Andreas Noll

• Für viele Anwendungen von Polymerkompositen steigt der Bedarf an multifunktionalen Werkstoffeigenschaften, die elektrische Leitfähigkeit als integrierte Funktionalität ist eine davon. Elektrisch leitfähige Polymerkomposite werden unter anderem in explosionsgeschützten Anlagen oder in Bereichen eingesetzt, in denen eine elektrostatische Ableitung gefordert wird. Kohlenstoff-Nanoröhren (Carbon Nanotubes (CNTs)) sind aufgrund ihrer herausragenden intrinsischen, vorwiegend mechanischen und elektrischen Eigenschaften als Funktionsfüllstoff in polymeren Matrizes in das wissenschaftliche und industrielle Interesse gerückt. Aufgrund ihrer vielfältigen Erscheinungsformen, abhängig von ihren Herstellungsverfahren von einwandigen bis mehrwandigen CNTs und ihrer vorhandenen Defektdichte sowie strukturellen Aufbauten, ist jede CNT-Type als Individuum zu betrachten. Unabhängig von existierenden Einflussfaktoren wie z.B. dem Matrixpolymer und den Verarbeitungsbedingungen differieren je nach CNT-Type die Nanokompositeigenschaften signifikant. Dies führt dazu, dass die Ergebnisse und Erkenntnisse außerordentlich stark streuen. Dadurch sind allgemeingültige Aussagen nur bedingt möglich. Häufig sind nicht alle notwendigen Details der Wertschöpfungskette in Veröffentlichungen dargelegt, was die Nachvollziehbarkeit erschwert. Industriell hergestellte, mehrwandige CNTs (MWNTs) sind verstärkt in das industrielle Interesse gerückt. Die Erforschung von Prozess-Struktur-Eigenschaftsbeziehungen von CNT-Nanokompositen, außerhalb des Labormaßstabs, mit kommerziell verfügbaren MWNTs und industriell relevanten Verarbeitungsverfahren, ist weiter von ingenieurwissenschaftlicher Relevanz. Es besteht ein großer Bedarf an Forschungsarbeiten, die klar herausstellen, welche Eigenschaftsprofile unter Beachtung der notwendigen Wertschöpfungskette zu erzielen sind. Bei der Kompoundentwicklung ist die gleichzeitige Verbesserung von Kompositeigenschaften wie beispielsweise elektrischer, mechanischer und tribologischer Eigenschaften anzustreben, um eine effektive Multifunktionalität zu erzielen. Die Funktionalisierung mit mikroskaligen kurzen Kohlenstofffasern (SCFs) und mikroskaligem Graphit ist Stand der Technik. Eine Kombination von nano- und mikroskaligen Füllstoffen stellt große Potenziale zur Optimierung von Kompositeigenschaften bereit. Derartige Hybridwerkstoffe versprechen Synergien. Werden diese gezielt ausgenutzt, lassen sich die Gesamteigenschaften über das Potenzial der Einzelfüllstoffe hinaus optimieren. Es liegen wenige systematische Studien von Füllstoffkombinationen aus MWNTs und SCFs oder Graphit vor. Zudem finden Hochtemperatur-Thermoplaste wie das in dieser Arbeit eingesetzte Polyphenylensulfid (PPS) in der Literatur wenig Beachtung, obwohl diese inzwischen industriell stark an Bedeutung gewinnen. Ziel dieser Arbeit war die grundlagenorientierte, wissenschaftliche Betrachtung der erreichbaren multifunktionalen Eigenschaften von PPS Kompositen durch den Einsatz kommerziell verfügbarer MWNTs im direkten Vergleich und in Kombination mit mikroskaligen SCFs und Graphit als Füllstoffe. Dazu wurden systematisch Kombinationen der drei Füllstoffe untersucht, um eine effektive Multifunktionalität zu realisieren und um die Effektivität der Einzelfüllstoffe in kombinierten Füllstoffsystemen zu erforschen. Neben der spezifischen elektrischen Leitfähigkeit und den mechanischen Eigenschaften unter Zugbelastung bei Raumtemperatur wurden die tribologischen Eigenschaften der Komposite untersucht. Über mikroskopische Verfahren, DSC-, DMTAund Viskositätsuntersuchungen konnten wesentliche Prozess-Struktur-Eigenschaftsbeziehungen abgeleitet werden, indem die dafür notwendige Wertschöpfungskette von der Kompositherstellung über Doppelschneckenextrusion und anschließender Probenherstellung über Spritzguss als industriell relevante Herstellungsverfahren Beachtung fand. Über optimierte Prozessparameter (Schneckendesign, Drehzahl, Temperatur etc.) der Doppelschneckenextrusion und des Spritzgusses konnte gezeigt werden, dass elektrisch leitfähige PPS-Komposite mit geringsten MWNT-Füllstoffgehalten (< 2 Gew.-%) unter Beibehaltung der Zugfestigkeit realisiert werden können. Dabei wurde die Steifigkeit erhöht, die Zähigkeit erniedrigt. Systematisch wurden monomodale Graphit/, SCF/, bimodale MWNT/Graphit/, Graphit/ SCF/, MWNT/SCF/ und multimodale MWNT/Graphit/SCF/PPS-Komposite hergestellt, womit der jeweilige Füllstoffeinfluss auf das Eigenschaftsprofil untersucht wurde. Sowohl die Steifigkeitssteigerung durch MWNTs und SCFs als auch die spezifischen elektrischen Leitfähigkeiten der Komposite wurden mit bereits existierenden Modellen beschrieben. Für bimodale MWNT/SCF/PPS-Komposite konnte ein neuer Modellansatz zur Beschreibung der elektrischen Leitfähigkeit erarbeitet werden. Mit dieser Arbeit wurden erstmals Studien zu systematischen Füllstoffkombinationen von MWNTs, Graphit und SCFs in PPS durchgeführt, Prozess-Struktur-Eigenschaftsbeziehungen abgebildet und die notwendige Wertschöpfungskette dargelegt. Mit den neuen Ergebnissen und Erkenntnissen dieser Arbeit ist es zukünftig möglich, durch eine optimierte Füllstoffkombination von MWNTs, SCFs und Graphit das Gesamteigenschaftsprofil von PPS Kompositen zielorientiert einzustellen. Durch diese Arbeit wurde klar herausgearbeitet, wie die Einzelfüllstoffe und insbesondere deren Kombinationen das Eigenschaftsprofil beeinflussen. Daraus geht hervor, dass MWNTs der effektivste Füllstoff zur Integration einer elektrischen Leitfähigkeit ist. Dagegen bestimmen SCFs das mechanische und tribologische Eigenschaftsprofil und Graphit dient zur Optimierung tribologischer Eigenschaften und insbesondere zur Reduktion des Reibungskoeffizienten. Synergien zur Verbesserung der elektrischen Leitfähigkeit zwischen SCFs und MWNTs wurden nachgewiesen, speziell in Perkolationsnähe, dem Bereich, in dem die Leitfähigkeit um Dekaden ansteigt.