Kaiserslautern - Fachbereich Physik
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Die vorliegende Dissertation thematisiert die Weiterentwicklung der Zwei-Photonen Laserlithographie zur Realisierung hochaufgelöster Maßverkörperungen für die Kalibrierung optisch-flächenhafter Topographie-Messgeräte nach DIN EN ISO 25178.
Die additive Fertigung als generelle Bezeichnung für ein schicht- oder punktweise auftragendes Fertigungsverfahren prosperiert und wird in Zukunft laut der von der Bundesregierung eingerichteten Expertenkommission für Forschung und Innovation (EFI) eine wichtige Rolle als Schlüsseltechnologie einnehmen. Anstatt Bauteile z.B. aus einem soliden Block geometrielimitiert herauszufräsen, baut die additive Fertigung das entsprechende Werkstück aus Metallen, Kunst- oder Verbundwerkstoffen sukzessive auf und ist dabei von der Geometrie meist unabhängig. Dadurch ist die Technologie z.B. für das rapid prototyping interessant und erlaubt einen strukturgetriebenen Herstellungsprozess: "Die Bauteile der Zukunft werden nicht designt sondern berechnet!" (Dr. Karsten Heuser, VP Additive Manufacturing, Siemens AG bei 3D Printing and Industry 4.0: An Industry Perspective, Photonics West 2018, San Francisco, 31.01.2018 (frei übersetzt)).
Speziell auf der Mikro- und Nanoskala erfreut sich die additive Fertigung einer wachsenden Bedeutung. Angefangen bei den zunächst fundamentalen Fragestellungen auf den Gebieten der photonischen Kristalle, biologischen Zelltemplaten oder Metamaterialen erhält so z.B. die Zwei-Photonen Laserlithographie, auch direct laser writing (DLW) genannt, einen immer stärkeren Einzug in die Industrie. Beim DLW werden Bereiche photosensitiver Materialien, z.B. Photolacke, mithilfe eines fokussierten Laserstrahls gezielt ausgehärtet, sodass über präzise Relativbewegungen von Lack und Fokus nahezu beliebige 3D Strukturen mit Details auf der Gröÿenordnung des Laserfokus generiert werden können. Dabei spielt die namensgebende, nichtlineare Zwei-Photonen Absorption (2PA) eine entscheidende Rolle: Nur bei einer nahezu simultanen Absorption von zwei Photonen ist die eingebrachte Energie ausreichend hoch, um die gewünschte Aushärtung des Materials zu initiieren. Der entsprechende
Zwei-Photonen Absorptionsquerschnitt skaliert mit dem Quadrat der Lichtintensität und dem Imaginärteil der elektrischen Suszeptibilität dritter Ordnung chi(3), sodass beim DLW auch von einem chi(3)-Prozess gesprochen wird. Die zur Aushärtung notwendige Photonenendichte ist somit ausschlieÿlich im Fokus des verwendeten Objektivs hoch genug und erlaubt dadurch die Fertigung von Strukturdetails im Bereich von 100 nm.
Eine aktuelle Anwendung findet das DLW in der Metrologie. Hier werden beispielsweise für die Kalibrierung optischer Messgeräte sogenannte Kalibrierkörper benötigt, welche als Referenzstrukturen dienen. Mit dem Wissen der entsprechenden Referenzkennwerte lassen sich die jeweiligen Messgeräteabweichungen bestimmen gegebenenfalls bei der Datenauswertung korrigieren. Dadurch werden die Ergebnisse für Forschung und Industrie verlässlicher,
reproduzierbarer und vergleichbarer. Das DLW erlaubt aufgrund seiner hohen Flexibilität und Designfreiheit erstmals, sämtliche Kalibrierkörper für eine ganzheitliche Messgerätekalibrierung kombiniert auf einem einzelnen Trägersubstrat herzustellen. Um das Alterungs- und Skalierungsverhalten sowie die jeweiligen Kalibriereigenschaften der additiv gefertigten Strukturen für einen nachhaltigen technologischen Einsatz attraktiv zu halten, ist ein tiefergehendes Verständnis des entsprechenden Materialsystems unabdingbar. Unter bestimmten
Bedingungen zeigt sich, dass die zeitabhängigen Veränderungen der Strukturen nach der thermisch beschleunigten Alterung nach Arrhenius auf den industriell relevanten Zeitskalen von einigen Jahren vernachlässigt werden kann. Auch die für die Kalibrierung unterschiedlicher Objektivvergröÿerungen notwendige Skalierung dieser Kalibrierkörper liefert nach entsprechender Herstellungsoptimierung verlässliche Daten: Sowohl filigrane Strukturen im Bereich einiger weniger Mikrometer und darunter zur Auflösungskalibrierung stark
vergrößernder Optiken, als auch großflächige Strukturen von nahezu 1mm² für niedrigere Vergrößerungen bei ähnlicher Auflösung erweisen sich als realisierbar.
Um die für eine Auflösungskalibrierung ausreichend hohe Qualität der gefertigten Kalibrierkörper auch in Zukunft zu gewährleisten, muss die Technologie des DLWs stetig weiterentwickelt werden. Die gezielte Aberrationskorrektur des strukturierenden Laserfokus stellt in diesem Kontext zwar eine vielversprechende Option dar, die etablierte iterative Phasenfrontmodifikation mittels Zernike-Polynome erweist sich allerdings als aufwendig und subjektiv. Im Hinblick auf Reproduzierbarkeit und Präzision soll daher zunächst ein passender Algorithmus Abhilfe schaffen. Das Grundprinzip beruht dabei auf dem sogenannten Gerchberg-Saxton Algorithmus, bei dem die Amplitudeninformation sowohl in der Fokus-, als auch in der Pupillenebene iterativ variiert wird. Dadurch werden die Aberrationen
über die Phasenverteilung repräsentiert, welche im Anschluss zur Korrektur der Aberrationen verwendet werden kann. Diese Herangehensweise konnte im Rahmen dieser Arbeit erstmals auf Systeme hoher numerischer Apertur sowie auf nahezu beliebige fokale Intensitätsverteilungen erweitert werden. Die technologische Grundlage hierfür liefert ein
räumlicher Lichtmodulator (spatial light modulator, SLM), der die Feldverteilung in der Pupillenebene mittels doppelbrechender Flüssigkristalle einstellt. Durch einen geschickten Aufbau können somit Phase und Amplitude des Laserstrahls über computergenerierte digitale Hologramme gezielt und ohne mechanische Einwirkung verändert werden. Die somit automatisierte Aberrationskorrektur verbessert in der Folge die Strukturierungseigenschaften der Fertigungstechnologie und damit die Qualität der resultierenden Kalibrierkörper.
Eine weitere Verbesserung erfolgt in Analogie zum Nobelpreis gekürten Prinzip der STED Mikroskopie, bei der durch stimulierte Emission das effektive Anregungsvolumen verkleinert und damit die laterale Distanz zwischen zwei gerade noch aufgelösten Strukturen von einigen wenigen hundert Nanometern auf ca. fünf Nanometer verbessert wurde. In der Lithographie erfolgt die stimulierte Emission durch einen zweiten Laser via Ein-Photonen Absorption (1PA ~chi(1)), ist jedoch aufgrund komplexer photochemischer und quantenmechanischer Prozesse in den Photolacken nicht unmittelbar aus der Mikroskopie übertragbar. Die grundlegende Machbarkeit wurde bereits von anderen Forschungsgruppen verifiziert, jedoch stets mit der Limitierung auf sehr geringe Strukturierungsgeschwindigkeiten im Bereich von ungefähr 100 µm/s. Damit würden die zuvor erwähnten großflächigen Kalibrierstrukturen bei unveränderten Parametern eine Fabrikationszeit von über einem Monat beanspruchen, weswegen das Verfahren im Rahmen dieser Arbeit auf das ca. 200 mal schnellere Strukturieren mittels Galvanometerspiegel erweitert wird. Dies wird zwar durch wellenlängenabhängige Eigenschaften des Systems, wie z.B. chromatische Aberrationen erschwert, dennoch ergeben sich nachweislich einige Fortschritte: Unerwünschte Abweichungen von der Sollstruktur durch die experimentell stets vorhandene Vignettierung können deutlich reduziert werden. Außerdem kann der Parameterbereich zur Erzeugung konstant hoher Strukturqualität deutlich vergrößert werden.
In Kombination mit den SLMs können somit, je nach Anforderungen der Zielstrukturen, die jeweils passenden fokalen Intensitätsverteilungen für den An- und Abregungsstrahlengang automatisiert generiert und optimiert werden. Zudem wurde durch die in dieser Arbeit erbrachten konzeptionellen Fortschritte der STED inspirierten Zwei-Photonen Laserlithographie die Grundlage für eine industrielle Anwendung der erzeugten Kalibrierstrukturen
in der Metrologie gelegt.
Erstmalig wurde Synchrotron-basierte nukleare inelastische Streuung (NIS) unter Nutzung des Mößbauer-Isotops 161Dy für die Untersuchung der vibronischen Eigenschaften eines DyIII-basierten Einzelmolekülmagneten, [Dy(Cy3PO)2(H2O)5]Br3⋅2 (Cy3PO)⋅2 H2O⋅2 EtOH, eingesetzt. Die experimentelle partielle Phononen-Zustandsdichte, die alle Schwingungen mit einer Auslenkung des DyIII-Ions enthält, wurde mit Hilfe von auf Dichtefunktionaltheorie (DFT) basierenden Simulationen reproduziert, was die Zuordnung aller intramolekularen Schwingungsmoden des Moleküls ermöglicht. Diese Studie zeigt, dass 161Dy-NIS als eine experimentelle Methode ein hohes Potential besitzt, um zur Klärung der Rolle von Phononen in Einzelmolekülmagneten beizutragen.
Gegenstand dieser Arbeit ist die optische Erzeugung von Magnetisierungsverteilungen und der Propagation von Spinwellen durch diese. Spinwellen sind kollektive Anregungen des Spinsystems eines magnetischen Materials - das zugehörige Quasiteilchen wird Magnon genannt. Diese Dissertation wurde im Rahmen von Projekt B04 des transregionalen Sonderforschungsbereiches SFB/TRR 173 "Spin+X - Spin in its collective environment" der Deutschen Forschungsgemeinschaft (DFG) durchgeführt. Das Forschungsprogramm befasst sich mit der Wechselwirkung von Elektronenspins mit deren Umgebung und umfasst neben der theoretischen und experimentellen Grundlagenforschung auch die Übertragung auf technische Anwendungen. In der vorliegenden Arbeit wird die Manipulation von Magnonenströmen in magnetischen Materialien diskutiert. Generell gibt es zwei Methoden zur Modifikation der Eigenschaften eines Materials: Entweder die chemische Zusammensetzung oder die Struktur der Probe wird verändert. Zur räumlichen Veränderung des Materials werden üblicherweise Lithografie-, Abscheidungs- und Ätzprozesse verwendet. Diese Verfahren legen die Eigenschaften des Materials irreversibel fest. In dieser Arbeit wird eine neue Methode zur transienten Modulation der Eigenschaften von magnetischen Materialien entwickelt und an verschiedenen Anwendungen demonstriert. Ein Laser in Kombination mit einem räumlichen Lichtmodulator, auf welchem Computer generierte Hologramme dargestellt werden, erlaubt die Erzeugung von fast beliebigen Intensitätsverteilungen auf einem dünnen magnetischen Film – Yttrium Eisen Granat mit wenigen µm Filmdicke. Das Laserlicht wird von der Probe absorbiert und erzeugt somit optisch induzierte thermische Profile. Daraus resultiert ebenfalls eine lokale Modifikation der Sättigungsmagnetisierung und somit entstehen Magnetisierungslandschaften. Durch zeitliche Modulation der Intensität des Lichts und Wärmeabgabe an die Umgebung, sind diese magnetischen Strukturen dynamisch und rekonfigurierbar. Solche Magnetisierungslandschaften werden in dieser Arbeit verwendet um die Propagation von Spinwellen in der Probe zu beeinflussen. So werden zum Beispiel auf einer einzigen Probe ein- und quasi-zweidimensionale magnonische Kristalle mit unterschiedlichen Gitterkonstanten realisiert. Ein vektorieller Netzwerkanalysator bestimmt das Transmissions- und Reflexionsspektrum. Die auftretenden Bandlücken lassen sich sowohl mit der Transfermatrixmethode beschreiben als auch mit der Dispersionsrelation von Spinwellen vergleichen. Die ermittelten experimentellen Ergebnisse entsprechen den Erwartungen. Eine weitere Anwendung der neu entwickelten Strukturierungsmethode ist die Konvertierung von unterschiedlichen Spinwellentypen. Die Propagation von Spinwellen in parallel zur Filmebene magnetisierten Proben ist streng anisotrop. Magnetostatische Rückwärts-Volumenmoden, die entlang der Magnetisierungsrichtung propagieren, und Oberflächenmoden, die sich senkrecht zu dieser Richtung ausbreiten, existieren üblicherweise nicht simultan bei einer gegebenen Frequenz und sonstigen äußeren Parametern. Durch Verwendung von optisch induzierten Magnetisierungsgradienten lässt sich sowohl experimentell als auch mittels Simulationen zeigen, dass eine Änderung der Propagationsrichtung um bis zu 90° – und somit eine Modenkonvertierung – möglich ist. Der dritte Anwendungsbereich von Magnetisierungslandschaften in dieser Arbeit ist die Spinwellen-Optik. Die räumliche Modulation der Sättigungsmagnetisierung verändert den lokalen Brechungsindex für Spinwellen. Analog zur konventionellen Optik mit Licht können somit Komponenten zur Beeinflussung der Spinwellenpropagation konstruiert werden. In Simulationen werden Spiegel zur Ablenkung von Spinwellenstrahlen, Axicons zur Erzeugung von Bessel-Strahlen und Gradientenindexlinsen zur Fokussierung von Spinwellen gezeigt. Außerdem können Gradientenindexlinsen dazu verwendet werden um Fourieroptik mit Spinwellen zu realisieren.
Ausgangspunkt und Vorgehen:
Smartphones bieten zahlreiche interessante Experimentiermöglichkeiten und weisen dabei Vorteile gegenüber herkömmlichen Experimenten auf: Die Geräte besitzen verschie- dene interne Sensoren, so dass mit nur einem Medium viele verschiedene physikalische Phänomene untersucht werden können. Smartphones eignen sich zur Behandlung der Mechanik, der Akustik, des Elektromagnetismus, der Optik und der Radioaktivität, wobei Experimente sowohl innerhalb, als auch außerhalb der Schule möglich sind. Hinzu kommt, dass heute nahezu alle Jugendlichen ein eigenes Smartphone besitzen, so dass auch die Möglichkeit besteht, Versuche als Hausaufgabe einzusetzen. Diese Vorteile sind in der fachdidaktischen Forschung bekannt, weswegen bereits zahlreiche experimentelle Konzep- te in der Literatur vorhanden sind.
Im Gegensatz zur Erstellung experimenteller Konzepte wurde die empirische Untersu- chung der Lerneffekte von Smartphones allerdings von der Forschung bisher kaum in den Blick genommen, obwohl Auswirkungen auf Motivation, Neugier und Leistung auf der Grundlage verschiedener theoretischer Rahmenwerke (kontextorientiertes Lernen, Neu- gier, Cognitive Load Theory und Cognitive-Affective Theory of Learning with Media) ange- nommen werden können. Eine schrittweise Erkundung der Auswirkungen des Einsatzes der Geräte auf affektive und kognitive Variablen des Lernens ist daher notwendig. In die- sem Sinne wird als ein erster Schritt hin zu einem umfänglichen Verständnis der Möglich- keiten der Förderung des Lernens in Physik durch das Experimentieren mit Smartphones und den darin verbauten Beschleunigungssensoren eine Untersuchung in einer traditionel- len Unterrichtssituation mit bewährten Experimenten im Themenbereich Mechanik durch- geführt. Auch wenn so das Potenzial der Geräte nicht vollständig ausgenutzt wird, wurde diese Vorgehensweise aus zwei Gründen beschritten: Zum einen muss das Lernen außer- halb des Unterrichts im Unterricht vorbereitet werden; zum anderen lässt sich so eine gute Kontrollierbarkeit und geringe Konfundierung der untersuchten Variablen bei gleichzeitig hoher ökologischer Validität realisieren.
Zur Untersuchung der Lerneffekte durch den Einsatz der Beschleunigungssensoren von Smartphones wurde zunächst eine Pilotstudie mit 122 Schülerinnen und Schülern durch- geführt. An der anschließenden Hauptstudie nahmen 245 Schülerinnen und Schüler aus 15 Klassen und Kursen von sechs Gymnasien aus Rheinland-Pfalz teil. Für beide Studien wurden experimentelle Aufbauten und zugehörige Instruktionsmaterialien für inhaltsgleiche Experimente mit dem Beschleunigungssensor von Smartphones einerseits und mit traditio- nellem Equipment andererseits entwickelt. Außerdem wurden verschiedene Testinstrumen- te konstruiert oder adaptiert.
Ausgewählte Ergebnisse:
Außer den bereits bekannten praktischen und experimentellen Vorteilen von Smartphones kann der Einsatz des Beschleunigungssensors der Geräte förderlich für das Lernen sein. Zunächst wurde festgestellt, dass keine der häufig befürchteten Nachteile der Nutzung moderner Kommunikationsmedien im Unterricht auftraten. Die Schülerinnen und Schüler waren durch den zielgerichteten Medieneinsatz nicht überfordert: Der von den Schülerin- nen und Schülern wahrgenommene allgemeine Cognitive Load war in der Smartphone- Gruppe nicht größer als in der Kontrollgruppe, der speziell auf die Nutzung der Geräte be- zogene Cognitive Load wurde als eher klein empfunden. Die Lernleistung der Schülerinnen und Schüler war außerdem unabhängig von ihrer Vorerfahrung mit Experimenten oder mit Technik, eine befürchtete Limitierung der positiven Effekte von Smartphones auf bestimmte Schülergruppen war also nicht festzustellen. Häufig wird als Argument gegen Smartphones in der Schule ins Feld geführt, dass diese zu stark vom Unterricht ablenkten. Eine beson- ders große Ablenkung konnte jedoch in der Intervention nicht beobachtet werden: Die Schülerinnen und Schüler der Smartphone-Gruppe arbeiteten ebenso konzentriert wie die der Kontrollgruppe (die bisweilen ebenfalls durch Gespräche oder Ähnliches abgelenkt waren). Dementsprechend war auch keine Minderung des Lernerfolgs in der Smartphone- Gruppe festzustellen.
Neben dem Ausbleiben befürchteter Nachteile traten außerdem explizite Vorteile durch das Lernen mit Beschleunigungssensoren von Smartphones auf: Das Interesse und Engage- ment der Schülerinnen und Schüler in der Smartphone-Gruppe war signifikant größer als das in der Kontrollgruppe (d = 0,4). Dabei ist der gefundene Gruppenunterschied so groß, dass davon ausgegangen werden kann, dass hier mehr als ein bloßer Neuigkeitseffekt vorliegt. Hinzu kommt, dass durch das Lernen mit Smartphones vor allem das Interesse bezüglich des Physikunterrichts bei den Schülerinnen und Schülern geweckt wurde, die vor der Intervention eher wenig interessiert waren.
Ein weiterer Effekt durch das Lernen mit den Beschleunigungssensoren von Smartphones betrifft die Neugier bezüglich der Inhalte der Experimente: Diese Neugier war in der Smartphone-Gruppe signifikant stärker ausgeprägt als in der Kontrollgruppe (d = 0,25). Dabei konnte kein Einfluss der experimentellen Vorerfahrung oder der fachlichen Vor- kenntnisse auf die Neugier festgestellt werden, es liegt also eine weitgehend vorausset- zungsfreie Förderung vor. Die Einstellung gegenüber Smartphones war bei den meisten Schülerinnen und Schülern eher positiv, unabhängig von ihrem Interesse am Physikunter- richt oder ihrem Selbstkonzept. Bei leistungsschwächeren Schülerinnen und Schülern war die positive Haltung gegenüber dem Einsatz von Smartphones im Unterricht sogar stärker ausgeprägt als bei leistungsstarken.
Kognitive Vorteile durch das Lernen mit dem Beschleunigungssensor von Smartphones konnten nicht festgestellt werden. Es traten allerdings auch keine Nachteile auf: In beiden Gruppen gab es mittlere gewichtete Lernzuwächse (gSG = 0,38, gKG = 0,33) mit großen Effektstärken (dSG = 0,95, dKG = 1,09), wobei die Smartphone-Gruppe genau so gut ab- schnitt wie die Kontrollgruppe.
Abgesehen von den Erkenntnissen bezüglich der Lerneffekte von Smartphones konnten die beiden neu erstellten Testinstrumente der primären Fragestellung übergeordnete Er- kenntnisse liefern: Der für die Hauptstudie entwickelte Konzepttest zur Periodizität mecha- nischer harmonischer Schwingungen liefert Hinweise auf bisher unbekannte Präkonzepte. So glaubten einige Schülerinnen und Schüler, dass ein kleiner Ortsfaktor die Bewegung eines Federpendels verlangsamen würde, was zu einer größeren Schwingungsdauer führ- te. Zum anderen bestand die intuitive Vorstellung, dass die Dämpfung eines Fadenpendels durch die Gravitationskraft verursacht würde, da diese das Pendel an den tiefsten Punkt seiner Bahn ziehe.
Außerdem wurden in der vorliegenden Arbeit erste Schritte hin zu einem Testinstrument für das episodische Gedächtnis in instruktionalen Kontexten unternommen. Drei Itemformate stellten sich als geeignet für die Untersuchung heraus, unter anderem die Wiedererken- nung von Bildern beim Experimentieren verwendeter Gegenstände. Zum Zusammenhang zwischen dem episodischen Gedächtnis und dem Lernen ergaben sich erste Hinweise, die vielversprechende Ansätze für weitere Forschungen bieten.
Zur Untersuchung der Zell-Topographie-Interaktionen werden im Rahmen dieser Arbeit zwei Arten von Mikrostrukturen mittels Direktem Laser Schreiben erzeugt, einerseits Pfosten unterschiedlicher Abstände und andererseits Pfosten-Steg-Strukturen mit unterschiedlicher Steghöhe. Auf diesen Topographien werden die untersuchten Zellen ausgesät und ihr Verhalten mit Zeitrafferaufnahmen über einen Zeitraum von 24 h beobachtet. Aus den Zellkoordinaten und den daraus erhaltenen Zellpfaden wird das Migrationsverhalten der Zellen im Hinblick auf den lenkenden Einfluss der betrachteten Topographie analysiert.
Im Rahmen dieser Diplomarbeit konnte das etablierte direkte Laserschreiben um einen zusätzlichen
abregenden Strahlengang ergänzt werden, dessen Einfluss im Hinblick auf das
Polymerisationsverhalten untersucht wurde.
Bei dem verwendeten (Negativ-) Photolack IP-L 780 konnte durch stimulierte Emission die
Generierung von Radikalen unterbunden werden, indem die an- und abregenden Laserfokusse
räumlich überlagert wurden. Dabei stellte sich heraus, dass ein relativ großer Intensitätsbereich
den erwünschten Effekt hervorruft.
Die in der Fluoreszenzmikroskopie seit langem verwendeten Abregungsmoden (doughnut und
bottleshape) konnten mithilfe von räumlichen Lichtmodulatoren und dem speziell für diesen
Zweck entwickelten Programm zur PSF-Darstellung sehr gut erzeugt werden. Dabei fanden
neben den Zernike-Polynomen auch inverse Gauß-Funktionen zur Aberrationskorrektur Anwendung.
Auch sogenannte Multifokusse (lateral und axial) konnten durch eine geeignete
Gewichtung der Zernike-Polynome zuverlässig generiert werden, wobei die dafür notwendigen
Phasen- und Amplitudenpattern mithilfe eines entsprechenden iterativen Algorithmus
(GSA3D) berechnet wurden.
Der laterale Polymerisationsdurchmesser konnte sowohl durch die doughnut-Mode, als auch
durch den lateralen Multifokus von 240 nm um ca. 50 % auf ungefähr 120 nm reduziert
werden. Der stimulierende Teil der doughnut-Mode, der entlang der Schreibrichtung dem
Polymerisationsfokus vorauseilt (oder hinterherläuft), führt zu keinerlei relevanten Unterschieden
im Vergleich zum Multifokus.
Dies konnte zudem durch ein Experiment verifiziert werden, bei dem die An- und Abregungsfokusse
entlang der Schreibrichtung um verschiedene Distanzen versetzt positioniert
wurden. Ob der stimulierende Laser den Photolack räumlich (und damit zeitlich) einige hundert
Nanometer (bzw. einige Millisekunden) vor oder nach dem anregenden beeinflusst, zeigt
dabei keinerlei Unterschiede. Je größer der Versatz, desto geringer die stimulierende Wirkung.
Demnach scheint der abregende Laser den Photoinitiator (DETC) zu stimulierter Emission
zu bringen, bevor dieser seine absorbierte Energie zur Spaltung und damit zum Polymerisationsbeginn
nutzen kann.
Der axiale Polymerisationsdurchmesser konnte sowohl mit der etablierten bottleshape-Mode,
als auch mit dem hier entwickelten axialen Multifokus von ca. 400 nm um 50% auf unge-
57
5 Zusammenfassung und Ausblick Julian Hering
fähr 200 nm reduziert werden. Bei Letzterem war der Intensitätsring in der xy-Ebene bei
z = 0 deutlich stärker ausgeprägt als bei der bottleshape-Mode, was zu einer erhöhten
lateralen Polymerisationsunterdrückung und damit zu einem schlechteren Aspektverhältnis
führte. Nichtsdestotrotz konnte dadurch im Rahmen dieser Arbeit erstmals STED-DLW mittels
räumlicher Lichtmodulatoren betrieben werden.
Die mit starren Phasenmasken bereits erreichten Linienabmessungen von bis zu 65 nm lateral
und 180 nm axial konnten somit zwar nicht erreicht werden, jedoch ist in dieser Hinsicht eine
deutliche Verbesserung gegenüber dem zuvor verwendeten normalen DLW unverkennbar. Leider
zeigt die Kombination mit STED jedoch neue Herausforderungen auf. So wurde z.B. die
Strukturqualität beim Anfahren und Abbremsen des Piezos enorm verschlechtert. Auch die
Generierung mancher Abregungsmoden erwies sich als äußerst mühsam und zeitaufwendig.
Aus diesem Grund wird in Zukunft ein automatisiertes Vorgehen bei der Aberrationskorrektur
angestrebt, sowie eine aufeinander abgestimmte Ansteuerung der jeweiligen Laserleistungen.
Der Strukturierungszeitaufwand aufgrund der verwendeten Geschwindigkeit von 100 μm/s
kann in Zukunft ebenfalls verringert werden, da das Auslenkverhalten der beiden Fokusse in
einem Radius von 50 μm mittels Galvanospiegel-System weitestgehend gleich ist. Zu diesem
Zweck müssen allerdings je nach verwendeter Geschwindigkeit die nötigen Laserleistungen
ermittelt werden. Außerdem muss die räumliche Formkonstanz der An- und Abregungsmoden
bei einer Auslenkung um bis zu 50 μm untersucht werden. Durch den Verzicht auf das
Piezo-System würde sich das Problem der schlechten Qualität an den Strukturkanten eventuell
erübrigen.
Zudem lässt sich durch die Verwendung räumlicher Lichtmodulatoren der Einsatz verwendeter
Abregungsmoden weiter ausbauen. Axiale Multifokusse mit einer Halbwertslücke von
unter 300 nm und einem Intensitätsminimum von unter 30% sind theoretisch kein Problem.
Es gilt demnach, diese Moden zu generieren und auf deren Verbesserung hinsichtlich Linienbreite
und -länge zu untersuchen. Ein Test zur Ermittlung des Signal zu Rausch Verhältnisses
der jeweiligen Moden über den gesamten möglichen Bereich der stimulierten Emission würde
beispielsweise stark zur Charakterisierung der Multifokusse beitragen.
Das vorliegende Buch soll den Studenten der Natur- und Ingenieurwissenschaften
mit den Grundlagen der Thermodynamik vertraut machen und an prägnanten
Beispielen mit ausführlichen Lösungen zeigen, wie konkrete Probleme anzugehen
sind. Die Begriffe Temperatur und Wärme entsprechen der Alltagserfahrung. An-
ders als in der Mechanik und Elektrodynamik ist es jedoch erst nach 1900 zu einer
mathematisch tragfähigen Formulierung der Thermodynamik gekommen. Dies liegt
vor allem daran, daß sie alltägliche Vorgänge der Vielteilchenphysik beschreibt, die
ihrer Natur nach statistischen Unbestimmtheiten unterliegen. Deshalb besitzt die
Thermodynamik eine andere mathematische Struktur als etwa die Mechanik und
wird im Prinzip erst durch die statistische Mechanik vollständig beschrieben, die
makroskopische Eigenschaften aus den mikroskopischen molekularen Eigenschaften
herleitet. Demgegenüber interessieren in den technischen Anwendungen vor allem
die Beziehungen zwischen makroskopischen Mittelwerten, wobei Abweichungen von
diesen Mittelwerten nur gelegentlich eine Rolle spielen. In der Thermodynamik
gelingt es, die für die Anwendungen wichtigsten statistischen Sachverhalte bereits
durch zwei Größen nämlich Temperatur und Entropie darzustellen, ohne die mikro-
skopischen Eigenschaften der Moleküle heranziehen zu müssen. Die beiden Größen
lassen sich über wenige Erfahrungstatsachen (Hauptsätze) der makroskopischen Phy-
sik widerspruchsfrei einführen. Für die meisten Anwendungen in der technischen
Thermodynamik und physikalischen Chemie erweist sich diese makroskopische
Beschreibung als hinreichend.
Das Buch besteht aus vier Teilen:
Teil I befaßt sich mit den Grundbegriffen der Thermodynamik. Sie werden für
die Gleichgewichtszustände der Systeme über die vier Hauptsätze (Null bis drei)
eingeführt. Die Hauptsätze reichen aus, um die Rolle der Temperatur und der
thermodynamischen Potentiale zu verstehen und das physikalische Verhalten am
absoluten Nullpunkt herzuleiten. Die Anwendungen sind so ausgewählt, daß die we-
sentlichen Begriffsbildungen an charakteristischen Beispielen aus den verschiedenen
Spezialgebieten der Thermodynamik geklärt werden.
Teil II behandelt die Thermodynamik irreversibler Prozesse. Hier wird die lineare
Theorie der Ausgleichsvorgänge in räumlich inhomogenen Systemen beschrieben.
Diese Systeme werden als Vereinigung vieler kleiner homogener Materialelemen-
te mit Konvektionsbewegung dargestellt, von denen sich jedes in einem inneren
Gleichgewicht im Sinne von Teil I befindet. Aus der Unterschiedlichkeit der Gleichge-
wichtsparameter ergeben sich dann Näherungen für den Zeitverlauf des Ausgleichs-
vorgangs. Auf diese Weise entsteht eine zeitabhängige Kontinuumsthermodynamik,
die für die meisten praktischen Anwendungen hinreichend ist. Dabei sind die Phä-nomene der thermischen Schwankungen vernachlässigt, die man bei sehr kleinen
Materialelementen gesondert beachten muß.
Teil III erläutert deshalb die thermischen Schwankungen. Hier werden die statis-
tischen Methoden soweit besprochen, als es für Verständnis und Beurteilung der
Schwankungen notwendig ist. Eine zentrale Rolle spielt dabei das Schwankungs-
-Dissipations Theorem, welches die Höhe und Breite der mittleren Fluktuation
abschätzt. Darüberhinaus stellt Teil III den Zusammenhang zwischen Thermodyna-
mik und klassischer Mechanik des Vielteilchensystems auf Basis der statistischen
Mechanik der Gleichgewichtsphänomene dar. Hier wird der statistische Hintergrund
der thermodynamischen Potentiale und der Temperatur erläutert.
Teil IV enthält die ausführlichen Lösungen aller Aufgaben.
Das Buch ist auch zum Nachschlagen für Physiker, Chemiker und Lehrer geeignet.
Mathematisch werden nur Kenntnisse der Differential- und Integralrechnung sowie
der Vektoranalysis vorausgesetzt. Zur Orientierung in der Vielfalt der Spezialgebiete
werden Hinweise zu Lehrbüchern der technischen Thermodynamik und physikali-
schen Chemie gegeben. Die Tabellen im Anhang stellen dem Leser einige für die
Praxis wichtige Daten direkt zur Verfügung.
Die vorliegende Arbeit beschäftigt sich mit der Laserlicht-Gewebe-Wechselwirkung für unterschiedliche biologische Materialien und Lasersysteme. Zum einen wurde die Ablationsdynamik bei Femtosekunden-Pulsen und Hartgewebe untersucht. Hierzu wurden Laserpulse der Wellenlänge 800 nm mit einer Pulsenergie bis 1,6 mJ und einer Pulslänge von 45 fs auf Knochengewebe fokussiert und somit eine Ablation induziert. Die Dynamik dieses Vorgangs wurde mit Kurzzeitfotografie über eine ns-Blitzlampe und einer Kamera dargestellt, analysiert und so das Risiko einer Schädigung bei Mittelohroperationen durch einzelne Ablationsschritte abgeschätzt. Die ermittelten Werte für einen äquivalenten Schalldruck von 122 dB liegen dabei im Bereich einer möglichen Schädigung für das Innenohr. Die theoretisch zu erwartende Luftionisation vor dem Laserfokus wurde experimentell bestätigt und stellt ebenfalls eine Gefahr für die Umgebung des Operationsfeldes dar. Zum anderen erfolgte eine Charakterisierung der Wechselwirkung von Hochleistungs-Diodenlaserstrahlung mit Weichgewebe an unterschiedlichen Modellsystemen. Für diese Untersuchungen wurde ein in-vivo Lungen-Perfusionssystem aufgebaut, wodurch erstmals Messungen an durchblutetem Lungengewebe in einem Modellsystem verwirklicht wurden. Die vom Lasersystem simultan emittierten Wellenlängen lagen bei 804 nm und 930 nm; die Leistungsdichten wurden, bei Pulsdauern im Bereich von 500 ms, zwischen 7,1*10^4 W/cm^2 und 2,5*10^5 W/cm^2 variiert. Die erreichten Ablationstiefen von einem bis vier mm und die erreichte Dichtheit des Operationsfeldes gegenüber Luft- und Blutaustritt lassen einen Einsatz des Systems in der Lungenchirurgie zu. Untersuchungen zur Wechselwirkung mit einzelnen Blutgefäßen erfolgten an der Chorioallantoismembran eine Hühnereies (das sogenannte Hühnerei-Modell) und damit erstmals in-vivo ohne Tierversuch. Die Leistungsdichte lag bei diesen Untersuchungen zwischen 37,7 W/cm^2 und 44 W/cm^2 bei Bestrahlungszeiten um 10 ms. Dabei wurden Blutgefäße bis etwa 1 mm Durchmesser wahlweise vollständig oder zum Teil verschlossen.
Diese Arbeit befasst sich mit der Quantendynamik in gekippten periodischen Strukturen, den so genannten Wannier-Stark-Systemen. Eine wichtige experimentelle Realisierung eines solchen Systems ist die Dynamik ultrakalter Atome in optischen Gittern unter dem Einfluß einer externen Kraft, z.B. der Gravitation. Zunächst wird die Dynamik eines einzelnen quantenmechanischen Teilchens in zweidimensionalen Wannier-Stark-Systemen analysiert. Dieses Teilchen zeigt Lissajous-artige Oszillationen, deren Dynamik sehr sensitiv von der Richtung der externen Kraft abhängt. Im zweiten Teil der Arbeit wird die Dynamik eines Bose-Einstein-Kondensats im Rahmen eine mean-field-Näherung (Gross-Pitaevskii-Gleichung) untersucht. Neue Phänomene wie eine Zusammenbruch und Wiederaufleben der Oszillationen können mittels einer Entwicklung nach Wannier-Stark-Funktionen in einem einfachen Modell erklärt werden. Schließlich werden die Eigenschaften von gebundenen und Resonanz-zuständen der Gross-Pitaevskii-Gleichung für zwei einfache Modellsysteme (delta-Potential und delta-shell-Potential) untersucht.
Zentrales Ziel dieser Arbeit ist die genaue theoretische Charakterisierung des Autoionisationsprozesses in Stößen metastabiler Argon-Atome mit Quecksilber- und Wasserstoff-Atomen, Ar*(4s 3P2,3P0) + Hg und Ar*(4s 3P2,3P0) + H(1s). Diese Untersuchungen wurden durch neue, in der Arbeitsgruppe von Prof. H. Hotop unter Verwendung zustandsselektierter Ar*-Atome durchgeführte elektronenspektrometrische Experimente an diesen Stoßsystemen motiviert. Zur Überprüfung der quantenchemischen Beschreibung des Quecksilber-Atoms und seiner van der Waals-Wechselwirkung wurden im Rahmen dieser Arbeit außerdem die Grundzustandspotentiale der Alkali-Quecksilber-Moleküle LiHg, NaHg und KHg im Detail untersucht. Dabei konnten die in der Literatur zu findenden Widersprüche zwischen den aus Rechnungen und verschiedenen Experimenten bestimmten Potentialen aufgeklärt werden, und es wurden verbesserte Wechselwirkungspotentiale erhalten, welche mit allen verfügbaren experimentellen Daten kompatibel sind.