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Diese Arbeit stellt die erste exakte quantenchemische Behandlung eines chemischen Elementarprozesses dar, der durch eine Vielzahl elektronischer Potentialflächen und nichtadiabatischer Kopplungsgebiete geprägt ist.Motiviert durch die historische Bedeutung der Reaktion zur Entwicklung elementarer Reaktionsmechanismen (M. und J.Polanyi, Herschbach) sowie die experimentellen Arbeiten von Bergmann, dem es Mitte der 90er Jahre gelang, gezielt innere Schwingungsanregungen im Targetmolekül zu stimulieren (STIRAP), wurde die Dynamik der Radikalreaktion Na2(v,J) + Cl -> NaCl(v',J') + Na* quantenchemisch untersucht. Untersuchungsparameter waren in erster Linie die Schwingungs- und Rotationsabhängigkeit des Targetmoleküls sowie die Stoßenergieabhängigkeit im Bereich von 0.2-0.5eV. Auf der Basis von sehr genauen gekoppelten ab initio-MRCI-Potentialflächen - insgesamt wurden im Ein- und Ausgangskanal 32 diabatische Potential- und Koppelelementflächen berechnet und analytisch dargestellt - wurde ein nichtadiabatisches Surface-Hopping-Programm entwickelt, wobei die semiklassischen Trajektorien u.a. nach dem Fewest-Switches-Algorithmus von Tully propagiert wurden. Die Ergebnisse geben ein detailliertes Bild dieser Multikreuzungsreaktion wider: Die Schwingungsenergieabhängigkeit zeigte in Übereinstimmung mit dem Experiment eine kontinuierliche Zunahme des chemolumineszenten Reaktionsquerschnittes mit der Anregung des Targetmoleküls (v(Na2)=0-28). Die Stoßenergieabhängigkeit zeigt mit zunehmenden v(Na2) eine Inversion: Zunahme des chemolumineszenten Querschnittes mit zunehmender Stoßenergie bei v=0, Abnahme bei v>0. Die große freiwerdende Exothermizität (abzüglich der Na-Anregungsenergie) wird zu ca. 75% in innere Energie des Produktmoleküls überführt, wobei zusätzliche Energie durch Schwingungs- bzw. Stoßenergieanregung aufgrund des wachsenden Stoßparameterbereichs zu über 50% in Rotationsenergie des NaCl umgesetzt wird. Der differentielle Reaktionsquerschnitt zeigt bei einer Stoßenergie von 0.3eV eine deutliche Bevorzugung der Vorwärstsstreuung in Bezug auf die Richtung des stoßenden Cl-Atoms. Die statistische Phasenraumtheorie gibt zwar die Schwingungsabhängigkeit gut wider, allerdings nur unter der falschen - wie die Trajektorienrechnungen zeigen - Vorraussetzung, dass der strahlungslose Kanal (Na im Grundzustand) gemäß seines statistischen Gewichtes zur Reaktion beiträgt. Die Bedeutung der einzelnen Zustände im Eingangskanal wurde detailliert untersucht und es konnte ferner gezeigt werden, dass auch der Quenchprozess zwischen Grund- und erstem angeregten Zustand im Ausgangskanal von großer Bedeutung für das Chemolumineszenzverhalten ist. Abschließend wurde gezeigt, dass die Reaktion von heissem NaCl' (hohe innere Anregung des Targets) mit Na unter Bildung von Na* mit relativ geringem Querschnitt verläuft. Der von M.Polanyi in seinen legendären Flammenexperimentenursprünglich propagierte indirekte Reaktionsmechanismus - Na2+Cl -> NaCl'+Na; NaCl'+Na-> NaCl+Na* - erweist sich gegenüber dem obigen direkten Mechanismus somit als relativ ineffektiv.