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Anorganisch-organische Hybridmaterialien basierend auf photolumineszierenden Sol-Gel-Vorstufen
(2014)
In den vergangenen Jahrzehnten haben sich periodisch strukturierte Organosilika (PMO) und metallorganische Netzwerke (MOFs) mit poröser Struktur als äußerst vielseitige Materialien mit interessanten physikalischen und chemischen Eigenschaften erwiesen. Neben ihrer Anwendung in der Katalyse und der Gasadsorption wurden verschiedene Hybridmaterialien in jüngerer Vergangenheit auch hinsichtlich Photoumineszenz, Energiekonversion und Halbleitereigenschaften untersucht. Die Bandbreite möglicher Applikationen reicht dabei von Sensoren über Beschichtungen und dekorative Keramiken bis hin zu elektronischen Bauteilen, wie etwa Transistoren (OFETs) und optischen Fasern (POFs). In der vorliegenden Arbeit werden auf Grundlage der bisher bekannten Forschung neue Ansätze zur Darstellung anorganisch-organischer Hybridmaterialien, insbesondere mikro- und mesoporöser Organosilika, vorgestellt. Ausgangspunkt für neuartige PMO und andere organisch modifizierte mesoporöse Silika vom MCM41- oder SBA-15-Typ ist die Synthese der hier erstmals präsenterten Organosilane, welche je nach Verwendungszweck über eine oder mehrere hydrolysierbare Trialkokysilylfunktionen verfügen. Während Alkylsiloxane mit Pyren, Acridon oder Dithien-2-ylphenothiazin als fluoreszierender Endgruppe über „klassische“ organische Synthesewege, wie z. B. die Knüpfung von Amid- und Sulfonamidfunktionen dargestellt werden, lassen sich komplex funktionalisierte Arylsiloxane nicht über die sonst übliche Grignard-Reaktion erhalten. Im Rahmen dieser Arbeit wird eine dreistufige Reaktionssequenz vorgestellt, mit deren Hilfe stark fluoreszierende, arylenverbrückte Trimethoysilylthiophene in sehr guten bis quantitativen Ausbeuten zugänglich sind. Den ersten Schritt bei der Darstellung der Zielmoleküle bildet die sehr schnelle und effiziente Suzuki- Myaura-Kupplung der Aryliodide oder -bromide mit Thiophen-2-boronsäure in basischen Alkohol/Wasser-Gemischen. Dieser C-C-Verknüpfung folgt die Wohl-Ziegler-Halogenierung der Thienylreste in der C-H-aziden 5-Position mittels N-Brom- oder N-Iodsuccinimid. Die abschließende, Pd(0)-vermittelte Bildung von C-Si-Bindungen, welche bei Einsatz eines Buchwald-Hartwig-Liganden sehr selektiv das gewünschte Arylsiloxan liefert, ermöglicht letztlich die problemlose Aufarbeitung der hydrolyseempfindlichen Produkte. Sowohl bei Verwendung der pyrenhaltigen Organosilane als auch mit den thiophenhaltigen Vorstufen lassen sich in templat-gesteuerten Sol-Gel-Ansätzen keine mesoporösen Materialien erhalten. Ursache dafür ist in den meisten Fällen vermutlich die Aggregationsneigung der recht großen aromatischen Chromophore und ihre damit verbundene schlechte Wasserlöslichkeit. Im Falle der thiophensubstituierten Arene wurde zudem im alkalischen Medium die von Inagaki et al. vorhergesagte Protodesilylierung des Chromophors zum reduzierten Aromaten gefunden. Durch Umesterung der Thienylsiloxane in Triethylenglykol-Monomethylether (TGM) lassen sich jedoch mit Wasser sehr gut mischbare Stammlösungen der Chromophore erzeugen. Mit Hilfe dieser Lösungen sind in niedriger Verdünnung zwar ebenfalls keine geordneten Organosilika zugänglich, allerdings wurden in einer Eintopfreaktion unter Säurekatalyse transparente Xerogele dargestellt, die selbst bei minimalen Farbstoffkonzentrationen von ca. 6 • 10E-6 mol/g intensiv lumineszieren und spezifische BET-Oberflächen von bis zu 360 m2/g besitzen. Die Analyse der CIE-Farbkoordinaten der resultierenden Fluorogele wurde mit Hilfe ihrer Festkörper Fluoreszenzspektren durchgeführt und offenbart, dass die Darstellung nahezu „ideal“ weiß emittierender Organosilika durch Mischung verschieden emittierender Chromophore realisiert werden kann. Ein umgeestertes, silyliertes Derivat des 5,8-Dithien-2-yl-quinoxalins erweist sich zudem als eigenständig weiß photolumineszierendes Molekül, das Licht mit einer Farbtemperatur von ca. 5.500 K nahe der Schwarzkörper-Kurve emittiert. Die hierin vorgestellten amorphen Fluorogele sind insbesondere im Hinblick auf eine „Verglasung“ von Farbstoffen für Beleuchtungsanwendungen von Interesse. Im Gegensatz zu den geschilderten Versuchen zur Darstellung neuartiger PMOs verliefen sowohl die basenkatalysierte Darstellung eines Acridon-haltigen MCM-41-Derivates als auch die NH4F-abhängige Synthese eines phenothiazinhaltigen SBA-15-Analogons bei stark saurem pH erfolgreich. Beide Materialien weisen sowohl hohe spezifische BET-Oberflächen als auch eine geordnete, hexagonale Porenstruktur auf und wurden unter anderem mit Hilfe von Röntgen-Pulverdiffraktometrie (XRD), N2-Physisorptionsmessungen (BET) und Festkörper Kernresonanzspektroskopie (MAS-NMR) charakterisiert. Mit Hilfe unterschiedlicher Additive können die Absorptions- sowie die Fluoreszenzeigenschaften dieser Festkörper reversibel oder irreversibel modifiziert werden. So lässt sich die intensive bläuliche Fluoreszenz des immobilisierten Acridonchromophors durch Komplexbildung der Carbonylfunktion mit stark lewis-aziden Metallsalzen wie Sc(III)- oder Bi(III)triflat bathochrom um Δλ = 20 nm ins Grünliche verschieben. Das phenothiazinhaltige Organokieselgel, in dessen Poren sowohl die Chromophore als auch organische Ammoniumspezies kovalent verankert sind, wird durch Behandlung NOBF4 quasi-reversibel oxidiert, wobei sich paramagnetische, stark farbige Radikalkationen innerhalb des Festkörpers ausbilden. Sowohl die Oxidation als auch die Rereduktion des Materials mit Hilfe von Ascorbinsäure wurden mittels Elektronenspinresonanz- (ESR), Infrarot- (ATR-IR) und Fluoreszenzspektroskopie verfolgt. Aus der Charakterisierung der organischen Chromophore sowie der darauf basierenden Hybridmaterialien ergeben sich Anknüpfungspunkte zu weiteren Verbindungsklassen und deren möglichen Anwendungen. Die zuvor beschriebenen Thienylhalogenide können mit Hilfe einer Heck-Carboalkoxylierung in die entsprechenden n-Alkylester überführt werden. Die Synthese der sich daraus ableitenden MOF-Linker sowie stark fluoreszierender Phosphonate für die Beschichtung von keramischen Oberflächen wurde in einem Kooperationsprojekt mit Frau Dr. E. Keceli bearbeitet und wird im Rahmen dieser Arbeit ebenfalls beschrieben. Gleiches gilt für die Erforschung der Bandlücken verschiedener thienylierter Phenothiazine, welche als Modellverbindungen für die Entwicklung farbstoffhaltiger organischer UV-Solarzellen (UV-DSCs) dienen könnten. Die hierfür notwendigen Experimente sind Gegenstand einer laufenden Kooperation mit der AG Ziegler (Fachbereich Physik, TU Kaiserslautern). Künftiges Ziel dieser Forschung soll es sein, unter Berücksichtigung der in dieser Arbeit vorgestellten Ergebnisse, sowohl Polymere auf Basis p-dotierter Phenothiazine als auch weitere Hybridsilika mit erhöhtem Farbstoffgehalt und verbesserter thermischer und mechanischer Stabilität zu entwicken. Bei der Materialsynthese sollte insbesondere der Einfluss von Parametern wie Präformationszeit, pH-Wert und der Natur der eingesetzten Sol-Gel-Vorstufen näher beleuchtet werden, um ggf. zu einem systematischen Verständnis der Strukturbildung der hierin vorgestellten Organosilika zu gelangen.
Zur Verankerung von Bügelschenkeln im Brandfall mit 90°-Winkelhaken gibt es bisher nur widersprüchliche Aussagen. Während in der kommentierten Fassung des EC2 90°-Winkelhaken als nicht geeignet für Anforderungen größer R90 bezeichnet werden, widerspricht Heft 600 des DAfStB dieser Aussage und erklärt 90°-Winkelhaken für geeignet.
Ziel der vorliegenden Arbeit ist es das Tragverhalten von 90°- und 135°-Winkelhaken, sowohl im gerissenen, als auch im ungerissenen Querschnitt unter Brandbeanspruchung zu untersuchen.
Es konnten signifikante Unterschiede im Tragverhalten gezeigt und Hinweise für die Praxis erarbeitet werden.
Brücken und andere Ingenieurbauwerke im Zuge von Straßen sind in Deutschland regelmäßig alle 6 Jahre einer handnahen Prüfung zu unterziehen. Diese Verpflichtung gilt für alle Baulastträger. Dabei werden alle relevanten Schäden erfasst, bewertet und dokumentiert. Je nach Art des Schadens können weitergehende Untersuchungen im Rahmen einer Objektbezogenen Schadensanalyse notwendig werden. Damit das Bauwerk dadurch nicht weiter geschädigt wird, sollten für Vor-Ort-Untersuchungen zerstörungsfreie Prüfverfahren eingesetzt werden.
Damit die Bauwerksprüfungen qualitativ hochwertig durchgeführt werden können, ist wichtig hierfür entsprechende Aus- und Fortbildung anzubieten. Hierfür werden seit geraumer Zeit entsprechende Lehrgänge angeboten vom „Verein zur Förderung der Qualitätssicherung und Zertifizierung der Aus-/Fortbildung von Ingenieurinnen/Ingenieuren der Bauwerksprüfung“ (VFIB) angeboten.
Zum Nachweis der Tragfähigkeit bestehender Tragwerke benötigt der Tragwerksplaner charakteristische Werkstoffeigenschaften der verwendeten Baustoffe. Diese Werte können meist nicht direkt und ohne weitere Überlegungen aus älteren Normen, Richtlinien, Zulassungen oder von geprüften Bestandsunterlagen übernommen werden. Da die Neuberechnung grundsätzlich immer nach aktuellem Normenwerk zu erfolgen hat, sind die Werkstoffkennwerte gemäß der seinerzeits gültigen Normfestlegungen an die aktuellen Bezugswerte anzupassen.
Auf der Grundlage einer umfangreichen Literaturrecherche sind für die Baustoffe Beton und Betonstahl charakteristische Kenngrößen der maßgeblichen mechanischen Werkstoffeigenschaften in der vorliegenden Arbeit bestimmt worden. Die Darstellung der Ergebnisse erfolgt anhand von Tabellen, welchen die charakteristischen Kennwerte für die Werkstoffgüten einzelner Zeitperioden entnommen werden können.
In Fällen, in denen keine oder nur unzureichende Informationen über ein zu bewertendes Bauwerk vorliegen, sind die charakteristischen Werkstoffkennwerte anhand von Bauwerksuntersuchungen zu bestimmen.
In der vorliegenden Arbeit werden Konzepte beschrieben, welche die zu beachtenden Besonderheiten bei der Bestimmung der charakteristischen Werkstoffeigenschaften von Beton und Betonstahl anhand von Prüfergebnissen aus Bauwerksuntersuchungen berücksichtigen. Diese Konzepte enthalten unter anderem Empfehlungen für die Festlegung von Prüfbereichen und Stichprobenumfängen sowie Hinweise für die Probenentnahme von Betonbohrkernen und Stahlbetonstäben.
Durch den Einsatz von Hohlkörpern in Stahlbetondecken können Beton, Stahl und folglich Gewicht eingespart werden. Die Materialeinsparung reduziert den Primärenergiebedarf sowie die Treibhausgasemissionen bei der Herstellung. Hierdurch stellen Hohlkörperdecken im Vergleich zu konventionellen Massivdecken eine ressourcenschonendere Bauweise dar. Infolge der deutlich reduzierten Eigenlast und einem im Verhältnis geringeren Steifigkeitsabfall können zudem Decken mit großen Spannweiten realisiert werden.
Die einzelnen Traganteile der Decken werden durch die Hohlkörper grundsätzlich nachteilig beeinflusst. Die Tragfähigkeit von Hohlkörperdecken mit abgeflachten rotationssymmetrischen Hohlkörpern wurde in der vorliegenden Dissertationsschrift im Detail analysiert. Auf Grundlage experimenteller und theoretischer Untersuchungen wurden Bemessungskonzepte für die Biegetragfähigkeit, die Querkrafttragfähigkeit, die Schubkraftübertragung in der Verbundfuge und das lokale Durchstanzen des Deckenspiegels oberhalb der Hohlkörper entwickelt. Unter Berücksichtigung der Bemessungskonzepte können die Hohlkörperdecken auf dem bauaufsichtlich geforderten Sicherheitsniveau hergestellt werden.
Für die Querkrafttragfähigkeit von Stahlbetondecken ohne Querkraftbewehrung steht derzeit kein allgemein anerkanntes mechanisch begründetes Bemessungskonzept zur Verfügung. Der Einfluss der einzelnen Traganteile auf das Versagen wurde experimentell analysiert. Hierzu wurden Versuche mit verlagerter Druckzone sowie mit ausgeschalteter Rissuferverzahnung und mit ausgeschalteter Dübelwirkung durchgeführt. Der rechnerische Einfluss der einzelnen Traganteile an der Gesamttragfähigkeit konnte durch die Nachrechnung von Versuchen zu Hohlkörper- und Installationsdecken unter Verwendung eines bestehenden mechanisch begründeten Rechenmodells visualisiert und verifiziert werden. Hierdurch wird ein Beitrag zum besseren Verständnis der Querkrafttragfähigkeit geleistet.
Der Bericht beinhaltet die Punkte "Informationstechnik und digitale Bibliotheksdienste", "Online-Fachdatenbanken und CD-ROM-Netz", "Elektronische Hochschulschriften, Lernmaterialien und Fotos", "E-Journals und E-Books", "Literatur- und Sachmittel", "Literaturerwerbung/Bestand", "Bestandserschließung", "Benutzung/Information", "Schulungen", "Öffentlichkeitsarbeit/Ausstellungen" und "Personelle Änderungen" innerhalb der Universitätsbibliothek Kaiserslautern für das Jahr 2013.
Bund, Länder und Gemeinden in der Bundesrepublik Deutschland verfügen über ein Straßennetz mit insgesamt etwa 106.000 Straßenbrücken. Aufgrund des zunehmend schlechteren Bauwerkszustandes und infolge steigender Anforderungen durch höhere Verkehrsbelastung entsteht Handlungsbedarf an den Brückenbauwerken. Dazu wurde vom Bundesministerium für Verkehr, Bau und Stadtentwicklung eine einheitliche Strategie entwickelt, nach der die Bausubstanz zu bewerten und Entscheidungen über Ertüchtigung oder Ersatzneubau getroffen werden können. Das Ergebnis der Bestandsaufnahme für Bundesfernstraßen und kommunale Brücken sowie die Problemstellungen aus konstruktiver Sicht werden dargestellt. Das Vorgehen zur Festlegung der Prioritäten bezüglich der Bearbeitung wird erläutert und erste Ergebnisse der Nachrechnungen dargestellt. An zwei Beispielen werden Alternativen von Koppelfugensanierungen bzw. dem erforderlichen Neubau einer Brücke infolge Korrosionsschäden an Vertikalvorspannung erläutert.
Die Bestanderhaltung historischer Bauwerke bedarf gründlicher Voruntersuchung, Qualitätskontrolle und Bauwerksüberwachung, um die Eingriffe in die Denkmalsubstanz zu minimieren und Folgeschäden zu vermeiden. Zerstörungsfreie Prüfmethoden und numerische Modellierungsverfahren bieten heute bewährte und neue Möglichkeiten, gesicherte Kenntnisse über die Bauwerke und die altersbedingten Veränderungen ihrer Baumaterialien zu erzielen und gleichzeitig die Eingriffe für Materialentnahmen und Bauwerksöffnungen zu minimieren. Anhand von Fallbeispielen werden aktuelle Forschungsergebnisse präsentiert. Georadarmessungen werden mit theoretischen Modellierungen kombiniert, um gemessene Anomalien in Materialparametern zu begründen. Moderne Anforderungen wie die energetische Sanierung historischer Gebäude werfen neue Problemfelder auf, für die anhand von Modellierungen des Wärme- und Feuchtetransports Antworten gefunden werden. Die Weiterentwicklung von Ultraschallmesstechnik und Signalauswertung ermöglicht neue Anwendungen bei der Untersuchung verwitterter Sandsteinoberflächen mittels Rayleighwellen.
Der Betrieb von Autobahn-Straßenbauwerken soll den ständigen Verkehrsfluss unter guten Sicherheitsbedingungen und unter Berücksichtigung der Benutzerfreundlichkeit gewährleisten.
Hierzu werden die entsprechenden Bauwerke gewartet und in gutem Zustand erhalten, sodass sie ihren Zweck zu jedem Zeitpunkt optimal erfüllen.
Damit dieses Ziel erreicht werden kann, braucht es eine langfristige Sicht der Dinge und eine organisierte Verwaltung der Bauüberwachung sowie der durchzuführenden Arbeiten. Dabei müssen die notwendigen Maßnahmen so ausgeführt werden, dass möglichst geringe Beeinträchtigungen für die Nutzer entstehen.
Somit muss unbedingt eine entsprechende Vorgehensweise im Hinblick auf die Ingenieurbauwerke festgelegt werden, sodass den unterschiedlichen Akteuren ein langfristiger strategischer und finanzieller Plan zur Verfügung steht, der es ihnen erlaubt, die entsprechenden Maßnahmen unter möglichst geringem technischen und somit finanziellen Risiko umzusetzen und vor allem die Instandhaltung als präventive statt als kurative Aufgabe zu begreifen. Wenn es keine entsprechende Politik gibt, so sehen sich die Verantwortlichen der Aufgabe gegenüber gestellt, in Dringlichkeitsfällen Ad-Hoc Entscheidungen zu fällen, was zu technischen und finanziellen Unwägbarkeiten führt. Gleichzeitig bestehen natürlich die Risiken, die mit der Substanz des Bauwerks selbst und mit seiner Alterung einhergehen, weiterhin. Es gilt, dass „vorbeugen besser als heilen“ ist, auch im technischen Bereich. Auch wenn das Risiko nicht vollständig beherrscht wird, so ist es doch wichtig, dass es bekannt ist und dass entsprechend gehandelt wird.
Für Verantwortliche im Finanzbereich und aus der Politik hat der Faktor Zeit nicht die gleiche Bedeutung wie für die Betreiber. Dennoch müssen die unterschiedlichen Akteure unbedingt zu einer klaren Übereinkunft bezüglich der gemeinsamen Instandhaltungs-Strategie kommen und diese dann auch einhalten! Bei eventuellen Unstimmigkeiten müssen Entscheidungen sorgfältig abgewogen werden, unter Berücksichtigung der technischen und finanziellen Konsequenzen die sich für die Zukunft ergeben können, ohne das Risiko für Schadensereignisse außer Acht zu lassen. Leider erweisen sich Schadensfälle als wichtige Hebel im Budget, stehen sie doch zunächst für das
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Scheitern eines Betriebs, der auf Prävention ausgerichtet ist. Oder anders gesagt, eine solche extreme Situation sollte nicht zur politischen Strategie werden.
Die Vorstellung der allgemeinen Politik der Gruppe Sanef mit praktischen Beispielen (die Praxis sollte man nie aus den Augen verlieren!) soll einem Erfahrungsbericht entsprechen, der zuweilen idealistisch geprägt, sehr wahrscheinlich unvollständig und weiter verbesserbar ist, aber dennoch als Grundlage zur Debatte taugt.
We consider the problem of finding efficient locations of surveillance cameras, where we distinguish
between two different problems. In the first, the whole area must be monitored and the number of cameras
should be as small as possible. In the second, the goal is to maximize the monitored area for a fixed number of
cameras. In both of these problems, restrictions on the ability of the cameras, like limited depth of view or range
of vision are taken into account. We present solution approaches for these problems and report on results of
their implementations applied to an authentic problem. We also consider a bicriteria problem with two objectives:
maximizing the monitored area and minimizing the number of cameras, and solve it for our study case.