Oberflächenmodifikation von Goldnanopartikeln

  • Das Ziel dieser Arbeit war die Synthese von Nanorezeptoren basierend auf Goldnanopartikeln unter Verwendung von reversiblen Ligandenaustauschreaktionen. Dabei sollte überprüft werden, ob Templateffekte geeigneter Substrate für die Synthese bzw. Optimierung der Bindungseigenschaften dieser Rezeptoren ausgenutzt werden können. Als Modellsystem wurde ein literaturbekannter Flavinrezeptor gewählt, der als Grundlage für die ersten Untersuchungen diente. Die Bindung von Flavin an diesen Rezeptor erfolgt zum einen an eine Diaminopyridineinheit durch Bildung von Wasserstoffbrückenbindungen. Zum anderen ermöglicht eine Pyreneinheit die Ausbildung von π-π-Wechselwirkungen zu Flavin. Hierbei wurden zunächst über einen zweistufigen Syntheseweg drei verschieden Flavinrezeptoren hergestellt, die sich in der Länge der passivierenden Alkythiole unterschieden. Die Oberflächenzusammensetzung dieser drei Rezeptoren unterschied sich dabei vor allem in der Anzahl der gebunden Pyreneinheiten, die mit zunehmender Kettenlänge der Alkylthiole sank. Im Gegenzug stieg die Anzahl der gebundenen Alkylthiole. Die Charakterisierung der Flavinaffinität dieser Rezeptoren zeigte eine Zunahme der Bindungskonstanten mit zunehmender Anzahl an gebundenen Pyren-Liganden. Die funktionellen Einheiten dieser Flavinrezeptoren stellten die Grundlage für die systematische Entwicklung eines Verfahrens zur Synthese von funktionalisierten Goldnanopartikeln durch eine einstufige Ligandenaustauschreaktion dar. Als Ausgangsverbindungen wurden Alkylthiol-geschützte Goldnanopartikel verwendet. Neben den Diaminopyridin- und Pyren-Liganden wurden weitere funktionalisierte Liganden hergestellt und in den Ligandenaustauschreaktionen eingesetzt. Außerdem wurden weitere Template dargestellt und deren Einfluss auf die Ligandenaustauschreaktion untersucht. Die systematische Variation der Reaktionsbedingungen bzw. der Struktur der Liganden und Template ergab, dass u. A. die Zugabe von Flavin während der Austauschreaktion eine Veränderung in der Oberflächenzusammensetzung bewirkt. Diese äußert sich in einer Abnahme der gebundenen Diaminopyridinliganden und einer Zunahme der gebundenen Pyrenliganden. Außerdem besitzen die Nanopartikel, die in Gegenwart von Flavin synthetisiert wurden, eine deutlich höhere Substrataffinität als solche, bei denen Flavin während der Synthese abwesend war. Weitere Arbeiten zur Synthese zur Variation der Ligandenstruktur und/oder Templatstruktur wurden durchgeführt. Zusammengenommen geben diese Ergebnisse starke Hinweise darauf, dass die Synthese von auf Goldnanopartikeln-basierten Rezeptoren und die Optimierung ihrer Bindungseigenschaften durch Templat-kontrollierte Ligandenaustauschreaktionen möglich ist.

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Metadaten
Author:Laura Gilberg
URN (permanent link):urn:nbn:de:hbz:386-kluedo-32663
Advisor:Stefan Kubik
Document Type:Doctoral Thesis
Language of publication:German
Publication Date:2012/09/11
Year of Publication:2012
Publishing Institute:Technische Universität Kaiserslautern
Granting Institute:Technische Universität Kaiserslautern
Acceptance Date of the Thesis:2012/08/23
Tag:Goldnanopartikel; Ligandenaustauschreaktion; nanoskalige Rezeptoren
Faculties / Organisational entities:Fachbereich Chemie
DDC-Cassification:547 Organische Chemie

$Rev: 12793 $