Kaiserslautern - Fachbereich Physik
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Matter-wave Optics of Dark-state Polaritons: Applications to Interferometry and Quantum Information
(2006)
The present work "Materwave Optics with Dark-state Polaritons: Applications to Interferometry and Quantum Information" deals in a broad sense with the subject of dark-states and in particular with the so-called dark-state polaritons introduced by M. Fleischhauer and M. D. Lukin. The dark-state polaritons can be regarded as a combined excitation of electromagnetic fields and spin/matter-waves. Within the framework of this thesis the special optical properties of the combined excitation are studied. On one hand a new procedure to spatially manipulate and to increase the excitation density of stored photons is described and on the other hand the properties are used to construct a new type of Sagnac Hybrid interferometer. The thesis is devided into four parts. In the introduction all notions necessary to understand the work are described, e.g.: electromagnetically induced transparency (EIT), dark-state polaritons and the Sagnac effect. The second chapter considers the method developed by A. Andre and M. D. Lukin to create stationary light pulses in specially dressed EIT-media. In a first step a set of field equations is derived and simplified by introducing a new set of normal modes. The absorption of one of the normal modes leads to the phenomenon of pulse-matching for the other mode and thereby to a diffusive spreading of its field envelope. All these considerations are based on a homogeneous field setup of the EIT preparation laser. If this restriction is dismissed one finds that a drift motion is superimposed to the diffusive spreading. By choosing a special laser configuration the drift motion can be tailored such that an effective force is created that counteracts the spreading. Moreover, the force can not only be strong enough to compensate the diffusive spreading but also to exceed this dynamics and hence to compress the field envelope of the excitation. The compression can be discribed using a Fokker-Planck equation of the Ornstein-Uhlenbeck type. The investigations show that the compression leads to an excitation of higher-order modes which decay very fast. In the last section of the chapter this exciation will be discussed in more detail and conditions will be given how the excitation of higher-order modes can be avoided or even suppressed. All results given in the chapter are supported by numerical simulatons. In the third chapter the matterwave optical properties of the dark-state polaritons will be studied. They will be used to construct a light-matterwave hybrid Sagnac interferometer. First the principle setup of such an interferometer will be sketched and the relevant equations of motion of light-matter interaction in a rotating frame will be derived. These form the basis of the following considerations of the dark-state polariton dynamics with and without the influence of external trapping potentials on the matterwave part of the polariton. It will be shown that a sensitivity enhancement compared to a passive laser gyroscope can be anticipated if the gaseous medium is initially in a superfluid quantum state in a ring-trap configuration. To achieve this enhancement a simultaneous coherence and momentum transfer is furthermore necessary. In the last part of the chapter the quantum sensitivity limit of the hybrid interferometer is derived using the one-particle density matrix equations incorporating the motion of the particles. To this end the Maxwell-Bloch equations are considered perturbatively in the rotation rate of the noninertial frame of reference and the susceptibility of the considered 3-level \(\Lambda\)-type system is derived in arbitrary order of the probe-field. This is done to determine the optimum operation point. With its help the anticipated quantum sensitivity of the light-matterwave hybrid Sagnac interferometer is calculated at the shot-noise limit and the results are compared to state-of-the-art laser and matterwave Sagnac interferometers. The last chapter of the thesis originates from a joint theoretical and experimental project with the AG Bergmann. This chapter does no longer consider the dark-state polaritons of the last two chapters but deals with the more general concept of dark states and in particular with the transient velocity selective dark states as introduced by E. Arimondo et al. In the experiment we could for the first time measure these states. The chapter starts with an introduction into the concept of velocity selective dark states as they occur in a \(\Lambda\)-configuration. Then we introduce the transient velocity selective dark-states as they occur in an particular extension of the \(\Lambda\)-system. For later use in the simulations the relevant equations of motion are derived in detail. The simulations are based on the solution of the generalized optical Bloch equations. Finally the experimental setup and procedure are explained and the theoretical and experimental results are compared.
Die vorliegende Arbeit beschäftigt sich mit der Laserlicht-Gewebe-Wechselwirkung für unterschiedliche biologische Materialien und Lasersysteme. Zum einen wurde die Ablationsdynamik bei Femtosekunden-Pulsen und Hartgewebe untersucht. Hierzu wurden Laserpulse der Wellenlänge 800 nm mit einer Pulsenergie bis 1,6 mJ und einer Pulslänge von 45 fs auf Knochengewebe fokussiert und somit eine Ablation induziert. Die Dynamik dieses Vorgangs wurde mit Kurzzeitfotografie über eine ns-Blitzlampe und einer Kamera dargestellt, analysiert und so das Risiko einer Schädigung bei Mittelohroperationen durch einzelne Ablationsschritte abgeschätzt. Die ermittelten Werte für einen äquivalenten Schalldruck von 122 dB liegen dabei im Bereich einer möglichen Schädigung für das Innenohr. Die theoretisch zu erwartende Luftionisation vor dem Laserfokus wurde experimentell bestätigt und stellt ebenfalls eine Gefahr für die Umgebung des Operationsfeldes dar. Zum anderen erfolgte eine Charakterisierung der Wechselwirkung von Hochleistungs-Diodenlaserstrahlung mit Weichgewebe an unterschiedlichen Modellsystemen. Für diese Untersuchungen wurde ein in-vivo Lungen-Perfusionssystem aufgebaut, wodurch erstmals Messungen an durchblutetem Lungengewebe in einem Modellsystem verwirklicht wurden. Die vom Lasersystem simultan emittierten Wellenlängen lagen bei 804 nm und 930 nm; die Leistungsdichten wurden, bei Pulsdauern im Bereich von 500 ms, zwischen 7,1*10^4 W/cm^2 und 2,5*10^5 W/cm^2 variiert. Die erreichten Ablationstiefen von einem bis vier mm und die erreichte Dichtheit des Operationsfeldes gegenüber Luft- und Blutaustritt lassen einen Einsatz des Systems in der Lungenchirurgie zu. Untersuchungen zur Wechselwirkung mit einzelnen Blutgefäßen erfolgten an der Chorioallantoismembran eine Hühnereies (das sogenannte Hühnerei-Modell) und damit erstmals in-vivo ohne Tierversuch. Die Leistungsdichte lag bei diesen Untersuchungen zwischen 37,7 W/cm^2 und 44 W/cm^2 bei Bestrahlungszeiten um 10 ms. Dabei wurden Blutgefäße bis etwa 1 mm Durchmesser wahlweise vollständig oder zum Teil verschlossen.
Wesentliches Ziel dieser Arbeit war ein verbessertes Verständnis der Autoionisationsdynamik in ausgewählten angeregten und anionischen atomaren Stoßkomplexen. Dazu wurden die Energiespektren der in diesen Prozessen freigesetzten Elektronen, zum Teil in Abhängigkeit vom Emissionswinkel, mit hoher Auflösung untersucht und mit quantenmechanischen Rechnungen (die in Kooperation mit Theoretikern durchgeführt wurden) verglichen. Ein Schwerpunkt lag dabei auf Experimenten zur assoziativen Ionisation in Stößen metastabiler Argonatome mit Wasserstoffatomen. In diesem System liegt die Anregungsenergie der metastabilen Argonatome (11.7232eV für den Ar*(3P0)- und 11.5484eV für den Ar*(3P2)-Zustand) niedriger als die Ionisierungsenergie von atomarem Wasserstoff (13.5984eV), und so kann bei thermischen Stoßenergien nur assoziative Ionisation unter Bildung von ArH+-Molekülionen gemäß dem Prozess Ar*(4s 3P2,3P0) + H(1s) --> ArH+(v+,J+) + e-(E) auftreten, welche über Kurvenkreuzungen ablaufen muss. Erstmals wurden die Energieverteilungen der in diesem Prozess emittierten Elektronen für verschiedene Nachweiswinkel gemessen, wobei die Messungen bei einem Nachweiswinkel zustandsselektiert durchgeführt wurden. Die Elektronenenergiespektren zeigen eine deutliche Variation der auftretenden Vibrationsstufen mit dem Nachweiswinkel, wobei verschiedene Winkelabhängigkeiten bei den Stufen zu kleinen und zu großen Vibrationsquantenzahlen v+ beobachtet wurden. Zur Durchführung der winkelabhängigen Messungen wurde ein hochauflösendes Elektronenspektrometer konstruiert, welches an den bereits vorhandenen apparativen Aufbau angepasst und mit einer Option für positionsempfindlichen Elektronennachweis versehen wurde. Charakterisierungs-Messungen haben gezeigt, dass mit dem neuen Elektronenanalysator bei Spaltbreiten von 0.2mm Spektrometerbreiten bis hinab zu 6meV erreicht werden können. Im Rahmen weiterer Experimente mit metastabilen Edelgasatomen wurden erstmals zustandsselektiv die Energieverteilungen der in den Stoßkomplexen Ar*(4s 3P2,3P0) + Hg und Kr*(5s 3P2,3P0) + Hg emittierten Elektronen gemessen. Bei diesen Systemen kann bei thermischen Stoßenergien sowohl Penning-Ionisation gemäß dem Prozess Rg* + Hg --> Rg + Hg+ + e-(E) als auch assoziative Ionisation gemäß Rg* + Hg --> RgHg+ + e-(E) (Rg = Ar oder Kr) auftreten. Diese Messungen wurden unter einem festen Nachweiswinkel (90° relativ zur Richtung des Metastabilenstrahls) durchgeführt. Es wurde beobachtet, dass im Ar*(3P0)+Hg-Spektrum im Vergleich zum Ar*(3P2)+Hg-Spektrum eine zusätzliche Struktur bei geringerer Elektronenenergie auftritt, welche sich nur durch Kopplung an einen tiefer liegenden Autoionisationskanal erklären lässt. Für das System Ar*(3P2) + Hg wurden parallel zu dieser Arbeit quantenmechanische Modellrechnungen von L. Thiel durchgeführt. Aus dem gemessenen Elektronenenergiespektrum konnte unter Verwendung eines ab initio Potentials für den Ausgangskanal ein komplexes Modellpotential für den Eingangskanal gewonnen werden, mit welchem das gemessene Elektronenenergiespektrum gut reproduziert wird. Neben den Experimenten zur assoziativen und zur Penning-Ionisation wurden in Kooperation mit auswärtigen Gruppen Untersuchungen zum assoziativen Detachment in anionischen Stoßkomplexen durchgeführt. Gemeinsam mit M. Cizek und J. Horacek (Prag, Tschechische Republik) wurden die in einem simulierten Experiment zu erwartenden Elektronenenergieverteilungen aus dem Prozess X- + H --> XH(v,J) + e-(E) (X = Cl oder Br) zum einen unter Verwendung einer nichtlokalen Resonanztheorie und zum anderen unter Verwendung einer lokalen Näherung berechnet. Dabei sagten die nichtlokalen Rechnungen deutliche zusätzliche, durch Kanalkopplungseffekte hervorgerufene Strukturen voraus. Deren energetische Positionen im Elektronenenergiespektrum sind annähernd unabhängig von der Stoßenergie und sollten deshalb auch bei relativ breiter Stoßenergieverteilung gut beobachtbar sein. Motiviert durch diesen Befund wurden in Kooperation mit S. Zivanov und M. Allan (Fribourg, Schweiz) erstmals elektronenspektrometrische Untersuchungen an den anionischen Stoßkomplexen Cl- + H und Br- + H durchgeführt. Die gemessenen Elektronenenergieverteilungen zeigen für beide Systeme die im Rahmen der nichtlokalen Resonanztheorie vorhergesagten zusätzlichen Strukturen und dokumentieren damit die starken Kanalkopplungseffekte sowie die für diese Systeme unzureichende Beschreibung durch lokale komplexe Potentiale.
Zentrales Ziel dieser Arbeit ist die genaue theoretische Charakterisierung des Autoionisationsprozesses in Stößen metastabiler Argon-Atome mit Quecksilber- und Wasserstoff-Atomen, Ar*(4s 3P2,3P0) + Hg und Ar*(4s 3P2,3P0) + H(1s). Diese Untersuchungen wurden durch neue, in der Arbeitsgruppe von Prof. H. Hotop unter Verwendung zustandsselektierter Ar*-Atome durchgeführte elektronenspektrometrische Experimente an diesen Stoßsystemen motiviert. Zur Überprüfung der quantenchemischen Beschreibung des Quecksilber-Atoms und seiner van der Waals-Wechselwirkung wurden im Rahmen dieser Arbeit außerdem die Grundzustandspotentiale der Alkali-Quecksilber-Moleküle LiHg, NaHg und KHg im Detail untersucht. Dabei konnten die in der Literatur zu findenden Widersprüche zwischen den aus Rechnungen und verschiedenen Experimenten bestimmten Potentialen aufgeklärt werden, und es wurden verbesserte Wechselwirkungspotentiale erhalten, welche mit allen verfügbaren experimentellen Daten kompatibel sind.
Computersimulation der Dynamik von Schicht und Vorschicht bei der Plasmaimmersions-Ionenimplantation
(2002)
Das Ziel der vorliegenden Arbeit ist die Untersuchung der Prozesse, die sich bei der Plasmaimmersions-Ionenimplantation (PIII) im Plasma nahe eines Targets abspielen. Dazu wird das Particle-In-Cell/Monte Carlo-Verfahren (PIC/MC) eingesetzt, mit dem es möglich ist, Plasmen selbstkonsistent zu simulieren. Da das Augenmerk dieser Arbeit auf der Schicht und Vorschicht des Plasmas liegt, wird zunächst ein Verfahren entwickelt, das die Simulation einer planaren Plasmarandschicht ohne Plasmabulk erlaubt. Dabei muß der Wahl geeigneter Randbedingungen auf der Plasmaseite große Aufmerksamkeit geschenkt werden, um sowohl die Simulation einer statischen Floatingpotential-Randschicht als auch einer dynamischen Randschicht zu ermöglichen. Die Methode wird zuerst zur Untersuchung planarer statischer Randschichten bei Anliegen des Floatingpotentials sowie einer negativen Hochspannung an dem Target eingesetzt. Es wird gezeigt, daß das Child-Langmuir-Gesetz nur eine unbefriedigende Beschreibung der Potentialverteilung in der Plasmaschicht liefert. Durch eine Modifikation der Anfangswerte bei der Integration der Child-Langmuir-Gleichung wird in dem wandnahen Bereich der Schicht eine hervorragende Übereinstimmung zwischen dem modifizierten Gesetz und den simulierten Ergebnissen erzielt. Die Tatsache, daß sich bei der PIII in der Nähe eines Targets zunächst eine Floatingpotential-Randschicht entwickelt, in der die Ionen eine Driftgeschwindigkeit und ein Dichtegefälle aufweisen, wird in den Simulationen dieser Arbeit erstmals berücksichtigt. Die Dynamik von Schicht und Vorschicht wird durch die Simulation der Bewegung von Orten konstanter Ionendriftgeschwindigkeit analysiert. Dabei wird beobachtet, daß die Vorschicht bei der PIII mit einer zeitlichen Verzögerung auf das Anlegen einer negativen Hochspannung an das Target reagiert, die auf die Ausbreitung und das Eintreffen einer Ionenschallwelle zurückzuführen ist. Es wird ein einfaches analytisches Modell entwickelt, das die Reaktion der Vorschicht auf die Bewegung der Schichtkante erfolgreich beschreibt. In einem weiteren Schritt der Arbeit wird ein hybrides PIC/MC-Verfahren entwickelt, bei dem die lokale Dichte der isothermen Elektronen über einen Boltzmann-Ansatz nur noch vom elektrischen Potential abhängt. Die dadurch erreichte Beschleunigung des Verfahrens macht es möglich, das Verhalten des Plasmas bei periodisch angelegten Hochspannungspulsen mit verschiedenen Pulsparametern zu untersuchen. Dabei wird gezeigt, daß der Erholung des Plasmas zwischen den Pulsen und der Ionensättigungsstromdichte, die in bisherigen Arbeiten unbeachtet blieb, eine große Bedeutung für die PIII zukommen. Der zweite Teil der Arbeit befaßt sich mit Plasmarandschichten in der Nähe von zweidimensional strukturierten Targets. Als Simulationsverfahren kommt eine zweidimensionale Version des entwickelten hybriden PIC/MC-Verfahrens zur Anwendung. An einem Target, bestehend aus Doppelstegen mit dazwischen liegenden Gräben, wird erstmals eine Plasmarandschicht bei Anliegen des Floatingpotentials an dem Target simuliert. Dabei zeigt sich eine Verletzung des Bohmkriteriums, bei der die Ionen an der Schichtkante in einem Graben die Bohmgeschwindigkeit bereits weit überschritten haben. Als Ursache für dieses Verhalten kann die Auffächerung der Ionentrajektorien im Grabeninneren und die dadurch verursachte Divergenz des Ionenstroms identifiziert werden. Die fokussierende Wirkung der Kantenfelder und die Auffächerung der Ionentrajektorien in den Gräben verursachen starke Inhomogenitäten in der Stromdichteverteilung. Der lokale Aufschlagwinkel der Ionen auf dem Target zeigt sich ebenfalls sehr inhomogen verteilt. Während in allen bisher durchgeführten zweidimensionalen PIII-Simulationen immer homogene driftfreie Plasmaverteilungen benutzt wurden, wird in dieser Arbeit erstmals eine PIII-Simulation ausgehend von einer Floatingpotential-Randschicht durchgeführt. Dabei zeigen sich gegenüber bisherigen Simulationen große Unterschiede in der Implantationsstromdichte. Die simulierte Dosisverteilung der implantierten Ionen ist auf dem Target infolge der Kantenfelder wieder sehr inhomogen verteilt. Die Dynamik der Schicht und Vorschicht, die einen Übergang von einer zylindrischen Matrixschicht zu einer planaren Hochspannungsschicht zeigt, wird wieder erfolgreich durch ein analytisches Modell beschrieben. Die Potentialverteilung in der sich einstellenden stationären Hochspannungsschicht kann durch die Hinzunahme einer Stromdivergenz oder -konzentration in das modifizierte Child-Langmuir-Gesetz verstanden werden. Schließlich werden in mehreren Simulationen an verschiedenen zweidimensionalen Targets, die auf Floatingpotential liegen, die Eigenschaften des Plasmas hinsichtlich einer technischen Nutzung zur plasmaunterstützten Schichtabscheidung studiert.
In den letzten Jahren konnte ein beachtlicher Fortschritt bei der Entwicklung kostengünstiger, hoch effektiver Si-Solarzellen mit kristalliner Basis und einem Emitter aus amorphem Silizium (a-Si:H) beobachtet werden. Für die Herstellung dieser Emitter wird zur Zeit ausschliesslich die plasmaunterstützte chemische Gasphasenabscheidung (PECVD)verwendet, die jedoch aufgrund ihrer Hochfrequenztechnik sehr aufwendig ist. Die Hot-wire CVD, das heisst die Abscheidung durch Zersetzung eines Gases an einem heissen Draht, ist in dieser Hinsicht eine viel versprechende Alternative. Ziel dieser Arbeit ist es, das Hot-wire Wachstum auf Si-Wafern zu charakterisieren, um auf diese Weise eine systematische Optimierung von Solarzellen mit kristalliner Basis zu erreichen. Daher wurden sowohl grundlegende materialwissenschaftliche als auch bauelementspezifische Fragen diskutiert. Mittels kinetischer in-situ Ellipsometrie wurde erstmals die Hot-wire CVD von Silizium auf poliertem HF-geätztem (100)-Silizium untersucht und die zeitliche Entwicklung eines epitaktischen Wachstums beobachtet. Im Verlauf der Deposition kann die Epitaxie abbrechen und sich eine Mischphase aus kristallinem und amorphem Silizium bilden, wobei der c-Si-Volumenanteil nahezu linear mit der Zeit abnimmt und anschließend reines a-Si:H-Wachstum stattfindet. Die Dicken der rein epitaktischen Schicht als auch der Mischphase nehmen mit ansteigender Substrattemperatur Ts und sinkender Depositionsrate R zu. Bei Ts=300 °C und R=1.4 A/s konnte eine epitaktische Schichtdicke grösser 200 nm abgeschieden werden. Untersuchungen zur Hot-wire CVD von Germanium auf poliertem HF-geätztem (100)-Silizium zeigten erstmals, dass ein über 170 nm dickes heteroepitaktisches Wachstum bei Ts= 350°C und R=2.8 A/s möglich ist. Daher besitzt die Hot-wire CVD viel versprechende Perspektiven hinsichtlich der industriellen Herstellung (opto-)elektronischer Bauelemente auf der Nanometerskala. Verschiedenartige Si-Schichten (amorph/nanokristallin/einkristallin, n/p-dotiert) wurden mittels Hot-wire CVD hergestellt und als Emitter von Solarzellen mit kristalliner Si-Basis aufgebracht. Mit (n)a-Si:H-Emittern auf texturierten Wafer wurde ein intrinsischer Wirkungsgrad von 15.2% erreicht. Ausserdem ermöglicht die Hot-wire Deposition epitaktischer Emitter die Verwendung von SiO2 oder SiN als Antireflexionsschicht anstelle von transparenten leitfähigen Oxiden (TCO) und damit eine deutliche Reduzierung der Herstellungskosten. Die Leerlaufspannung und der Füllfaktor der hergestellten Solarzellen hängen stark von der Passivierung der Waferoberlfäche ab, wobei beide Hellkennlinienparameter durch eine optimierte Hot-wire Wasserstoffbehandlung des Substrats vor der Emitterdeposition hohe stabile Werte erreichen. Abschliessend wird festgestellt, dass die in-situ Ellipsometrie hervorragend zur zerstörungsfreien und oberflächensensitiven Untersuchung des Schichtwachstum mittels Hot-wire CVD geeignet ist. Ausserdem ist die Hot-wire CVD sehr gut für die Herstellung von Si-Solarzellen mit kristalliner Basis geeignet und besitzt viel versprechende Perspektiven bezüglich (opto-)elektronischer Bauelemente auf der Nanometerskala.
Microsystem technology has been a fast evolving field over the last few years. Its ability to handle volumes in the sub-microliter range makes it very interesting for potential application in fields such as biology, medicine and pharmaceutical research. However, the use of micro-fabricated devices for the analysis of liquid biological samples still has to prove its applicability for many particular demands of basic research. This is particularly true for samples consisting of complex protein mixtures. The presented study therefore aimed at evaluating if a commonly used glass-coating technique from the field of micro-fluidic technology can be used to fabricate an analysis system for molecular biology. It was ultimately motivated by the demand to develop a technique that allows the analysis of biological samples at the single-cell level. Gene expression at the transcription level is initiated and regulated by DNA-binding proteins. To fully understand these regulatory processes, it is necessary to monitor the interaction of specific transcription factors with other elements - proteins as well as DNA sites - in living cells. One well-established method to perform such analysis is the Chromatin Immunoprecipitation (CHIP) assay. To map protein-DNA interactions, living cells are treated with formaldehyde in vivo to cross-link DNA-binding proteins to their resident sites. The chromatin is then broken into small fragments, and specific antibodies against the protein of interest are used to immunopurify the chromatin fragments to which those factors are bound. After purification, the associated DNA can be detected and analyzed using Polymerase Chain Reaction (PCR). Current CHIP technology is limited as it needs a relatively large number of cells while there is increasing interest in monitoring DNA-protein interactions in very few, if not single cells. Most notably this is the case in research on early organism development (embryogenesis). To investigate if microsystem technology can be used to analyze DNA-protein complexes from samples containing chromatin from only few cells, a new setup for fluid transport in glass capillaries of 75 µm inner diameter has been developed, forming an array of micro-columns for parallel affinity chromatography. The inner capillary walls were antibody-coated using a silane-based protocol. The remaining surface was made chemically inert by saturating free binding sites with suitable biomolecules. Variations of this protocol have been tested. Furthermore, the sensitivity of the PCR method to detect immunoprecipitated protein-DNA complexes was improved, resulting in the reliable detection of about 100 DNA fragments from chromatin. The aim of the study was to successively decrease the amount of analyzed chromatin in order to investigate the lower limits of this technology in regard to sensitivity and specificity of detection. The Drosophila GAGA transcription factor was used as an established model system. The protein has already been analyzed in several large-scale CHIP experiments and antibodies of excellent specificity are available. The results of the study revealed that this approach is not easily applicable to "real-world" biological samples in regard to volume reduction and specificity. Particularly, material that non-specifically adsorbed to capillary surfaces outweighed the specific antibody-antigen interaction, the system was designed for. It became clear that complex biological structures, such as chromatin-protein compositions, are not as easily accessible by techniques based on chemically modified glass surfaces as pre-purified samples. In the case of the investigated system, it became evident that there is a need for more research that goes beyond the scope of this work. It is necessary to develop novel coatings and materials to prevent non-specific adsorption. In addition to improving existing techniques, fundamentally new concepts, such as microstructures in biocompatible polymers or liquid transport on hydrophobic stripes on planar substrates to minimize surface contact, may also help to advance the miniaturization of biological experiments.
Diese Arbeit beschreibt die Entwicklung, Realisierung und Optimierung eines hochempfindlichen, derivativen Laserabsorptionsspektrometers zur Messung extrem schwacher Absorptionslinien von Molekülen in der Gasphase. Der zugängliche Wellenlängenbereich im nahen Infrarot erstreckt sich von etwa 800nm bis 1600nm. Als Lasersystem für das Spektrometer wurde ein Diodenlaser mit externem Littman-Resonator und einem großen, modensprungfreien Durchstimmbereich verwendet. Zur Erreichung der bestmöglichen Empfindlichkeit wurden die drei existierenden modulationsspektroskopischen Methoden, die 1-Ton-, die 2-Ton- und die Wellenlängen-Modulationsspektroskopie, miteinander verglichen. Dieser Vergleich wurde erstmals nicht nur im Hinblick auf die Linienform, Signalgröße und Detektionsfrequenz durchgeführt, sondern auch unter Berücksichtigung der möglichen Modulationstechniken (Laserdiodenstrom, externer elektrooptischer Modulator und Verstimmen des Laserresonators) und der Unterdrückung des Untergrundes, hervorgerufen durch Interferenzstrukturen (Fringes). Durch eine elektronische Normierung des Detektorsignals auf einen Referenzlichtstrahl wird das Meßsignal unabhängig von der Intensität und dem Intensitätsrauschen des Lasers. Weiterhin wurde die Möglichkeit untersucht, die Vielfachreflexionszelle mit 50m Absorptionsweg durch einen optischen Resonator hoher Güte zu ersetzen. Dieses Verfahren, ähnlich der Cavity-Ring-Down-Spektroskopie (CRDS), konnte mit der Wellenlängen-Modulationstechnik kombiniert werden. Mit diesem Laserabsorptionsspektrometer gelang es erstmals, das Absorptionsspektrum von Ozon im Bereich von 6433 bis 6669 Wellenzahlen mit mehr als 3000 Linien aufzunehmen. Um diese Messung zu ermöglichen wurde eine Methode zur Präparation und Handhabung von reinem Ozon gefunden und ein Verfahren zur Unterscheidung der Ozon-Linien von den Absorptionslinien der Reaktionsprodukte und Verunreinigungen wie z.B. CO2, H2O, H2O2 und verschiedenen Kohlenwasserstoffen entwickelt.
Diese Arbeit beschreibt die Untersuchung der Korrelationen zwischen den optischen Eigenschaften und den laserspezifischen Parametern von laseraktiven Festkörpermaterialien. Ein Schwerpunkt dieser Arbeit lag auf der Entwicklung von zweidimensionalen Meßverfahren zur Bestimmung der optischen und laserphysikalischen Eigenschaften von kristallinen Festkörpermaterialien mit einer räumlichen Auflösung zwischen 30 und 100 microm. Dazu wurden bekannte Methoden wie Messung der Absorption, Bestimmung der Fluoreszenzlebensdauer, die Schlierenmethode, das Polariskop und das Absorptionskalorimeter hinsichtlich Genauigkeit und räumlicher Auflösung verbessert, um für die zweidimensionalen Messungen eingesetzt werden zu können. Darüber hinaus müssen die Meßverfahren langzeitstabil sein, einen vollautomatischen Ablauf und eine quantitative Auswertung erlauben. Um die großen Datenmengen von maximal 2,8*10^6 Werten je Meßparameter und Probe handhaben zu können, wurde eine umfangreiche Softwarebibliothek zur Automatisierung der Messungen und zur Auswertung der Daten entwickelt. Die Auswertungsprogramme erlauben dabei beliebige Verknüpfungen zwischen den gemessenen Parametern. Voraussetzung hierfür war die Einführung eines kalibrierten Koordinatensystems für alle Meßverfahren. Mit den entwickelten Meßverfahren wurde eine Vielzahl verschiedener Proben und Materialien charakterisiert, um im ersten Schritt einen Überblick über mögliche Kristallfehler und deren Auswirkungen auf den Laserprozeß zu erhalten. Eine derart umfassende Charakterisierung von laseraktiven Materialien mit den dargestellten Genauigkeiten ist bisher noch nicht publiziert worden. Die präzise Charakterisierung der optischen Parameter und der laserphysikalischen Eigenschaften war in Verbindung mit der selbst entwickelten Software die Voraussetzung zur Untersuchung der Korrelationen zwischen diesen Parametern. Insbesondere die Untersuchung der Boulequerschnitte mit großem Durchmesser von bis zu 50 mm war sehr wichtig, da hier in derselben Probe Bereiche sehr unterschiedlicher Kristallqualität gemeinsam auftreten. Aus den Untersuchungen der Boulequerschnitte konnten Hinweise auf eine Korrelation zwischen den oben genannten Parametern abgeleitet werden, welche im Anschluß in einer quantitativen Analyse untersucht wurden. Daher war eine quantitative Bestimmung aller Parameter der Proben unabdingbar. Es konnte, wie theoretisch abgeleitet, ein linearer Zusammenhang zwischen den durch mechanische Spannungen induzierten Verlusten und den Laserparametern differentieller Wirkungsgrad und Schwelle nachgewiesen werden. Der Regressionskoeffizient der Korrelation zwischen diesen Parametern betrug für 3100 untersuchte Meßpunkte im Mittel r=0,76. Ebenso wurde der lineare Zusammenhang zwischen dem Betrag des Brechungsindexgradienten, der ein Maß für die optische Homogenität darstellt, und den gleichen Laserparametern gezeigt. Der mittlere Regressionskoeffizient ist mit r=0,65 etwas kleiner als im vorigen Fall, allerdings wurde der komplette Boulequerschnitt mit 265.000 Meßpunkten betrachtet, was kleinere Werte für r bei gleichstarker Korrelation erlaubt. In Einklang mit der Theorie wurde die Abhängigkeit der Korrelation der Parameter von der Transmission des Auskopplungsspiegels gezeigt. Eine Abhängigkeit des Brechungsindex von der Konzentration der Dotierung wurde qualitativ an einer ND:YAG Probe gezeigt. Die Verfahren wurden erfolgreich zur Charakterisierung von Czochralski-Nd:YAG, das erstmals mit einer Dotierungskonzentration von 2 at.% hergestellt werden konnte, angewandt. Der Vergleich mit dem sehr gut bekannten Nd:YAG mit einer Konzentration von 1 at.% zeigte keine Verschlechterung der Kristallqualität durch die Verdopplung der Dotierungskonzentration. Die Variationen im Betrag des Brechungsindexgradienten sind für beide Konzentrationen gleich groß. Diese Ergebnisse der optischen Charakterisierung konnten in Laserexperimenten auch bei hohen Ausgangsleistungen von 12 W bestätigt werden. Es wurde für das 2 at.% dotierte Material ein differentieller Wirkungsgrad von 56,6% und für 1 at.% dotiertes mit 53,8% nahezu der gleiche Wert bestimmt. Gegenüber einem Vergleichskristall aus Nd:YVO lieferte der 2 at.% Nd:YAG die höhere Ausgangsleistung, wobei zusätzlich berücksichtigt werden muß, daß der Nd:YVO Kristall bei 60% seiner Bruchgrenze und der 2 at.% Nd:YAG Kristall bei 39% seiner Bruchgrenze betrieben wurde. Mit der gleichen Systematik wurde die Qualitätskontrolle am Beispiel von Nd(0,9%):YAG Stäben aus der industriellen Fertigung demonstriert. Das Ausgangsmaterial wurde nach dem Zuchtvorgang einer Vorabprüfung unterzogen, um Defekte frühzeitig erkennen zu können. In Form einer Endkontrolle wurden die optischen Eigenschaften von fünf Stäben nach Durchlaufen des letzten Produktionsschrittes untersucht. Die Ergebnisse der Charakterisierung lieferten die kleinsten im Rahmen dieser Arbeit bestimmten Werte für den Betrag des Brechungsindexgradienten. Weiterhin demonstrierte die Untersuchung der Doppelbrechung, daß die vom Kern verursachten Spannungen, die sich über den ganzen Kristallboule ausbreiten, in den einzelnen Stäben nicht mehr vorhanden sind. Durch die hervorragenden Werte der optischen Homogenität und der Doppelbrechung sowie der sehr homogenen Verteilung der Dotierung konnte auf eine ausgezeichnete Kristallqualität geschlossen werden, was durch die Messung der Laserparameter bestätigt werden konnte. Es wurde im Multimodebetrieb ein differentieller Wirkungsgrad von maximal 68% erreicht, was sehr nahe an der theoretischen Obergrenze von 72% liegt. Mit der vorliegenden Arbeit wurde gezeigt, daß eine verläßliche Vorhersage der Lasereigenschaften aus optischen und spektroskopischen Daten möglich ist. Damit ist eine wichtige Vorbedingung zur Klassifizierung von laseraktiven Materialien nach bestimmten Qualitätsmerkmalen erfüllt. Eine Einführung von Qualitätsnormen mit definierten Prüfverfahren für laseraktive Materialien ist nun möglich. Die Umsetzung der in dieser Arbeit vorgeschlagenen Verfahren kann für die Laserindustrie der entscheidende Durchbruch von der Einzelfertigung in den Massenmarkt bedeuten.
Bildung schwachgebundener atomarer negativer Ionen in Stößen mit zustandsselektierten Rydberg-Atomen
(2000)
Ziel der vorliegenden Arbeit war es, ein besseres Verständnis der Bildung atomarer negativer Ionen in Stößen mit zustandsselektierten Rydbergatomen zu schaffen. In einem Kreuzstrahlexperiment wurde mittels Massenspektrometrie die Bildung schwachgebundener atomarer negativer Ionen in thermischen Stößen (mittlere kinetische Energie 90*230 meV) von zustandsselektierten Ne(ns,J=2) und Ne(nd,J=4) Rydberg-Atomen mit Grundzustandsatomen untersucht. Der n-abhängige Ratenkoeffizient für die Prozesse Ne(nl) + CaNe + CaNe (nl) + SrNe + Sr wurde bei zwei verschiedenen mittleren Stoßenergien bestimmt. Die experimentellen Resultate wurden mit Modellrechnungen, basierend auf einem Kurvenkreuzungsmodell und einer modifizierten adiabatischen Theorie, verglichen. Im Experiment kreuzt ein kollimierter Strahl metastabiler Edelgasatome Ne, die in einer Gleichstromentladung erzeugt werden, einen kollimierten Strahl von Erdalkali-Atomen, der in einem Ofen unter effusiven Bedingungen produziert wird. Im Kreuzungsgebiet werden Ne(ns,J=2) oder Ne(nd,J=4) Rydberg-Zustände bevölkert; dies erfolgt in einer zweistufigen Laseranregung der Ne Atome über den Zwischenzustand Ne. Die beim Elektronentransfer entstandenen positiven und negativen Ionen wurden mit einem Quadrupol-Massenspektrometer an einem Channel-Plate-Detektor nachgewiesen. Zur Kalibrierung der Spektren wurde SF-Gas diffus in den Reaktionsraum eingelassen. Die bekannten n-abhängigen Ratenkoeffizienten für die Bildung von SF in Stößen mit Ne(nl) Rydberg-Atomen ermöglichte die Bestimmung des relativen Ratenkoeffizienten für die Bildung von Ca und Sr. Der n-abhängige Ratenkoeffizient für die Bildung von Ca oder Sr zeigt ein resonanzartiges Verhalten als Funktion der Bindungsenergie des Rydbergelektrons. Die Position des Maximums hängt dabei von der Elektronenaffinität und der mittleren kinetischen Energie ab. Die beobachteten Maxima liegen bei effektiven Hauptquantenzahlen im Bereich n = 9*11.5. Das Maximum für den Elektronentransfer aus Ne(ns) und Ne(nd) Zuständen tritt bei dem gleichen Wert von n auf; dabei ist der Ratenkoeffizient im Maximum für Ne(ns) Zustände etwa 20-60% höher als für Ne(nd)-Zustände. Zum Verständnis der experimentellen Daten wurden Modellrechnungen durchgeführt, wobei der Wirkungsquerschnitt für die Bildung negativer Ionen in Abhängigkeit von n i) anhand eines parameterfreien Kurvenkreuzungsmodells in Zusammenarbeit mit C. Desfrancóis und ii) basierend auf einer modifizierten adiabatischen Theorie von I. I. Fabrikant bestimmt wurde. Das parameterfreie Kurvenkreuzungsmodell wurde bereits erfolgreich zur Beschreibung der Bildung dipolgebundener Moleküle in Stößen mit zustandsselektierten Rydbergatomen eingesetzt. Im Kurvenkreuzungsmodell i) werden die beiden ionischen Zustände und eine hohe Anzahl kovalenter Potentialkurven in einem gekoppelten System (ohne Berücksichtigung von Interferenz- Effekten) betrachtet, wobei für die Wahrscheinlichkeit, von einer kovalenten zu einer ionischen Potentialkurve zu wechseln, die Landau-Zener- Übergangswahrscheinlichkeit eingesetzt wird. In Modell ii) wird nur jeweils eine ionische und kovalente Potentialkurve des Systems betrachtet. Nach der Bildung der Ionen wird der Zerfall des negativen Ions im Coulombfeld des positiven Ions berücksichtigt; dieser Zerfall entspricht dem Effekt der Mehrfachkurvenkreuzungen im Kurvenkreuzungsmodell. Zur Berücksichtigung der Feinstruktur wird in Modell ii) der Wirkungsquerschnitt entsprechend dem statistischen Mittel der negativen Ionen ermittelt. Die Ratenkoeffizienten wurden durch Mittelung über die Verteilung der Relativenergie bestimmt. Beide Modelle geben den experimentell bestimmten Verlauf des Ratenkoeffizienten für die Bildung von Ca- und Sr-Ionen gut wieder. Es hat sich gezeigt, daß unter den realisierbaren experimentellen Bedingungen die kinetische Energie einen entscheidenden Einfluß auf die Bildung der negativen Ionen hat, da das entstandene Ionenpaar genügend kinetische Energie zur Verfügung haben muß, um die Coulombanziehung zu überwinden. Die Untersuchung der Bildung von Yb*Ionen (erwartete Bindungsenergie 3 meV) in Stößen mit zustandsselektierten Ar(nd)-Rydbergatome zeigte im Bereich 21 n 3 keinen Hinweis auf die Existenz eines langlebigen Yb-Ions. In Kombination mit Abschätzungen zum Felddetachment negativer Ionen im elektrischen Feld des Quadrupolmassenspektrometers ergibt sich aus diesen Befunden die Aussage, daß die Bindungsenergie von Yb-Ionen * falls sie überhaupt existieren * geringer als 2 meV sein muß. Die Resultate dieser Arbeit konnten die scharfe Resonanz für Ca-Bildung bei n = 23.9, die von McLaughlin und Duquette beobachtet wurde, nicht reproduzieren. Die nach dem Resonanzmodell von I. I. Fabrikant vorhergesagte Bildung negativer Ca*Ionen bei EA(Ca) E!,(Ne(nl)) wurde nicht bestätigt. Das beobachtete resonanzartige Verhalten des Ratenkoeffizienten für die Bildung von Ca und Sr in Stößen mit zustandsselektierten Rydberg-Atomen ist ähnlich mit den Ergebnissen für die Bildung dipolgebundener molekularer Anionen. Dieses Verhalten kann durch ein Kurvenkreuzungsmodell oder eine modifizierte adiabatische Theorie beschrieben werden. Quantitativ ergibt sich aus KKM-Rechnungen folgende Relation zwischen der Bindungsenergie EA im Bereich 2-100 meV und der Position des Maximums n des Ratenkoeffizienten für die Bildung schwachgebundener atomarer negativer Ionen: n = (225738 meV/ EA) bzw. EA = 225738 meV/(n).