Kaiserslautern - Fachbereich Physik
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Die vorliegende Dissertation thematisiert die Weiterentwicklung der Zwei-Photonen Laserlithographie zur Realisierung hochaufgelöster Maßverkörperungen für die Kalibrierung optisch-flächenhafter Topographie-Messgeräte nach DIN EN ISO 25178.
Die additive Fertigung als generelle Bezeichnung für ein schicht- oder punktweise auftragendes Fertigungsverfahren prosperiert und wird in Zukunft laut der von der Bundesregierung eingerichteten Expertenkommission für Forschung und Innovation (EFI) eine wichtige Rolle als Schlüsseltechnologie einnehmen. Anstatt Bauteile z.B. aus einem soliden Block geometrielimitiert herauszufräsen, baut die additive Fertigung das entsprechende Werkstück aus Metallen, Kunst- oder Verbundwerkstoffen sukzessive auf und ist dabei von der Geometrie meist unabhängig. Dadurch ist die Technologie z.B. für das rapid prototyping interessant und erlaubt einen strukturgetriebenen Herstellungsprozess: "Die Bauteile der Zukunft werden nicht designt sondern berechnet!" (Dr. Karsten Heuser, VP Additive Manufacturing, Siemens AG bei 3D Printing and Industry 4.0: An Industry Perspective, Photonics West 2018, San Francisco, 31.01.2018 (frei übersetzt)).
Speziell auf der Mikro- und Nanoskala erfreut sich die additive Fertigung einer wachsenden Bedeutung. Angefangen bei den zunächst fundamentalen Fragestellungen auf den Gebieten der photonischen Kristalle, biologischen Zelltemplaten oder Metamaterialen erhält so z.B. die Zwei-Photonen Laserlithographie, auch direct laser writing (DLW) genannt, einen immer stärkeren Einzug in die Industrie. Beim DLW werden Bereiche photosensitiver Materialien, z.B. Photolacke, mithilfe eines fokussierten Laserstrahls gezielt ausgehärtet, sodass über präzise Relativbewegungen von Lack und Fokus nahezu beliebige 3D Strukturen mit Details auf der Gröÿenordnung des Laserfokus generiert werden können. Dabei spielt die namensgebende, nichtlineare Zwei-Photonen Absorption (2PA) eine entscheidende Rolle: Nur bei einer nahezu simultanen Absorption von zwei Photonen ist die eingebrachte Energie ausreichend hoch, um die gewünschte Aushärtung des Materials zu initiieren. Der entsprechende
Zwei-Photonen Absorptionsquerschnitt skaliert mit dem Quadrat der Lichtintensität und dem Imaginärteil der elektrischen Suszeptibilität dritter Ordnung chi(3), sodass beim DLW auch von einem chi(3)-Prozess gesprochen wird. Die zur Aushärtung notwendige Photonenendichte ist somit ausschlieÿlich im Fokus des verwendeten Objektivs hoch genug und erlaubt dadurch die Fertigung von Strukturdetails im Bereich von 100 nm.
Eine aktuelle Anwendung findet das DLW in der Metrologie. Hier werden beispielsweise für die Kalibrierung optischer Messgeräte sogenannte Kalibrierkörper benötigt, welche als Referenzstrukturen dienen. Mit dem Wissen der entsprechenden Referenzkennwerte lassen sich die jeweiligen Messgeräteabweichungen bestimmen gegebenenfalls bei der Datenauswertung korrigieren. Dadurch werden die Ergebnisse für Forschung und Industrie verlässlicher,
reproduzierbarer und vergleichbarer. Das DLW erlaubt aufgrund seiner hohen Flexibilität und Designfreiheit erstmals, sämtliche Kalibrierkörper für eine ganzheitliche Messgerätekalibrierung kombiniert auf einem einzelnen Trägersubstrat herzustellen. Um das Alterungs- und Skalierungsverhalten sowie die jeweiligen Kalibriereigenschaften der additiv gefertigten Strukturen für einen nachhaltigen technologischen Einsatz attraktiv zu halten, ist ein tiefergehendes Verständnis des entsprechenden Materialsystems unabdingbar. Unter bestimmten
Bedingungen zeigt sich, dass die zeitabhängigen Veränderungen der Strukturen nach der thermisch beschleunigten Alterung nach Arrhenius auf den industriell relevanten Zeitskalen von einigen Jahren vernachlässigt werden kann. Auch die für die Kalibrierung unterschiedlicher Objektivvergröÿerungen notwendige Skalierung dieser Kalibrierkörper liefert nach entsprechender Herstellungsoptimierung verlässliche Daten: Sowohl filigrane Strukturen im Bereich einiger weniger Mikrometer und darunter zur Auflösungskalibrierung stark
vergrößernder Optiken, als auch großflächige Strukturen von nahezu 1mm² für niedrigere Vergrößerungen bei ähnlicher Auflösung erweisen sich als realisierbar.
Um die für eine Auflösungskalibrierung ausreichend hohe Qualität der gefertigten Kalibrierkörper auch in Zukunft zu gewährleisten, muss die Technologie des DLWs stetig weiterentwickelt werden. Die gezielte Aberrationskorrektur des strukturierenden Laserfokus stellt in diesem Kontext zwar eine vielversprechende Option dar, die etablierte iterative Phasenfrontmodifikation mittels Zernike-Polynome erweist sich allerdings als aufwendig und subjektiv. Im Hinblick auf Reproduzierbarkeit und Präzision soll daher zunächst ein passender Algorithmus Abhilfe schaffen. Das Grundprinzip beruht dabei auf dem sogenannten Gerchberg-Saxton Algorithmus, bei dem die Amplitudeninformation sowohl in der Fokus-, als auch in der Pupillenebene iterativ variiert wird. Dadurch werden die Aberrationen
über die Phasenverteilung repräsentiert, welche im Anschluss zur Korrektur der Aberrationen verwendet werden kann. Diese Herangehensweise konnte im Rahmen dieser Arbeit erstmals auf Systeme hoher numerischer Apertur sowie auf nahezu beliebige fokale Intensitätsverteilungen erweitert werden. Die technologische Grundlage hierfür liefert ein
räumlicher Lichtmodulator (spatial light modulator, SLM), der die Feldverteilung in der Pupillenebene mittels doppelbrechender Flüssigkristalle einstellt. Durch einen geschickten Aufbau können somit Phase und Amplitude des Laserstrahls über computergenerierte digitale Hologramme gezielt und ohne mechanische Einwirkung verändert werden. Die somit automatisierte Aberrationskorrektur verbessert in der Folge die Strukturierungseigenschaften der Fertigungstechnologie und damit die Qualität der resultierenden Kalibrierkörper.
Eine weitere Verbesserung erfolgt in Analogie zum Nobelpreis gekürten Prinzip der STED Mikroskopie, bei der durch stimulierte Emission das effektive Anregungsvolumen verkleinert und damit die laterale Distanz zwischen zwei gerade noch aufgelösten Strukturen von einigen wenigen hundert Nanometern auf ca. fünf Nanometer verbessert wurde. In der Lithographie erfolgt die stimulierte Emission durch einen zweiten Laser via Ein-Photonen Absorption (1PA ~chi(1)), ist jedoch aufgrund komplexer photochemischer und quantenmechanischer Prozesse in den Photolacken nicht unmittelbar aus der Mikroskopie übertragbar. Die grundlegende Machbarkeit wurde bereits von anderen Forschungsgruppen verifiziert, jedoch stets mit der Limitierung auf sehr geringe Strukturierungsgeschwindigkeiten im Bereich von ungefähr 100 µm/s. Damit würden die zuvor erwähnten großflächigen Kalibrierstrukturen bei unveränderten Parametern eine Fabrikationszeit von über einem Monat beanspruchen, weswegen das Verfahren im Rahmen dieser Arbeit auf das ca. 200 mal schnellere Strukturieren mittels Galvanometerspiegel erweitert wird. Dies wird zwar durch wellenlängenabhängige Eigenschaften des Systems, wie z.B. chromatische Aberrationen erschwert, dennoch ergeben sich nachweislich einige Fortschritte: Unerwünschte Abweichungen von der Sollstruktur durch die experimentell stets vorhandene Vignettierung können deutlich reduziert werden. Außerdem kann der Parameterbereich zur Erzeugung konstant hoher Strukturqualität deutlich vergrößert werden.
In Kombination mit den SLMs können somit, je nach Anforderungen der Zielstrukturen, die jeweils passenden fokalen Intensitätsverteilungen für den An- und Abregungsstrahlengang automatisiert generiert und optimiert werden. Zudem wurde durch die in dieser Arbeit erbrachten konzeptionellen Fortschritte der STED inspirierten Zwei-Photonen Laserlithographie die Grundlage für eine industrielle Anwendung der erzeugten Kalibrierstrukturen
in der Metrologie gelegt.
Untersuchungen zur Synthese von c-BN-Schichten mit ECWR-PACVD und Boran-Ammonia als Eduktmaterial
(2000)
Boron nitride films were deposited by controlled plasma assisted chemical vapor deposition (PACVD) on the basis of borane-ammonia (BH3NH3) as B- and N- supplier. Having a high vapor pressure, this white crystalline solid of less toxicity in comparision to generally used boron precursors can easily be transferred into the gas phase by moderate heating. Together with argon as working gas the BH3NH3-vapor is led into a two-circuit plasma source utilizing the electron cyclotron wave resonance technique (ECWR) for ionization and dissoziation of the gas mixture by electron impact in the low pressure range (~10 microbar). For a precise adjustment of the energy of the ionic plasma species arriving at the growing film, an r.f.-diode circuit is superimposed to the discharge. Since for a controlled film deposition by PACVD a stationary plasma composition is mandatory, the evaporation characteristics of the reactant source was determined primarily. Therefore the evolution of the plasma and the vapor composition in dependence of evaporation time and temperature was investigated by optical emission spectroscopy (OES) and by mass spectrometric measurements respectively. By these investigations it was shown that stationary plasma conditions are established in a temperature range of 120 - 160°C. This behavior can be explained by a change in the chemical composition of the reactant during the evaporation process. In the following thin boron nitride films were deposited onto Si(100)-substrates for fixed partial pressures of BH3NH3 (2,9 mbar) and argon (9,3 microbar, FAr=5 sccm). For all experiments the plasma power as well as the substrate temperature was kept at 200 W (B0=34 G) and 380°C, respectively. By a defined tuning of the r.f.-amplitude in the diode circuit it was demonstrated that the energy of the ionic species arriving at the growing film is an essential process parameter for c-BN growth. For these experiments c-BN growth took place in a small energy window with a width of about 25 eV. The maximum c-BN content was achieved at 107 eV. The fraction of h-BN and c-BN phases were determined by Fourier Transform Infrared Spectroscopy (FTIR). At a film thickness of 61 nm the volume fraction of c-BN, derived from the IR-absorption peak areas of h-BN at 1385 cm -1 and c-BN at 1081 cm -1 , already achieved 68 vol%. This is due to an early starting point of c-BN growth, which was confirmed by cross sectional high resolution transmission electron microscopy measurements (HRTEM). Furthermore these investigations confirmed the growth of a thin amorphous BN-layer followed by a (0002)-textured h-BN-film primarily to the c-BN-nucleation step as commonly observed in literature. After the c-BN-nucleation step has finished the growth of a nearly pure c-BN-phase is achieved. This was emphasized by auger electron spectroscopy. By means of secondary ion mass spectrometry in the MCs + -mode (MCs + -SIMS) it was shown that the c-BN-films contain a certain amount of hydrogen, which can be estimated to be around 10 - 15 at%. Since in FTIR no perceptible amount on B-H- or N-H-bindings in the c-BN- films could be detected, it must be concluded that the hydrogen is located as H2-molecules in the c-BN-network. Finally the elastic properties of a c-BN-film were estimated by calculations, based on Brillouin light scattering (BLS) results.
Die vorliegende Arbeit beschäftigt sich mit der Laserlicht-Gewebe-Wechselwirkung für unterschiedliche biologische Materialien und Lasersysteme. Zum einen wurde die Ablationsdynamik bei Femtosekunden-Pulsen und Hartgewebe untersucht. Hierzu wurden Laserpulse der Wellenlänge 800 nm mit einer Pulsenergie bis 1,6 mJ und einer Pulslänge von 45 fs auf Knochengewebe fokussiert und somit eine Ablation induziert. Die Dynamik dieses Vorgangs wurde mit Kurzzeitfotografie über eine ns-Blitzlampe und einer Kamera dargestellt, analysiert und so das Risiko einer Schädigung bei Mittelohroperationen durch einzelne Ablationsschritte abgeschätzt. Die ermittelten Werte für einen äquivalenten Schalldruck von 122 dB liegen dabei im Bereich einer möglichen Schädigung für das Innenohr. Die theoretisch zu erwartende Luftionisation vor dem Laserfokus wurde experimentell bestätigt und stellt ebenfalls eine Gefahr für die Umgebung des Operationsfeldes dar. Zum anderen erfolgte eine Charakterisierung der Wechselwirkung von Hochleistungs-Diodenlaserstrahlung mit Weichgewebe an unterschiedlichen Modellsystemen. Für diese Untersuchungen wurde ein in-vivo Lungen-Perfusionssystem aufgebaut, wodurch erstmals Messungen an durchblutetem Lungengewebe in einem Modellsystem verwirklicht wurden. Die vom Lasersystem simultan emittierten Wellenlängen lagen bei 804 nm und 930 nm; die Leistungsdichten wurden, bei Pulsdauern im Bereich von 500 ms, zwischen 7,1*10^4 W/cm^2 und 2,5*10^5 W/cm^2 variiert. Die erreichten Ablationstiefen von einem bis vier mm und die erreichte Dichtheit des Operationsfeldes gegenüber Luft- und Blutaustritt lassen einen Einsatz des Systems in der Lungenchirurgie zu. Untersuchungen zur Wechselwirkung mit einzelnen Blutgefäßen erfolgten an der Chorioallantoismembran eine Hühnereies (das sogenannte Hühnerei-Modell) und damit erstmals in-vivo ohne Tierversuch. Die Leistungsdichte lag bei diesen Untersuchungen zwischen 37,7 W/cm^2 und 44 W/cm^2 bei Bestrahlungszeiten um 10 ms. Dabei wurden Blutgefäße bis etwa 1 mm Durchmesser wahlweise vollständig oder zum Teil verschlossen.
In den letzten Jahren konnte ein beachtlicher Fortschritt bei der Entwicklung kostengünstiger, hoch effektiver Si-Solarzellen mit kristalliner Basis und einem Emitter aus amorphem Silizium (a-Si:H) beobachtet werden. Für die Herstellung dieser Emitter wird zur Zeit ausschliesslich die plasmaunterstützte chemische Gasphasenabscheidung (PECVD)verwendet, die jedoch aufgrund ihrer Hochfrequenztechnik sehr aufwendig ist. Die Hot-wire CVD, das heisst die Abscheidung durch Zersetzung eines Gases an einem heissen Draht, ist in dieser Hinsicht eine viel versprechende Alternative. Ziel dieser Arbeit ist es, das Hot-wire Wachstum auf Si-Wafern zu charakterisieren, um auf diese Weise eine systematische Optimierung von Solarzellen mit kristalliner Basis zu erreichen. Daher wurden sowohl grundlegende materialwissenschaftliche als auch bauelementspezifische Fragen diskutiert. Mittels kinetischer in-situ Ellipsometrie wurde erstmals die Hot-wire CVD von Silizium auf poliertem HF-geätztem (100)-Silizium untersucht und die zeitliche Entwicklung eines epitaktischen Wachstums beobachtet. Im Verlauf der Deposition kann die Epitaxie abbrechen und sich eine Mischphase aus kristallinem und amorphem Silizium bilden, wobei der c-Si-Volumenanteil nahezu linear mit der Zeit abnimmt und anschließend reines a-Si:H-Wachstum stattfindet. Die Dicken der rein epitaktischen Schicht als auch der Mischphase nehmen mit ansteigender Substrattemperatur Ts und sinkender Depositionsrate R zu. Bei Ts=300 °C und R=1.4 A/s konnte eine epitaktische Schichtdicke grösser 200 nm abgeschieden werden. Untersuchungen zur Hot-wire CVD von Germanium auf poliertem HF-geätztem (100)-Silizium zeigten erstmals, dass ein über 170 nm dickes heteroepitaktisches Wachstum bei Ts= 350°C und R=2.8 A/s möglich ist. Daher besitzt die Hot-wire CVD viel versprechende Perspektiven hinsichtlich der industriellen Herstellung (opto-)elektronischer Bauelemente auf der Nanometerskala. Verschiedenartige Si-Schichten (amorph/nanokristallin/einkristallin, n/p-dotiert) wurden mittels Hot-wire CVD hergestellt und als Emitter von Solarzellen mit kristalliner Si-Basis aufgebracht. Mit (n)a-Si:H-Emittern auf texturierten Wafer wurde ein intrinsischer Wirkungsgrad von 15.2% erreicht. Ausserdem ermöglicht die Hot-wire Deposition epitaktischer Emitter die Verwendung von SiO2 oder SiN als Antireflexionsschicht anstelle von transparenten leitfähigen Oxiden (TCO) und damit eine deutliche Reduzierung der Herstellungskosten. Die Leerlaufspannung und der Füllfaktor der hergestellten Solarzellen hängen stark von der Passivierung der Waferoberlfäche ab, wobei beide Hellkennlinienparameter durch eine optimierte Hot-wire Wasserstoffbehandlung des Substrats vor der Emitterdeposition hohe stabile Werte erreichen. Abschliessend wird festgestellt, dass die in-situ Ellipsometrie hervorragend zur zerstörungsfreien und oberflächensensitiven Untersuchung des Schichtwachstum mittels Hot-wire CVD geeignet ist. Ausserdem ist die Hot-wire CVD sehr gut für die Herstellung von Si-Solarzellen mit kristalliner Basis geeignet und besitzt viel versprechende Perspektiven bezüglich (opto-)elektronischer Bauelemente auf der Nanometerskala.
Diese Dissertation ist ein Beitrag zur Untersuchung der Anwendbarkeit der Random-Matrix-Theorie (RMT) in der Quantenchromodynamik (QCD). Untersucht werden die Fluktuationen der kleinen Eigenwerte des Dirac-Operators mit Kogut-Susskind-Fermionen und SUc(2)-Eichfeldern. Diese werden mit Hilfe eines Hybrid-Monte-Carlo-Algorithmus erzeugt. Die Universalität der Fluktuationen kleiner Eigenwerte, das heisst die Übereinstimmung der numerisch berechneten Spektren mit den Vorhersagen des chiralen Random-Matrix-Modells wird in dieser Arbeit nachgewiesen. Die Bedeutung dieses Resultats liegt in der Allgemeinheit des Ansatzes, die QCD-Zustandssumme für ein endliches Volumen durch ein Random-Matrix-Modell zu approximieren.
Zentrales Ziel dieser Arbeit ist die genaue theoretische Charakterisierung des Autoionisationsprozesses in Stößen metastabiler Argon-Atome mit Quecksilber- und Wasserstoff-Atomen, Ar*(4s 3P2,3P0) + Hg und Ar*(4s 3P2,3P0) + H(1s). Diese Untersuchungen wurden durch neue, in der Arbeitsgruppe von Prof. H. Hotop unter Verwendung zustandsselektierter Ar*-Atome durchgeführte elektronenspektrometrische Experimente an diesen Stoßsystemen motiviert. Zur Überprüfung der quantenchemischen Beschreibung des Quecksilber-Atoms und seiner van der Waals-Wechselwirkung wurden im Rahmen dieser Arbeit außerdem die Grundzustandspotentiale der Alkali-Quecksilber-Moleküle LiHg, NaHg und KHg im Detail untersucht. Dabei konnten die in der Literatur zu findenden Widersprüche zwischen den aus Rechnungen und verschiedenen Experimenten bestimmten Potentialen aufgeklärt werden, und es wurden verbesserte Wechselwirkungspotentiale erhalten, welche mit allen verfügbaren experimentellen Daten kompatibel sind.
Um stationäre bzw. quasi-stationäre Ohmsche Ströme in leitenden Medien berechnen zu können, wird aus komplexifizierten Maxwellschen Gleichungen mittels des Clifford Produktes eine vereinheitlichte hyperkomplexe Feldgleichung hergeleitet. Für, längs einer Achse translationsinvariante, komplexe Leitfähigkeitsfelder wird eine Dimension absepariert und die verbleibenden 2 Raumdimensionen mit der komplexen Zahlenebene identifiziert. Diese Identifikation kann durch den Clifford Formalismus explizit und völlig kanonisch definiert werden, da sowohl die komplexen Zahlen als auch Ortsvektoren in der Clifford Algebra enthalten sind. Da direkt die Spinor Feldgleichung gelöst wird, treten Eichprobleme, wie sie bei entsprechenden Potentialgleichungen üblich sind, erst gar nicht auf. Durch die Liftung der Spinor Feldgleichung vom \(\mathbb{R}^2 \to \mathbb{C}^2\) wird sofort ersichtlich wie wichtig monogene (holomorphe) Funktionen für die Lösung dieser Gleichung sind.
Die zugehörige Randbedingung ist im allgemeinen weder rein vom Neumannschen noch vom Diricheltschen Typ. Ausgehend von elementaren Lösungen für \(\delta\)-Quellen in Gebieten konstanter Leitfähigkeit, werden durch Fortsetzung dieser Lösungen mittels der Randbedingung Feldlösungen für zusammengesetzte Gebiete konstruiert.
Im Gegensatz zu Gebieten mit nur einem Rand, ist es für mehrfach berandete Gebiete viel schwieriger, die lokalen Lösungen so anzupassen, daß alle Randbedingungen erfüllt sind. Deshalb wird eine neue Lösungsmethode vorgestellt, welche die lokalen Feldgleichungen und alle Randbedingungen durch sukzessive Konstruktion von Spiegelpolreihen löst. Dieses Verfahren wird anhand einiger Klassen von geometrischen Konfigurationen erläutert, deren topologische Unterschiede sich direkt auf die Struktur der Spiegelpolverteilungen auswirkt.
Bei der Diskussion wird besonders der Fall von N kreisförmigen Anomalien in einer Kreisscheibe hervorgehoben, da diese Klasse von Problemen auch von besonderem Interesse in der medizinischen Physik, im Bereich der Impedanz-Tomographie ist. Die Lösungen erlauben die Variation der Zusammenhangszahl über die relativen Leitfähigkeitsdifferenzen. Studien der Potentialverteilung auf dem Rand, wie sie für die elektrische Impedanz-Tomographie wesentlich sind, werden zum Teil durch numerische, als auch durch analytische Berechnungen durchgeführt. Komplexe Potentiale können aus den Feldlösungen leicht berechnet werden, indem die typischen Polterme \(\displaystyle{1 \over z-p}\) durch die komplexen Logarithmen \(- \log(z-p)\)
ersetzt werden.
Das elektrische Potential ergibt sich aus dem Komplexen als dessen Realteil. Der Imaginärteil hat eine große Bedeutung bei der Visualisierung der Vektorfelder. Es wird gezeigt, daß die Höhenlinien dieses Imaginärteils, der aus der Strömungsmechanik auch als Strömungsfunktion bekannt ist, gerade die Feldlinien des zugehörigen Feldes liefert.
Für die elektrische Impedanz-Tomographie wird am Beispiel einer kleinen, konzentrisch positionierten Anomalie das Auflösungsvermögen diskutiert, woraus unter anderem eine optimale Lage der Einprägepole resultiert. Aus den analytischen Ergebnissen ist eindeutig zu erkennen, daß sich maximale Potentialänderungen auf dem Rand bei diametral angeordneten Einprägepolen ergeben.
Die für die Visualisierung der Felder nötigen Studien von Strömungsfunktionen, lieferte unter anderem auch eine Berechnungsmöglichkeit von Strömungsfunktionen für Felder im \(\mathbb{R}^3\)! Des weitern wird eine mögliche Wahl der Schnitte dieser mehrblättrigen Funktion für den Fall der Kreisscheibe mit N Anomalien explizit gegeben und die Vorteile dieser speziellen Wahl anhand numerischer Studien aufgezeigt. Typische Darstellungen von Feld- und Potentiallinien, von Verteilungen von Spiegelpolen, sowie von Potential und Strömungsfunktionen selbst, verdeutlichen die Vorteile dieses Lösungsverfahrens. Für sehr viele, in der Praxis wichtige Konfigurationen ist vor allem die große Konvergenzgeschwindigkeit ein Vorteil, welcher es ermöglicht Feldlinienbilder dieser Lösungen in kurzer Zeit auf einem PC zu erstellen.
Functional structures as well as materials provided by nature have always been a great source of inspiration for new technologies. Adapting and improving the discovered concepts, however, demands a detailed understanding of their working principles, while employing natural materials for fabrication tasks requires suitable functionalization and modification.
In this thesis, the white scales of the beetle Cyphochilus are examined in order to reveal unknown aspects of their light transport properties. In addition, the monomer of the material they are made of is utilized for 3D microfabrication.
White beetle scales have been fascinating scientists for more than a decade because they display brilliant whiteness despite their small thickness and the low refractive index contrast. Their optical properties arise from highly efficient light scattering within the disordered intra-scale network structure.
To gain a better understanding of the scattering properties, several previous studies have investigated the light transport and its connection to the structural anisotropy with the aid of diffusion theory. While this framework allows to relate the light scattering to macroscopic transport properties, an accurate determination of the effective refractive index of the structure is required. Due to its simplicity, the Maxwell-Garnett mixing rule is frequently used for this task, although its constraint to particle and feature sizes much smaller than the wavelength is clearly violated for the scales.
To provide a correct calculation of the effective refractive index, here, finite-difference time-domain simulations are used to systematically examine the impact of size effects on the effective refractive index. Deploying this simulation approach, the Maxwell-Garnett mixing rule is shown to break down for large particles. In contrast, it is found that a quadratic polynomial function describes the effective refractive index in close approximation, while its coefficients can be obtained from an empirical linear function. As a result, a simple mixing rule is reported that unambiguously surpasses classical mixing rules when composite media containing large feature sizes are considered. This is important not only for the accurate description of white beetle scales, but also for other turbid media, such as biological tissues in opto-biomedical diagnostics.
Describing light transport by means of diffusion theory moreover neglects any coherent effects, such as interference. Hence, their impact on the generation of brilliant whiteness is currently unknown. To shed a light on their role, spatial- and time-resolved light scattering spectromicroscopy is applied to investigate the scales and a model structure of them based on disordered Bragg stacks. For both structures the occurrence of weakly localized photonic modes, i.e., closed scattering loops, is observed, which is further verified in accompanying simulations. As shown in this thesis, leakage from these random photonic modes contributes at least 20% to the overall reflected light. This reveals the importance of coherent effects for a complete description of the underlying light transport properties; an aspect that is entirely missing in the purely diffusive transport presumed so far. Identifying the importance of weak localization for the generation of brilliant whiteness paves the way to further enhance the design of efficient optical scattering media, an issue that recently drawn great attention.
Unlike their plant-based counterparts, rigid carbohydrates, such as chitin, are currently unavailable for 3D microfabrication via direct laser writing, despite their great significance in the animal kingdom for the construction of functional microstructures. To overcome this gap, the monomeric unit of chitin, N-acetyl-D-glucosamine, is here functionalized to serve as a photo-crosslinkable monomer in a non-hydrogel photoresist. Since all previous photoresists based on animal carbohydrates are in the form of hydrogel formulations, a new group of photoresists is established for direct laser writing.
Moreover, it is exhibited that the sensitization effect, previously used only in the context of UV curing, can be successfully transferred to direct laser writing to increase the maximum writing speed. This effect is based on the beneficial combination of two photoinitiators.
In this, one photoinitiator is an efficient crosslinking agent for the monomer used, but a rather poor two-photon absorber. The other photoinitiator (called sensitizer) possesses, conversely, a much higher two-photon absorption coefficient at the applied wavelength but is not well suited as a crosslinking agent. In combination, the energy absorbed by the sensitizer is passed to the photoinitiator, resulting in the formation of radicals needed to start the polymerization. As this greatly increases the rate at which the photoinitiator is radicalized, resists containing a photoinitiator and a sensitizer are shown to outperform resists containing only one of the components. Deploying the sensitization effect in direct laser writing therefore offers a simple way to individually tune the crosslinking ability and the two-photon absorption properties by combining existing compounds, compared to the costly chemical synthesis of novel, customized photoinitiators.
Combining ultracold atomic gases with the peculiar properties of Rydberg excited atoms gained a lot of theoretical and experimental attention in recent years. Embedded in the ultracold gas, an interaction between the Rydberg atom and the surrounding ground state atoms arises through the scattering of the Rydberg electron from an intruding perturber atom. This peculiar interaction gives rise to a plenitude of previously unobserved effects. Within the framework of the present thesis, this interaction is studied in detail for Rydberg \(P\)-states in rubidium.
Due to their long lifetime, atoms in Rydberg states are subject to scattering with the surrounding ground state atoms in the ultracold cloud. By measuring their lifetime as a function of the ground state atom flux, we are able to obtain the total inelastic scattering cross section as well as the partial cross section for associative ionisation. The fact that the latter is three orders of magnitude larger than the size of the formed molecular
ion indicates the presence of an efficient mass transport mechanism that is mediated by the Rydberg–ground state interaction. The immense acceleration of the collisional process shows a close analogy to a catalytic process. The increase of the scattering cross section renders associative ionisation an important process that has to be considered for experiments in dense ultracold systems.
The interaction of the Rydberg atom with a ground state perturber gives rise to a highly oscillatory potential that supports molecular bound states. These so-called ultralong-range Rydberg molecules are studied with high resolution time-of-flight spectroscopy, where we are able to determine the binding energies and lifetimes of the molecular states between the two fine structure split \(25P\)-states. Inside an electric field, we observe a broadening of the
molecular lines that indicates the presence of a permanent electric dipole moment, induced by the mixing with high angular momentum states. Due to the mixing of the ground state atom’s hyperfine states by the molecular interaction, we are able to observe a spin-flip of the perturber upon creation of a Rydberg molecule. Furthermore, an incidental near-degeneracy in the underlying level scheme of the \(25P\)-state gives rise to highly entangled states between the Rydberg fine structure state and the perturber’s hyperfine structure. These mechanisms can be used to manipulate the quantum state of a remote particle over distances that exceed by far the typical contact interaction range.
Apart from the ultralong-range Rydberg molecules that predominantly consist of only one low angular momentum state, a class of Rydberg molecules is predicted to exist that strongly mixes the high angular momentum states of the degenerate hydrogenic manifolds. These states, the so-called trilobite- and butterfly Rydberg molecules, show very peculiar properties that cannot be observed for conventional molecules. Here we present the first experimental observation of butterfly Rydberg molecules. In addition to an extensive spectroscopy that reveals the binding energy, we are also able to observe the rotational structure of these exotic molecules. The arising pendular states inside an electric field allow us, in comparison to the model of a dipolar rotor, to extract the precise bond
length and dipole moment of the molecule. With the information obtained in the present study, it is possible to photoassociate butterfly molecules with a selectable bond length, vibrational state, rotational state, and orientation inside an electric field.
By shedding light on various previously unrevealed aspects, the experiments presented in this thesis significantly deepen our knowledge on the Rydberg–ground state interaction and the peculiar effects arising from it. The obtained spectroscopic information on Rydberg molecules and the changed reaction dynamics for molecular ion creation will surely provide valuable data for quantum chemical simulations and provide necessary data to plan future experiments. Beyond that, our study reveals that the hyperfine interaction in Rydberg molecules and the peculiar properties of butterfly states provide very promising new ways to alter the short- and long-range interactions in ultracold many-body systems. In this sense the investigated Rydberg–ground state interaction not only lies right at
the interface between quantum chemistry, quantum many-body systems, and Rydberg physics, but also creates many new and fascinating possibilities by combining these fields.
Gegenstand dieser Arbeit ist die optische Erzeugung von Magnetisierungsverteilungen und der Propagation von Spinwellen durch diese. Spinwellen sind kollektive Anregungen des Spinsystems eines magnetischen Materials - das zugehörige Quasiteilchen wird Magnon genannt. Diese Dissertation wurde im Rahmen von Projekt B04 des transregionalen Sonderforschungsbereiches SFB/TRR 173 "Spin+X - Spin in its collective environment" der Deutschen Forschungsgemeinschaft (DFG) durchgeführt. Das Forschungsprogramm befasst sich mit der Wechselwirkung von Elektronenspins mit deren Umgebung und umfasst neben der theoretischen und experimentellen Grundlagenforschung auch die Übertragung auf technische Anwendungen. In der vorliegenden Arbeit wird die Manipulation von Magnonenströmen in magnetischen Materialien diskutiert. Generell gibt es zwei Methoden zur Modifikation der Eigenschaften eines Materials: Entweder die chemische Zusammensetzung oder die Struktur der Probe wird verändert. Zur räumlichen Veränderung des Materials werden üblicherweise Lithografie-, Abscheidungs- und Ätzprozesse verwendet. Diese Verfahren legen die Eigenschaften des Materials irreversibel fest. In dieser Arbeit wird eine neue Methode zur transienten Modulation der Eigenschaften von magnetischen Materialien entwickelt und an verschiedenen Anwendungen demonstriert. Ein Laser in Kombination mit einem räumlichen Lichtmodulator, auf welchem Computer generierte Hologramme dargestellt werden, erlaubt die Erzeugung von fast beliebigen Intensitätsverteilungen auf einem dünnen magnetischen Film – Yttrium Eisen Granat mit wenigen µm Filmdicke. Das Laserlicht wird von der Probe absorbiert und erzeugt somit optisch induzierte thermische Profile. Daraus resultiert ebenfalls eine lokale Modifikation der Sättigungsmagnetisierung und somit entstehen Magnetisierungslandschaften. Durch zeitliche Modulation der Intensität des Lichts und Wärmeabgabe an die Umgebung, sind diese magnetischen Strukturen dynamisch und rekonfigurierbar. Solche Magnetisierungslandschaften werden in dieser Arbeit verwendet um die Propagation von Spinwellen in der Probe zu beeinflussen. So werden zum Beispiel auf einer einzigen Probe ein- und quasi-zweidimensionale magnonische Kristalle mit unterschiedlichen Gitterkonstanten realisiert. Ein vektorieller Netzwerkanalysator bestimmt das Transmissions- und Reflexionsspektrum. Die auftretenden Bandlücken lassen sich sowohl mit der Transfermatrixmethode beschreiben als auch mit der Dispersionsrelation von Spinwellen vergleichen. Die ermittelten experimentellen Ergebnisse entsprechen den Erwartungen. Eine weitere Anwendung der neu entwickelten Strukturierungsmethode ist die Konvertierung von unterschiedlichen Spinwellentypen. Die Propagation von Spinwellen in parallel zur Filmebene magnetisierten Proben ist streng anisotrop. Magnetostatische Rückwärts-Volumenmoden, die entlang der Magnetisierungsrichtung propagieren, und Oberflächenmoden, die sich senkrecht zu dieser Richtung ausbreiten, existieren üblicherweise nicht simultan bei einer gegebenen Frequenz und sonstigen äußeren Parametern. Durch Verwendung von optisch induzierten Magnetisierungsgradienten lässt sich sowohl experimentell als auch mittels Simulationen zeigen, dass eine Änderung der Propagationsrichtung um bis zu 90° – und somit eine Modenkonvertierung – möglich ist. Der dritte Anwendungsbereich von Magnetisierungslandschaften in dieser Arbeit ist die Spinwellen-Optik. Die räumliche Modulation der Sättigungsmagnetisierung verändert den lokalen Brechungsindex für Spinwellen. Analog zur konventionellen Optik mit Licht können somit Komponenten zur Beeinflussung der Spinwellenpropagation konstruiert werden. In Simulationen werden Spiegel zur Ablenkung von Spinwellenstrahlen, Axicons zur Erzeugung von Bessel-Strahlen und Gradientenindexlinsen zur Fokussierung von Spinwellen gezeigt. Außerdem können Gradientenindexlinsen dazu verwendet werden um Fourieroptik mit Spinwellen zu realisieren.