Kaiserslautern - Fachbereich Physik
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Um stationäre bzw. quasi-stationäre Ohmsche Ströme in leitenden Medien berechnen zu können, wird aus komplexifizierten Maxwellschen Gleichungen mittels des Clifford Produktes eine vereinheitlichte hyperkomplexe Feldgleichung hergeleitet. Für, längs einer Achse translationsinvariante, komplexe Leitfähigkeitsfelder wird eine Dimension absepariert und die verbleibenden 2 Raumdimensionen mit der komplexen Zahlenebene identifiziert. Diese Identifikation kann durch den Clifford Formalismus explizit und völlig kanonisch definiert werden, da sowohl die komplexen Zahlen als auch Ortsvektoren in der Clifford Algebra enthalten sind. Da direkt die Spinor Feldgleichung gelöst wird, treten Eichprobleme, wie sie bei entsprechenden Potentialgleichungen üblich sind, erst gar nicht auf. Durch die Liftung der Spinor Feldgleichung vom \(\mathbb{R}^2 \to \mathbb{C}^2\) wird sofort ersichtlich wie wichtig monogene (holomorphe) Funktionen für die Lösung dieser Gleichung sind.
Die zugehörige Randbedingung ist im allgemeinen weder rein vom Neumannschen noch vom Diricheltschen Typ. Ausgehend von elementaren Lösungen für \(\delta\)-Quellen in Gebieten konstanter Leitfähigkeit, werden durch Fortsetzung dieser Lösungen mittels der Randbedingung Feldlösungen für zusammengesetzte Gebiete konstruiert.
Im Gegensatz zu Gebieten mit nur einem Rand, ist es für mehrfach berandete Gebiete viel schwieriger, die lokalen Lösungen so anzupassen, daß alle Randbedingungen erfüllt sind. Deshalb wird eine neue Lösungsmethode vorgestellt, welche die lokalen Feldgleichungen und alle Randbedingungen durch sukzessive Konstruktion von Spiegelpolreihen löst. Dieses Verfahren wird anhand einiger Klassen von geometrischen Konfigurationen erläutert, deren topologische Unterschiede sich direkt auf die Struktur der Spiegelpolverteilungen auswirkt.
Bei der Diskussion wird besonders der Fall von N kreisförmigen Anomalien in einer Kreisscheibe hervorgehoben, da diese Klasse von Problemen auch von besonderem Interesse in der medizinischen Physik, im Bereich der Impedanz-Tomographie ist. Die Lösungen erlauben die Variation der Zusammenhangszahl über die relativen Leitfähigkeitsdifferenzen. Studien der Potentialverteilung auf dem Rand, wie sie für die elektrische Impedanz-Tomographie wesentlich sind, werden zum Teil durch numerische, als auch durch analytische Berechnungen durchgeführt. Komplexe Potentiale können aus den Feldlösungen leicht berechnet werden, indem die typischen Polterme \(\displaystyle{1 \over z-p}\) durch die komplexen Logarithmen \(- \log(z-p)\)
ersetzt werden.
Das elektrische Potential ergibt sich aus dem Komplexen als dessen Realteil. Der Imaginärteil hat eine große Bedeutung bei der Visualisierung der Vektorfelder. Es wird gezeigt, daß die Höhenlinien dieses Imaginärteils, der aus der Strömungsmechanik auch als Strömungsfunktion bekannt ist, gerade die Feldlinien des zugehörigen Feldes liefert.
Für die elektrische Impedanz-Tomographie wird am Beispiel einer kleinen, konzentrisch positionierten Anomalie das Auflösungsvermögen diskutiert, woraus unter anderem eine optimale Lage der Einprägepole resultiert. Aus den analytischen Ergebnissen ist eindeutig zu erkennen, daß sich maximale Potentialänderungen auf dem Rand bei diametral angeordneten Einprägepolen ergeben.
Die für die Visualisierung der Felder nötigen Studien von Strömungsfunktionen, lieferte unter anderem auch eine Berechnungsmöglichkeit von Strömungsfunktionen für Felder im \(\mathbb{R}^3\)! Des weitern wird eine mögliche Wahl der Schnitte dieser mehrblättrigen Funktion für den Fall der Kreisscheibe mit N Anomalien explizit gegeben und die Vorteile dieser speziellen Wahl anhand numerischer Studien aufgezeigt. Typische Darstellungen von Feld- und Potentiallinien, von Verteilungen von Spiegelpolen, sowie von Potential und Strömungsfunktionen selbst, verdeutlichen die Vorteile dieses Lösungsverfahrens. Für sehr viele, in der Praxis wichtige Konfigurationen ist vor allem die große Konvergenzgeschwindigkeit ein Vorteil, welcher es ermöglicht Feldlinienbilder dieser Lösungen in kurzer Zeit auf einem PC zu erstellen.
In der vorliegenden Arbeit wird die Methode der Molekulardynamik benutzt, um das Transmissionsverhalten von niederenergetischen Sauerstoffionen durch dünne Edelgasfilme mit Hilfe von klassischen Wechselwirkungs-Potentialen zu untersuchen. In einer quantenmechanischen Form, der sogenannten Tight-Binding Näherung, wird die Molekulardynamik verwendet, um die Dynamik des Phasenübergangs von der Flüssigkeit, oder vom Gas, zur amorphen Phase von Silizium, oder von hydrogenisiertem Silizium, zu untersuchen. Ich simuliere ein Experiment von N. J. Sack et. al., in dem Sauerstoffionen durch Elektronenbeschuß von einer WOx-Oberfläche desorbiert wurden und deren Transmissionsverhalten durch dünne Edelgasfilme gemessen wurde. Wenn in der Simulation nur elastische Streuung durch Paarpotentiale zugelassen wird, finde ich gute Übereinstimmung für die Transmissionsausbeuten zwischen Experiment und Simulation für Xe- und Kr-Filme. Die große Anzahl der gefundenen Transmissionen kann auf den kleinen Wechselwirkungsradius der Sauerstoffionen zurückgeführt werden. Die Diskrepanz zwischen Experiment und Simulation, die für Ar-Filme zu verzeichnen ist, wird auf elektronisch inelastische Wechselwirkungen oder strukturelle Effekte im Experiment zurückgeführt. In einem einfachen geometrischen Modell kann ich die Transmissions-Daten der Simulation für Xe- und Kr- Filme interpretieren, nicht jedoch die Daten für Ar-Filme. Dieses geometrische Modell wird dann zur Interpretation eines weiteren, ähnlichen Experiments von N. J. Sack et. al. herangezogen. Neue dynamische Gleichungen für klassische und quantenmechanische Molekulardynamik im kanonischen - , Enthalpie - und freien Enthalpie Ensemble werden vorgeschlagen. Ich zeige, daß Atome, die in den neuen dynamischen Gleichungen in der Zeit propagiert werden, die Phasenraum-Verteilungsfunktionen der entsprechenden Ensembles korrekt abtasten. Basierend auf einem verallgemeinerten Liouville Theorem werden numerische Integrations-Algorithmen entwickelt, die die fundamentalen Symmetrieen der dynamischen Gleichungen respektieren. Silizium gehört zu den am besten studierten Materialien überhaupt. In theoretischen Untersuchungen wird flüssiges und amorphes Silizium üblicherweise ohne Kontrolle des Drucks untersucht. In dieser Arbeit wird gezeigt, daß Druckkontrolle in der Beschreibung sowohl einer thermodynamischen Phase als auch in Phasenübergängen in der Simulation wichtig ist. Der Übergang von der flüssigen zur amorphen Phase von Silizium in einer Tight-Binding Beschreibung mit und ohne Druckkontrolle führt zu Strukturen, die halbleitend mit Druckkontrolle und nicht halbleitend ohne Druckkontrolle sind. Weiterhin werden Evidenzen gefunden, die die Erweiterung der üblichen minimalen Valenzbasis des Siliziums durch d-Orbitale nahelegen, um korrekte Resultate speziell für flüssiges Silizium zu erhalten. Amorphes hydrogenisiertes Silizium ist technisch wichtig, da die Bandlücke durch Wasserstoffgehalt und Herstellung beeinflußt werden kann. In dieser Arbeit wird ein mikroskopisches Modell für amorphes Silizium, erhalten durch Abkühlung eines Silizium-Wasserstoff Gases, mit Hilfe der Molekulardynamik in einer Tight-Binding Beschreibung simuliert. Die Rolle des Wasserstoffs im amorphen Netzwerk wird mit Hilfe einer Vielzahl von Korrelationsfunktionen aufgezeigt. Diese Korrelationsfunktionen demonstrieren die hohe Flexibilität des Wasserstoffs. In Übereinstimmung mit neueren NMR-Daten von Y. Wu et. al finde ich im amorphen Netzwerk eine Klusterung der Wasserstoffatome, die die Tendenz zweier Wasserstoffatome reflektiert unabgesättigte Silizium Bindung, die sich ohne Wasserstoff zu ungünstigen Bindungsgeometrien vereinigen würden, zu passivieren.
Diese Dissertation ist ein Beitrag zur Untersuchung der Anwendbarkeit der Random-Matrix-Theorie (RMT) in der Quantenchromodynamik (QCD). Untersucht werden die Fluktuationen der kleinen Eigenwerte des Dirac-Operators mit Kogut-Susskind-Fermionen und SUc(2)-Eichfeldern. Diese werden mit Hilfe eines Hybrid-Monte-Carlo-Algorithmus erzeugt. Die Universalität der Fluktuationen kleiner Eigenwerte, das heisst die Übereinstimmung der numerisch berechneten Spektren mit den Vorhersagen des chiralen Random-Matrix-Modells wird in dieser Arbeit nachgewiesen. Die Bedeutung dieses Resultats liegt in der Allgemeinheit des Ansatzes, die QCD-Zustandssumme für ein endliches Volumen durch ein Random-Matrix-Modell zu approximieren.
In den letzten Jahren konnte ein beachtlicher Fortschritt bei der Entwicklung kostengünstiger, hoch effektiver Si-Solarzellen mit kristalliner Basis und einem Emitter aus amorphem Silizium (a-Si:H) beobachtet werden. Für die Herstellung dieser Emitter wird zur Zeit ausschliesslich die plasmaunterstützte chemische Gasphasenabscheidung (PECVD)verwendet, die jedoch aufgrund ihrer Hochfrequenztechnik sehr aufwendig ist. Die Hot-wire CVD, das heisst die Abscheidung durch Zersetzung eines Gases an einem heissen Draht, ist in dieser Hinsicht eine viel versprechende Alternative. Ziel dieser Arbeit ist es, das Hot-wire Wachstum auf Si-Wafern zu charakterisieren, um auf diese Weise eine systematische Optimierung von Solarzellen mit kristalliner Basis zu erreichen. Daher wurden sowohl grundlegende materialwissenschaftliche als auch bauelementspezifische Fragen diskutiert. Mittels kinetischer in-situ Ellipsometrie wurde erstmals die Hot-wire CVD von Silizium auf poliertem HF-geätztem (100)-Silizium untersucht und die zeitliche Entwicklung eines epitaktischen Wachstums beobachtet. Im Verlauf der Deposition kann die Epitaxie abbrechen und sich eine Mischphase aus kristallinem und amorphem Silizium bilden, wobei der c-Si-Volumenanteil nahezu linear mit der Zeit abnimmt und anschließend reines a-Si:H-Wachstum stattfindet. Die Dicken der rein epitaktischen Schicht als auch der Mischphase nehmen mit ansteigender Substrattemperatur Ts und sinkender Depositionsrate R zu. Bei Ts=300 °C und R=1.4 A/s konnte eine epitaktische Schichtdicke grösser 200 nm abgeschieden werden. Untersuchungen zur Hot-wire CVD von Germanium auf poliertem HF-geätztem (100)-Silizium zeigten erstmals, dass ein über 170 nm dickes heteroepitaktisches Wachstum bei Ts= 350°C und R=2.8 A/s möglich ist. Daher besitzt die Hot-wire CVD viel versprechende Perspektiven hinsichtlich der industriellen Herstellung (opto-)elektronischer Bauelemente auf der Nanometerskala. Verschiedenartige Si-Schichten (amorph/nanokristallin/einkristallin, n/p-dotiert) wurden mittels Hot-wire CVD hergestellt und als Emitter von Solarzellen mit kristalliner Si-Basis aufgebracht. Mit (n)a-Si:H-Emittern auf texturierten Wafer wurde ein intrinsischer Wirkungsgrad von 15.2% erreicht. Ausserdem ermöglicht die Hot-wire Deposition epitaktischer Emitter die Verwendung von SiO2 oder SiN als Antireflexionsschicht anstelle von transparenten leitfähigen Oxiden (TCO) und damit eine deutliche Reduzierung der Herstellungskosten. Die Leerlaufspannung und der Füllfaktor der hergestellten Solarzellen hängen stark von der Passivierung der Waferoberlfäche ab, wobei beide Hellkennlinienparameter durch eine optimierte Hot-wire Wasserstoffbehandlung des Substrats vor der Emitterdeposition hohe stabile Werte erreichen. Abschliessend wird festgestellt, dass die in-situ Ellipsometrie hervorragend zur zerstörungsfreien und oberflächensensitiven Untersuchung des Schichtwachstum mittels Hot-wire CVD geeignet ist. Ausserdem ist die Hot-wire CVD sehr gut für die Herstellung von Si-Solarzellen mit kristalliner Basis geeignet und besitzt viel versprechende Perspektiven bezüglich (opto-)elektronischer Bauelemente auf der Nanometerskala.
In der vorliegenden Arbeit zeigen wir, wie man Masse für die Leptonen, insbesondere die Neutrinos erzeugen kann. Dazu erweitern wir das Standard Modell der Elementarteilchenphysik um eine weitere abelsche Eichgruppe. Diese Erweiterung erlaubt uns die Einführung eines Higgs Bosons zur Generierung der Masse zu vermeiden.Wir zeigen, daß aus der Forderung der Anomalifreiheit der Theorie keine Einschränkungen für die Hyperladungen der zusätzlichen abelschen Eichgruppe folgen.Die Masse der Leptonen werden wir durch die sogenannte dynamische Massengenerierung erzeugen. Dabei zeigen wir, daß obwohl kein Massenterm für die Leptonen in der Lagrangedichte existiert, man doch eine Masse finden kann. Zur Untersuchung, ob dynamische Massengenerierung auftritt, verwenden wir die Dyson-Schwinger Gleichung für die Leptonen. Dabei erhält man ein System gekoppelter Integralgleichungen, das wir mit Hilfe von verschiedenen Näherungen zu lösen versuchen. Als Anhaltspunkt, ob unsere Näherungen sinnvoll sind, fordern wir, daß die Ward-Takahashi Identitäten erfüllt werden. Alle Lösungen die wir finden sind auch mit der Annahme verschwindender Leptonenmasse verträglich. In der "massenlosen quenched rainbow" Näherung, in der wir den Vertex durch den nackten Vertex ersetzt und in dem Bosonenpropagator die Anzahl der Leptonenflavor gleich Null gesetzt haben, gelingt es zu zeigen, daß die Wellenfunktionsrenormierung in der Landau-Eichung verschwindet. In zwei Näherungen für die gefundene Integralgleichung gelingt es uns zu zeigen, daß eine Masse für die Leptonen auftritt. Die erste Näherung benutzt die Ward-Takahashi Identität und löst das Integral direkt. Bei der zweiten Lösunsmethode führen wir die Integralgleichung in eine Differentialgleichung über, die wir mit der Methode der Bifurkationsanalyse analysieren. Wir finden eine kritische Kopplung, so daß nur für Kopplungen die größer sind als die kritische Kopplung man eine dynamische Massengenerierung findet.In der "massive quenched rainbow" Näherung, in der wir den Vertex durch den nackten Vertex ersetzt und in dem massiven Bosonenpropagator die Anzahl der Neutrinoflavor gleich Null gesetzt haben, zeigen wir die Probleme auf, die eine Erweiterung auf dieses Modell aufwirft. Insbesondere das Problem, daß die Wellenfunktionsrenormierung in keiner Eichung verschwindet wird diskutiert. Eine in der Literatur übliche Verallgemeinerung dieser Näherung, die "Landau ähnliche" Eichung, wird auch diskutiert. Danach deuten wir an, wie man unsere Ergebnisse aus der "quenched rainbow" Näherung verwenden kann und eine Massenhierarchie für die Neutrinos aus den Massenverhältnissen der geladenen Leptonen berechnen kann.
Untersuchungen zur Synthese von c-BN-Schichten mit ECWR-PACVD und Boran-Ammonia als Eduktmaterial
(2000)
Boron nitride films were deposited by controlled plasma assisted chemical vapor deposition (PACVD) on the basis of borane-ammonia (BH3NH3) as B- and N- supplier. Having a high vapor pressure, this white crystalline solid of less toxicity in comparision to generally used boron precursors can easily be transferred into the gas phase by moderate heating. Together with argon as working gas the BH3NH3-vapor is led into a two-circuit plasma source utilizing the electron cyclotron wave resonance technique (ECWR) for ionization and dissoziation of the gas mixture by electron impact in the low pressure range (~10 microbar). For a precise adjustment of the energy of the ionic plasma species arriving at the growing film, an r.f.-diode circuit is superimposed to the discharge. Since for a controlled film deposition by PACVD a stationary plasma composition is mandatory, the evaporation characteristics of the reactant source was determined primarily. Therefore the evolution of the plasma and the vapor composition in dependence of evaporation time and temperature was investigated by optical emission spectroscopy (OES) and by mass spectrometric measurements respectively. By these investigations it was shown that stationary plasma conditions are established in a temperature range of 120 - 160°C. This behavior can be explained by a change in the chemical composition of the reactant during the evaporation process. In the following thin boron nitride films were deposited onto Si(100)-substrates for fixed partial pressures of BH3NH3 (2,9 mbar) and argon (9,3 microbar, FAr=5 sccm). For all experiments the plasma power as well as the substrate temperature was kept at 200 W (B0=34 G) and 380°C, respectively. By a defined tuning of the r.f.-amplitude in the diode circuit it was demonstrated that the energy of the ionic species arriving at the growing film is an essential process parameter for c-BN growth. For these experiments c-BN growth took place in a small energy window with a width of about 25 eV. The maximum c-BN content was achieved at 107 eV. The fraction of h-BN and c-BN phases were determined by Fourier Transform Infrared Spectroscopy (FTIR). At a film thickness of 61 nm the volume fraction of c-BN, derived from the IR-absorption peak areas of h-BN at 1385 cm -1 and c-BN at 1081 cm -1 , already achieved 68 vol%. This is due to an early starting point of c-BN growth, which was confirmed by cross sectional high resolution transmission electron microscopy measurements (HRTEM). Furthermore these investigations confirmed the growth of a thin amorphous BN-layer followed by a (0002)-textured h-BN-film primarily to the c-BN-nucleation step as commonly observed in literature. After the c-BN-nucleation step has finished the growth of a nearly pure c-BN-phase is achieved. This was emphasized by auger electron spectroscopy. By means of secondary ion mass spectrometry in the MCs + -mode (MCs + -SIMS) it was shown that the c-BN-films contain a certain amount of hydrogen, which can be estimated to be around 10 - 15 at%. Since in FTIR no perceptible amount on B-H- or N-H-bindings in the c-BN- films could be detected, it must be concluded that the hydrogen is located as H2-molecules in the c-BN-network. Finally the elastic properties of a c-BN-film were estimated by calculations, based on Brillouin light scattering (BLS) results.
Bildung schwachgebundener atomarer negativer Ionen in Stößen mit zustandsselektierten Rydberg-Atomen
(2000)
Ziel der vorliegenden Arbeit war es, ein besseres Verständnis der Bildung atomarer negativer Ionen in Stößen mit zustandsselektierten Rydbergatomen zu schaffen. In einem Kreuzstrahlexperiment wurde mittels Massenspektrometrie die Bildung schwachgebundener atomarer negativer Ionen in thermischen Stößen (mittlere kinetische Energie 90*230 meV) von zustandsselektierten Ne(ns,J=2) und Ne(nd,J=4) Rydberg-Atomen mit Grundzustandsatomen untersucht. Der n-abhängige Ratenkoeffizient für die Prozesse Ne(nl) + CaNe + CaNe (nl) + SrNe + Sr wurde bei zwei verschiedenen mittleren Stoßenergien bestimmt. Die experimentellen Resultate wurden mit Modellrechnungen, basierend auf einem Kurvenkreuzungsmodell und einer modifizierten adiabatischen Theorie, verglichen. Im Experiment kreuzt ein kollimierter Strahl metastabiler Edelgasatome Ne, die in einer Gleichstromentladung erzeugt werden, einen kollimierten Strahl von Erdalkali-Atomen, der in einem Ofen unter effusiven Bedingungen produziert wird. Im Kreuzungsgebiet werden Ne(ns,J=2) oder Ne(nd,J=4) Rydberg-Zustände bevölkert; dies erfolgt in einer zweistufigen Laseranregung der Ne Atome über den Zwischenzustand Ne. Die beim Elektronentransfer entstandenen positiven und negativen Ionen wurden mit einem Quadrupol-Massenspektrometer an einem Channel-Plate-Detektor nachgewiesen. Zur Kalibrierung der Spektren wurde SF-Gas diffus in den Reaktionsraum eingelassen. Die bekannten n-abhängigen Ratenkoeffizienten für die Bildung von SF in Stößen mit Ne(nl) Rydberg-Atomen ermöglichte die Bestimmung des relativen Ratenkoeffizienten für die Bildung von Ca und Sr. Der n-abhängige Ratenkoeffizient für die Bildung von Ca oder Sr zeigt ein resonanzartiges Verhalten als Funktion der Bindungsenergie des Rydbergelektrons. Die Position des Maximums hängt dabei von der Elektronenaffinität und der mittleren kinetischen Energie ab. Die beobachteten Maxima liegen bei effektiven Hauptquantenzahlen im Bereich n = 9*11.5. Das Maximum für den Elektronentransfer aus Ne(ns) und Ne(nd) Zuständen tritt bei dem gleichen Wert von n auf; dabei ist der Ratenkoeffizient im Maximum für Ne(ns) Zustände etwa 20-60% höher als für Ne(nd)-Zustände. Zum Verständnis der experimentellen Daten wurden Modellrechnungen durchgeführt, wobei der Wirkungsquerschnitt für die Bildung negativer Ionen in Abhängigkeit von n i) anhand eines parameterfreien Kurvenkreuzungsmodells in Zusammenarbeit mit C. Desfrancóis und ii) basierend auf einer modifizierten adiabatischen Theorie von I. I. Fabrikant bestimmt wurde. Das parameterfreie Kurvenkreuzungsmodell wurde bereits erfolgreich zur Beschreibung der Bildung dipolgebundener Moleküle in Stößen mit zustandsselektierten Rydbergatomen eingesetzt. Im Kurvenkreuzungsmodell i) werden die beiden ionischen Zustände und eine hohe Anzahl kovalenter Potentialkurven in einem gekoppelten System (ohne Berücksichtigung von Interferenz- Effekten) betrachtet, wobei für die Wahrscheinlichkeit, von einer kovalenten zu einer ionischen Potentialkurve zu wechseln, die Landau-Zener- Übergangswahrscheinlichkeit eingesetzt wird. In Modell ii) wird nur jeweils eine ionische und kovalente Potentialkurve des Systems betrachtet. Nach der Bildung der Ionen wird der Zerfall des negativen Ions im Coulombfeld des positiven Ions berücksichtigt; dieser Zerfall entspricht dem Effekt der Mehrfachkurvenkreuzungen im Kurvenkreuzungsmodell. Zur Berücksichtigung der Feinstruktur wird in Modell ii) der Wirkungsquerschnitt entsprechend dem statistischen Mittel der negativen Ionen ermittelt. Die Ratenkoeffizienten wurden durch Mittelung über die Verteilung der Relativenergie bestimmt. Beide Modelle geben den experimentell bestimmten Verlauf des Ratenkoeffizienten für die Bildung von Ca- und Sr-Ionen gut wieder. Es hat sich gezeigt, daß unter den realisierbaren experimentellen Bedingungen die kinetische Energie einen entscheidenden Einfluß auf die Bildung der negativen Ionen hat, da das entstandene Ionenpaar genügend kinetische Energie zur Verfügung haben muß, um die Coulombanziehung zu überwinden. Die Untersuchung der Bildung von Yb*Ionen (erwartete Bindungsenergie 3 meV) in Stößen mit zustandsselektierten Ar(nd)-Rydbergatome zeigte im Bereich 21 n 3 keinen Hinweis auf die Existenz eines langlebigen Yb-Ions. In Kombination mit Abschätzungen zum Felddetachment negativer Ionen im elektrischen Feld des Quadrupolmassenspektrometers ergibt sich aus diesen Befunden die Aussage, daß die Bindungsenergie von Yb-Ionen * falls sie überhaupt existieren * geringer als 2 meV sein muß. Die Resultate dieser Arbeit konnten die scharfe Resonanz für Ca-Bildung bei n = 23.9, die von McLaughlin und Duquette beobachtet wurde, nicht reproduzieren. Die nach dem Resonanzmodell von I. I. Fabrikant vorhergesagte Bildung negativer Ca*Ionen bei EA(Ca) E!,(Ne(nl)) wurde nicht bestätigt. Das beobachtete resonanzartige Verhalten des Ratenkoeffizienten für die Bildung von Ca und Sr in Stößen mit zustandsselektierten Rydberg-Atomen ist ähnlich mit den Ergebnissen für die Bildung dipolgebundener molekularer Anionen. Dieses Verhalten kann durch ein Kurvenkreuzungsmodell oder eine modifizierte adiabatische Theorie beschrieben werden. Quantitativ ergibt sich aus KKM-Rechnungen folgende Relation zwischen der Bindungsenergie EA im Bereich 2-100 meV und der Position des Maximums n des Ratenkoeffizienten für die Bildung schwachgebundener atomarer negativer Ionen: n = (225738 meV/ EA) bzw. EA = 225738 meV/(n).
Diese Arbeit beschreibt die Untersuchung der Korrelationen zwischen den optischen Eigenschaften und den laserspezifischen Parametern von laseraktiven Festkörpermaterialien. Ein Schwerpunkt dieser Arbeit lag auf der Entwicklung von zweidimensionalen Meßverfahren zur Bestimmung der optischen und laserphysikalischen Eigenschaften von kristallinen Festkörpermaterialien mit einer räumlichen Auflösung zwischen 30 und 100 microm. Dazu wurden bekannte Methoden wie Messung der Absorption, Bestimmung der Fluoreszenzlebensdauer, die Schlierenmethode, das Polariskop und das Absorptionskalorimeter hinsichtlich Genauigkeit und räumlicher Auflösung verbessert, um für die zweidimensionalen Messungen eingesetzt werden zu können. Darüber hinaus müssen die Meßverfahren langzeitstabil sein, einen vollautomatischen Ablauf und eine quantitative Auswertung erlauben. Um die großen Datenmengen von maximal 2,8*10^6 Werten je Meßparameter und Probe handhaben zu können, wurde eine umfangreiche Softwarebibliothek zur Automatisierung der Messungen und zur Auswertung der Daten entwickelt. Die Auswertungsprogramme erlauben dabei beliebige Verknüpfungen zwischen den gemessenen Parametern. Voraussetzung hierfür war die Einführung eines kalibrierten Koordinatensystems für alle Meßverfahren. Mit den entwickelten Meßverfahren wurde eine Vielzahl verschiedener Proben und Materialien charakterisiert, um im ersten Schritt einen Überblick über mögliche Kristallfehler und deren Auswirkungen auf den Laserprozeß zu erhalten. Eine derart umfassende Charakterisierung von laseraktiven Materialien mit den dargestellten Genauigkeiten ist bisher noch nicht publiziert worden. Die präzise Charakterisierung der optischen Parameter und der laserphysikalischen Eigenschaften war in Verbindung mit der selbst entwickelten Software die Voraussetzung zur Untersuchung der Korrelationen zwischen diesen Parametern. Insbesondere die Untersuchung der Boulequerschnitte mit großem Durchmesser von bis zu 50 mm war sehr wichtig, da hier in derselben Probe Bereiche sehr unterschiedlicher Kristallqualität gemeinsam auftreten. Aus den Untersuchungen der Boulequerschnitte konnten Hinweise auf eine Korrelation zwischen den oben genannten Parametern abgeleitet werden, welche im Anschluß in einer quantitativen Analyse untersucht wurden. Daher war eine quantitative Bestimmung aller Parameter der Proben unabdingbar. Es konnte, wie theoretisch abgeleitet, ein linearer Zusammenhang zwischen den durch mechanische Spannungen induzierten Verlusten und den Laserparametern differentieller Wirkungsgrad und Schwelle nachgewiesen werden. Der Regressionskoeffizient der Korrelation zwischen diesen Parametern betrug für 3100 untersuchte Meßpunkte im Mittel r=0,76. Ebenso wurde der lineare Zusammenhang zwischen dem Betrag des Brechungsindexgradienten, der ein Maß für die optische Homogenität darstellt, und den gleichen Laserparametern gezeigt. Der mittlere Regressionskoeffizient ist mit r=0,65 etwas kleiner als im vorigen Fall, allerdings wurde der komplette Boulequerschnitt mit 265.000 Meßpunkten betrachtet, was kleinere Werte für r bei gleichstarker Korrelation erlaubt. In Einklang mit der Theorie wurde die Abhängigkeit der Korrelation der Parameter von der Transmission des Auskopplungsspiegels gezeigt. Eine Abhängigkeit des Brechungsindex von der Konzentration der Dotierung wurde qualitativ an einer ND:YAG Probe gezeigt. Die Verfahren wurden erfolgreich zur Charakterisierung von Czochralski-Nd:YAG, das erstmals mit einer Dotierungskonzentration von 2 at.% hergestellt werden konnte, angewandt. Der Vergleich mit dem sehr gut bekannten Nd:YAG mit einer Konzentration von 1 at.% zeigte keine Verschlechterung der Kristallqualität durch die Verdopplung der Dotierungskonzentration. Die Variationen im Betrag des Brechungsindexgradienten sind für beide Konzentrationen gleich groß. Diese Ergebnisse der optischen Charakterisierung konnten in Laserexperimenten auch bei hohen Ausgangsleistungen von 12 W bestätigt werden. Es wurde für das 2 at.% dotierte Material ein differentieller Wirkungsgrad von 56,6% und für 1 at.% dotiertes mit 53,8% nahezu der gleiche Wert bestimmt. Gegenüber einem Vergleichskristall aus Nd:YVO lieferte der 2 at.% Nd:YAG die höhere Ausgangsleistung, wobei zusätzlich berücksichtigt werden muß, daß der Nd:YVO Kristall bei 60% seiner Bruchgrenze und der 2 at.% Nd:YAG Kristall bei 39% seiner Bruchgrenze betrieben wurde. Mit der gleichen Systematik wurde die Qualitätskontrolle am Beispiel von Nd(0,9%):YAG Stäben aus der industriellen Fertigung demonstriert. Das Ausgangsmaterial wurde nach dem Zuchtvorgang einer Vorabprüfung unterzogen, um Defekte frühzeitig erkennen zu können. In Form einer Endkontrolle wurden die optischen Eigenschaften von fünf Stäben nach Durchlaufen des letzten Produktionsschrittes untersucht. Die Ergebnisse der Charakterisierung lieferten die kleinsten im Rahmen dieser Arbeit bestimmten Werte für den Betrag des Brechungsindexgradienten. Weiterhin demonstrierte die Untersuchung der Doppelbrechung, daß die vom Kern verursachten Spannungen, die sich über den ganzen Kristallboule ausbreiten, in den einzelnen Stäben nicht mehr vorhanden sind. Durch die hervorragenden Werte der optischen Homogenität und der Doppelbrechung sowie der sehr homogenen Verteilung der Dotierung konnte auf eine ausgezeichnete Kristallqualität geschlossen werden, was durch die Messung der Laserparameter bestätigt werden konnte. Es wurde im Multimodebetrieb ein differentieller Wirkungsgrad von maximal 68% erreicht, was sehr nahe an der theoretischen Obergrenze von 72% liegt. Mit der vorliegenden Arbeit wurde gezeigt, daß eine verläßliche Vorhersage der Lasereigenschaften aus optischen und spektroskopischen Daten möglich ist. Damit ist eine wichtige Vorbedingung zur Klassifizierung von laseraktiven Materialien nach bestimmten Qualitätsmerkmalen erfüllt. Eine Einführung von Qualitätsnormen mit definierten Prüfverfahren für laseraktive Materialien ist nun möglich. Die Umsetzung der in dieser Arbeit vorgeschlagenen Verfahren kann für die Laserindustrie der entscheidende Durchbruch von der Einzelfertigung in den Massenmarkt bedeuten.
Diese Arbeit beschreibt die Entwicklung, Realisierung und Optimierung eines hochempfindlichen, derivativen Laserabsorptionsspektrometers zur Messung extrem schwacher Absorptionslinien von Molekülen in der Gasphase. Der zugängliche Wellenlängenbereich im nahen Infrarot erstreckt sich von etwa 800nm bis 1600nm. Als Lasersystem für das Spektrometer wurde ein Diodenlaser mit externem Littman-Resonator und einem großen, modensprungfreien Durchstimmbereich verwendet. Zur Erreichung der bestmöglichen Empfindlichkeit wurden die drei existierenden modulationsspektroskopischen Methoden, die 1-Ton-, die 2-Ton- und die Wellenlängen-Modulationsspektroskopie, miteinander verglichen. Dieser Vergleich wurde erstmals nicht nur im Hinblick auf die Linienform, Signalgröße und Detektionsfrequenz durchgeführt, sondern auch unter Berücksichtigung der möglichen Modulationstechniken (Laserdiodenstrom, externer elektrooptischer Modulator und Verstimmen des Laserresonators) und der Unterdrückung des Untergrundes, hervorgerufen durch Interferenzstrukturen (Fringes). Durch eine elektronische Normierung des Detektorsignals auf einen Referenzlichtstrahl wird das Meßsignal unabhängig von der Intensität und dem Intensitätsrauschen des Lasers. Weiterhin wurde die Möglichkeit untersucht, die Vielfachreflexionszelle mit 50m Absorptionsweg durch einen optischen Resonator hoher Güte zu ersetzen. Dieses Verfahren, ähnlich der Cavity-Ring-Down-Spektroskopie (CRDS), konnte mit der Wellenlängen-Modulationstechnik kombiniert werden. Mit diesem Laserabsorptionsspektrometer gelang es erstmals, das Absorptionsspektrum von Ozon im Bereich von 6433 bis 6669 Wellenzahlen mit mehr als 3000 Linien aufzunehmen. Um diese Messung zu ermöglichen wurde eine Methode zur Präparation und Handhabung von reinem Ozon gefunden und ein Verfahren zur Unterscheidung der Ozon-Linien von den Absorptionslinien der Reaktionsprodukte und Verunreinigungen wie z.B. CO2, H2O, H2O2 und verschiedenen Kohlenwasserstoffen entwickelt.
thesis deals with the investigation of the dynamics of optically excited (hot) electrons in thin and ultra-thin layers. The main interests concern about the time behaviour of the dissipation of energy and momentum of the excited electrons. The relevant relaxation times occur in the femtosecond time region. The two-photon photoemission is known to be an adequate tool in order to analyse such dynamical processes in real-time. This work expands the knowledge in the fields of electron relaxation in ultra-thin silver layers on different substrates, as well as in adsorbate states in a bandgap of a semiconductor. It contributes facts to the comprehension of spin transport through an interface between a metal and a semiconductor. The primary goal was to prove the predicted theory by reducing the observed crystal in at least one direction. One expects a change of the electron relaxation behaviour while altering the crystal’s shape from a 3d bulk to a 2d (ultra-thin) layer. This is due to the fact that below a determined layer thickness, the electron gas transfers to a two-dimensional one. This behaviour could be proven in this work. In an about 3nm thin silver layer on graphite, the hot electrons show a jump to longer relaxation time all over the whole accessible energy range. It is the first time that the temporal evolution of the relaxation of excited electrons could be observed during the transition from a 3d to a 2d system. In order to reduce or even eliminate the influence coming from the substrate, the system of silver on the semiconductor GaAs, which has a bandgap of 1.5eV at the Gamma-point, was investigated. The observations of the relaxation behaviour of hot electron in different ultra-thin silver layers on this semiconductor could show, that at metal-insulator-junctions, plasmons in the silver and in the interface, as well as cascading electrons from higher lying energies, have a huge influence to the dissipation of momentum and energy. This comes mainly from the band bending of the semiconductor, and from the electrons, which are excited in GaAs. The limitation of the silver layer on GaAs in one direction led to the expected generation of quantum well states (QWS) in the bandgap. Those adsorbate states have quantised energy- and momentum values, which are directly connected to the layer thickness and the standing electron wave therein. With the experiments of this work, published values could not only be completed and proved, but it could also be determined the time evolution of such a QWS. It came out that this QWS might only be filled by electrons, which are moving from the lower edge of the conduction band of the semiconductor to the silver and suffer cascading steps there. By means of the system silver on GaAs, and of the known fact that an excitation of electrons in GaAs with circularly polarised light of the energy 1.5eV does produce spin polarised electrons in the conduction band, it became possible to bring a contribution to the hot topic of spin injection. The main target of spin injection is the transfer of spin polarised electrons out of a ferromagnet into a semiconductor, in order to develop spin dependent switches and memories. It could be demonstrated here that spin polarised electrons from GaAs can move through the interface into silver, could be photoemitted from there and their spin was still being detectable. As a third investigation system, ultra-thin silver layers were deposited on the insulator MgO, which has a bandgap of 7.8eV. Also in this system, one could recognize a change in the relaxation time while reducing the dimension of the silver layer from thick to ultra-thin. Additionally, it came out an extreme large relaxation time at a layer thickness of 0.6 – 1.2nm. This time is an order of magnitude longer than at thick films, and this is a consequence of two factors: first, the reduction of the phase space due to the confined electron gas in the z-direction, and second, the slowlier thermalisation of the electron gas due to less accessible scattering partners.