Kaiserslautern - Fachbereich Physik
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Matter-wave Optics of Dark-state Polaritons: Applications to Interferometry and Quantum Information
(2006)
The present work "Materwave Optics with Dark-state Polaritons: Applications to Interferometry and Quantum Information" deals in a broad sense with the subject of dark-states and in particular with the so-called dark-state polaritons introduced by M. Fleischhauer and M. D. Lukin. The dark-state polaritons can be regarded as a combined excitation of electromagnetic fields and spin/matter-waves. Within the framework of this thesis the special optical properties of the combined excitation are studied. On one hand a new procedure to spatially manipulate and to increase the excitation density of stored photons is described and on the other hand the properties are used to construct a new type of Sagnac Hybrid interferometer. The thesis is devided into four parts. In the introduction all notions necessary to understand the work are described, e.g.: electromagnetically induced transparency (EIT), dark-state polaritons and the Sagnac effect. The second chapter considers the method developed by A. Andre and M. D. Lukin to create stationary light pulses in specially dressed EIT-media. In a first step a set of field equations is derived and simplified by introducing a new set of normal modes. The absorption of one of the normal modes leads to the phenomenon of pulse-matching for the other mode and thereby to a diffusive spreading of its field envelope. All these considerations are based on a homogeneous field setup of the EIT preparation laser. If this restriction is dismissed one finds that a drift motion is superimposed to the diffusive spreading. By choosing a special laser configuration the drift motion can be tailored such that an effective force is created that counteracts the spreading. Moreover, the force can not only be strong enough to compensate the diffusive spreading but also to exceed this dynamics and hence to compress the field envelope of the excitation. The compression can be discribed using a Fokker-Planck equation of the Ornstein-Uhlenbeck type. The investigations show that the compression leads to an excitation of higher-order modes which decay very fast. In the last section of the chapter this exciation will be discussed in more detail and conditions will be given how the excitation of higher-order modes can be avoided or even suppressed. All results given in the chapter are supported by numerical simulatons. In the third chapter the matterwave optical properties of the dark-state polaritons will be studied. They will be used to construct a light-matterwave hybrid Sagnac interferometer. First the principle setup of such an interferometer will be sketched and the relevant equations of motion of light-matter interaction in a rotating frame will be derived. These form the basis of the following considerations of the dark-state polariton dynamics with and without the influence of external trapping potentials on the matterwave part of the polariton. It will be shown that a sensitivity enhancement compared to a passive laser gyroscope can be anticipated if the gaseous medium is initially in a superfluid quantum state in a ring-trap configuration. To achieve this enhancement a simultaneous coherence and momentum transfer is furthermore necessary. In the last part of the chapter the quantum sensitivity limit of the hybrid interferometer is derived using the one-particle density matrix equations incorporating the motion of the particles. To this end the Maxwell-Bloch equations are considered perturbatively in the rotation rate of the noninertial frame of reference and the susceptibility of the considered 3-level \(\Lambda\)-type system is derived in arbitrary order of the probe-field. This is done to determine the optimum operation point. With its help the anticipated quantum sensitivity of the light-matterwave hybrid Sagnac interferometer is calculated at the shot-noise limit and the results are compared to state-of-the-art laser and matterwave Sagnac interferometers. The last chapter of the thesis originates from a joint theoretical and experimental project with the AG Bergmann. This chapter does no longer consider the dark-state polaritons of the last two chapters but deals with the more general concept of dark states and in particular with the transient velocity selective dark states as introduced by E. Arimondo et al. In the experiment we could for the first time measure these states. The chapter starts with an introduction into the concept of velocity selective dark states as they occur in a \(\Lambda\)-configuration. Then we introduce the transient velocity selective dark-states as they occur in an particular extension of the \(\Lambda\)-system. For later use in the simulations the relevant equations of motion are derived in detail. The simulations are based on the solution of the generalized optical Bloch equations. Finally the experimental setup and procedure are explained and the theoretical and experimental results are compared.
Diese Arbeit beschreibt die Entwicklung, Realisierung und Optimierung eines hochempfindlichen, derivativen Laserabsorptionsspektrometers zur Messung extrem schwacher Absorptionslinien von Molekülen in der Gasphase. Der zugängliche Wellenlängenbereich im nahen Infrarot erstreckt sich von etwa 800nm bis 1600nm. Als Lasersystem für das Spektrometer wurde ein Diodenlaser mit externem Littman-Resonator und einem großen, modensprungfreien Durchstimmbereich verwendet. Zur Erreichung der bestmöglichen Empfindlichkeit wurden die drei existierenden modulationsspektroskopischen Methoden, die 1-Ton-, die 2-Ton- und die Wellenlängen-Modulationsspektroskopie, miteinander verglichen. Dieser Vergleich wurde erstmals nicht nur im Hinblick auf die Linienform, Signalgröße und Detektionsfrequenz durchgeführt, sondern auch unter Berücksichtigung der möglichen Modulationstechniken (Laserdiodenstrom, externer elektrooptischer Modulator und Verstimmen des Laserresonators) und der Unterdrückung des Untergrundes, hervorgerufen durch Interferenzstrukturen (Fringes). Durch eine elektronische Normierung des Detektorsignals auf einen Referenzlichtstrahl wird das Meßsignal unabhängig von der Intensität und dem Intensitätsrauschen des Lasers. Weiterhin wurde die Möglichkeit untersucht, die Vielfachreflexionszelle mit 50m Absorptionsweg durch einen optischen Resonator hoher Güte zu ersetzen. Dieses Verfahren, ähnlich der Cavity-Ring-Down-Spektroskopie (CRDS), konnte mit der Wellenlängen-Modulationstechnik kombiniert werden. Mit diesem Laserabsorptionsspektrometer gelang es erstmals, das Absorptionsspektrum von Ozon im Bereich von 6433 bis 6669 Wellenzahlen mit mehr als 3000 Linien aufzunehmen. Um diese Messung zu ermöglichen wurde eine Methode zur Präparation und Handhabung von reinem Ozon gefunden und ein Verfahren zur Unterscheidung der Ozon-Linien von den Absorptionslinien der Reaktionsprodukte und Verunreinigungen wie z.B. CO2, H2O, H2O2 und verschiedenen Kohlenwasserstoffen entwickelt.
Gegenstand dieser Arbeit ist die optische Erzeugung von Magnetisierungsverteilungen und der Propagation von Spinwellen durch diese. Spinwellen sind kollektive Anregungen des Spinsystems eines magnetischen Materials - das zugehörige Quasiteilchen wird Magnon genannt. Diese Dissertation wurde im Rahmen von Projekt B04 des transregionalen Sonderforschungsbereiches SFB/TRR 173 "Spin+X - Spin in its collective environment" der Deutschen Forschungsgemeinschaft (DFG) durchgeführt. Das Forschungsprogramm befasst sich mit der Wechselwirkung von Elektronenspins mit deren Umgebung und umfasst neben der theoretischen und experimentellen Grundlagenforschung auch die Übertragung auf technische Anwendungen. In der vorliegenden Arbeit wird die Manipulation von Magnonenströmen in magnetischen Materialien diskutiert. Generell gibt es zwei Methoden zur Modifikation der Eigenschaften eines Materials: Entweder die chemische Zusammensetzung oder die Struktur der Probe wird verändert. Zur räumlichen Veränderung des Materials werden üblicherweise Lithografie-, Abscheidungs- und Ätzprozesse verwendet. Diese Verfahren legen die Eigenschaften des Materials irreversibel fest. In dieser Arbeit wird eine neue Methode zur transienten Modulation der Eigenschaften von magnetischen Materialien entwickelt und an verschiedenen Anwendungen demonstriert. Ein Laser in Kombination mit einem räumlichen Lichtmodulator, auf welchem Computer generierte Hologramme dargestellt werden, erlaubt die Erzeugung von fast beliebigen Intensitätsverteilungen auf einem dünnen magnetischen Film – Yttrium Eisen Granat mit wenigen µm Filmdicke. Das Laserlicht wird von der Probe absorbiert und erzeugt somit optisch induzierte thermische Profile. Daraus resultiert ebenfalls eine lokale Modifikation der Sättigungsmagnetisierung und somit entstehen Magnetisierungslandschaften. Durch zeitliche Modulation der Intensität des Lichts und Wärmeabgabe an die Umgebung, sind diese magnetischen Strukturen dynamisch und rekonfigurierbar. Solche Magnetisierungslandschaften werden in dieser Arbeit verwendet um die Propagation von Spinwellen in der Probe zu beeinflussen. So werden zum Beispiel auf einer einzigen Probe ein- und quasi-zweidimensionale magnonische Kristalle mit unterschiedlichen Gitterkonstanten realisiert. Ein vektorieller Netzwerkanalysator bestimmt das Transmissions- und Reflexionsspektrum. Die auftretenden Bandlücken lassen sich sowohl mit der Transfermatrixmethode beschreiben als auch mit der Dispersionsrelation von Spinwellen vergleichen. Die ermittelten experimentellen Ergebnisse entsprechen den Erwartungen. Eine weitere Anwendung der neu entwickelten Strukturierungsmethode ist die Konvertierung von unterschiedlichen Spinwellentypen. Die Propagation von Spinwellen in parallel zur Filmebene magnetisierten Proben ist streng anisotrop. Magnetostatische Rückwärts-Volumenmoden, die entlang der Magnetisierungsrichtung propagieren, und Oberflächenmoden, die sich senkrecht zu dieser Richtung ausbreiten, existieren üblicherweise nicht simultan bei einer gegebenen Frequenz und sonstigen äußeren Parametern. Durch Verwendung von optisch induzierten Magnetisierungsgradienten lässt sich sowohl experimentell als auch mittels Simulationen zeigen, dass eine Änderung der Propagationsrichtung um bis zu 90° – und somit eine Modenkonvertierung – möglich ist. Der dritte Anwendungsbereich von Magnetisierungslandschaften in dieser Arbeit ist die Spinwellen-Optik. Die räumliche Modulation der Sättigungsmagnetisierung verändert den lokalen Brechungsindex für Spinwellen. Analog zur konventionellen Optik mit Licht können somit Komponenten zur Beeinflussung der Spinwellenpropagation konstruiert werden. In Simulationen werden Spiegel zur Ablenkung von Spinwellenstrahlen, Axicons zur Erzeugung von Bessel-Strahlen und Gradientenindexlinsen zur Fokussierung von Spinwellen gezeigt. Außerdem können Gradientenindexlinsen dazu verwendet werden um Fourieroptik mit Spinwellen zu realisieren.
Zentrales Ziel dieser Arbeit ist die genaue theoretische Charakterisierung des Autoionisationsprozesses in Stößen metastabiler Argon-Atome mit Quecksilber- und Wasserstoff-Atomen, Ar*(4s 3P2,3P0) + Hg und Ar*(4s 3P2,3P0) + H(1s). Diese Untersuchungen wurden durch neue, in der Arbeitsgruppe von Prof. H. Hotop unter Verwendung zustandsselektierter Ar*-Atome durchgeführte elektronenspektrometrische Experimente an diesen Stoßsystemen motiviert. Zur Überprüfung der quantenchemischen Beschreibung des Quecksilber-Atoms und seiner van der Waals-Wechselwirkung wurden im Rahmen dieser Arbeit außerdem die Grundzustandspotentiale der Alkali-Quecksilber-Moleküle LiHg, NaHg und KHg im Detail untersucht. Dabei konnten die in der Literatur zu findenden Widersprüche zwischen den aus Rechnungen und verschiedenen Experimenten bestimmten Potentialen aufgeklärt werden, und es wurden verbesserte Wechselwirkungspotentiale erhalten, welche mit allen verfügbaren experimentellen Daten kompatibel sind.
Wesentliches Ziel dieser Arbeit war ein verbessertes Verständnis der Autoionisationsdynamik in ausgewählten angeregten und anionischen atomaren Stoßkomplexen. Dazu wurden die Energiespektren der in diesen Prozessen freigesetzten Elektronen, zum Teil in Abhängigkeit vom Emissionswinkel, mit hoher Auflösung untersucht und mit quantenmechanischen Rechnungen (die in Kooperation mit Theoretikern durchgeführt wurden) verglichen. Ein Schwerpunkt lag dabei auf Experimenten zur assoziativen Ionisation in Stößen metastabiler Argonatome mit Wasserstoffatomen. In diesem System liegt die Anregungsenergie der metastabilen Argonatome (11.7232eV für den Ar*(3P0)- und 11.5484eV für den Ar*(3P2)-Zustand) niedriger als die Ionisierungsenergie von atomarem Wasserstoff (13.5984eV), und so kann bei thermischen Stoßenergien nur assoziative Ionisation unter Bildung von ArH+-Molekülionen gemäß dem Prozess Ar*(4s 3P2,3P0) + H(1s) --> ArH+(v+,J+) + e-(E) auftreten, welche über Kurvenkreuzungen ablaufen muss. Erstmals wurden die Energieverteilungen der in diesem Prozess emittierten Elektronen für verschiedene Nachweiswinkel gemessen, wobei die Messungen bei einem Nachweiswinkel zustandsselektiert durchgeführt wurden. Die Elektronenenergiespektren zeigen eine deutliche Variation der auftretenden Vibrationsstufen mit dem Nachweiswinkel, wobei verschiedene Winkelabhängigkeiten bei den Stufen zu kleinen und zu großen Vibrationsquantenzahlen v+ beobachtet wurden. Zur Durchführung der winkelabhängigen Messungen wurde ein hochauflösendes Elektronenspektrometer konstruiert, welches an den bereits vorhandenen apparativen Aufbau angepasst und mit einer Option für positionsempfindlichen Elektronennachweis versehen wurde. Charakterisierungs-Messungen haben gezeigt, dass mit dem neuen Elektronenanalysator bei Spaltbreiten von 0.2mm Spektrometerbreiten bis hinab zu 6meV erreicht werden können. Im Rahmen weiterer Experimente mit metastabilen Edelgasatomen wurden erstmals zustandsselektiv die Energieverteilungen der in den Stoßkomplexen Ar*(4s 3P2,3P0) + Hg und Kr*(5s 3P2,3P0) + Hg emittierten Elektronen gemessen. Bei diesen Systemen kann bei thermischen Stoßenergien sowohl Penning-Ionisation gemäß dem Prozess Rg* + Hg --> Rg + Hg+ + e-(E) als auch assoziative Ionisation gemäß Rg* + Hg --> RgHg+ + e-(E) (Rg = Ar oder Kr) auftreten. Diese Messungen wurden unter einem festen Nachweiswinkel (90° relativ zur Richtung des Metastabilenstrahls) durchgeführt. Es wurde beobachtet, dass im Ar*(3P0)+Hg-Spektrum im Vergleich zum Ar*(3P2)+Hg-Spektrum eine zusätzliche Struktur bei geringerer Elektronenenergie auftritt, welche sich nur durch Kopplung an einen tiefer liegenden Autoionisationskanal erklären lässt. Für das System Ar*(3P2) + Hg wurden parallel zu dieser Arbeit quantenmechanische Modellrechnungen von L. Thiel durchgeführt. Aus dem gemessenen Elektronenenergiespektrum konnte unter Verwendung eines ab initio Potentials für den Ausgangskanal ein komplexes Modellpotential für den Eingangskanal gewonnen werden, mit welchem das gemessene Elektronenenergiespektrum gut reproduziert wird. Neben den Experimenten zur assoziativen und zur Penning-Ionisation wurden in Kooperation mit auswärtigen Gruppen Untersuchungen zum assoziativen Detachment in anionischen Stoßkomplexen durchgeführt. Gemeinsam mit M. Cizek und J. Horacek (Prag, Tschechische Republik) wurden die in einem simulierten Experiment zu erwartenden Elektronenenergieverteilungen aus dem Prozess X- + H --> XH(v,J) + e-(E) (X = Cl oder Br) zum einen unter Verwendung einer nichtlokalen Resonanztheorie und zum anderen unter Verwendung einer lokalen Näherung berechnet. Dabei sagten die nichtlokalen Rechnungen deutliche zusätzliche, durch Kanalkopplungseffekte hervorgerufene Strukturen voraus. Deren energetische Positionen im Elektronenenergiespektrum sind annähernd unabhängig von der Stoßenergie und sollten deshalb auch bei relativ breiter Stoßenergieverteilung gut beobachtbar sein. Motiviert durch diesen Befund wurden in Kooperation mit S. Zivanov und M. Allan (Fribourg, Schweiz) erstmals elektronenspektrometrische Untersuchungen an den anionischen Stoßkomplexen Cl- + H und Br- + H durchgeführt. Die gemessenen Elektronenenergieverteilungen zeigen für beide Systeme die im Rahmen der nichtlokalen Resonanztheorie vorhergesagten zusätzlichen Strukturen und dokumentieren damit die starken Kanalkopplungseffekte sowie die für diese Systeme unzureichende Beschreibung durch lokale komplexe Potentiale.
Lubricated tribological contact processes are important in both nature and in many technical applications. Fluid lubricants play an important role in contact processes, e.g. they reduce friction and cool the contact zone. The fundamentals of lubricated contact processes on the atomistic scale are, however, today not fully understood. A lubricated contact process is defined here as a process, where two solid bodies that are in close proximity and eventually in parts in direct contact, carry out a relative motion, whereat the remaining volume is submersed by a fluid lubricant. Such lubricated contact processes are difficult to examine experimentally. Atomistic simulations are an attractive alternative for investigating the fundamentals of such processes. In this work, molecular dynamics simulations were used for studying different elementary processes of lubricated tribological contacts. A simplified, yet realistic simulation setup was developed in this work for that purpose using classical force fields. In particular, the two solid bodies were fully submersed in the fluid lubricant such that the squeeze-out was realistically modeled. The velocity of the relative motion of the two solid bodies was imposed as a boundary condition. Two types of cases were considered in this work: i) a model system based on synthetic model substances, which enables a direct, but generic, investigation of molecular interaction features on the contact process; and ii) real substance systems, where the force fields describe specific real substances. Using the model system i), also the reproducibility of the findings obtained from the computer experiments was critically assessed. In most cases, also the dry reference case was studied. Both mechanical and thermodynamic properties were studied -- focusing on the influence of lubrication. The following properties were studied: The contact forces, the coefficient of friction, the dislocation behavior in the solid, the chip formation and the formation of the groove, the squeeze-out behavior of the fluid in the contact zone, the local temperature and the energy balance of the system, the adsorption of fluid particles on the solid surfaces, as well as the formation of a tribofilm. Systematic studies were carried out for elucidating the influence of the wetting behavior, the influence of the molecular architecture of the lubricant, and the influence of the lubrication gap height on the contact process. As expected, the presence of a fluid lubricant reduces the temperature in the vicinity of the contact zone. The presence of the lubricant is, moreover, found to have a significant influence on the friction and on the energy balance of the process. The presence of a lubricant reduces the coefficient of friction compared to a dry case in the starting phase of a contact process, while lubricant molecules remain in the contact zone between the two solid bodies. This is a result of an increased normal and slightly decreased tangential force in the starting phase. When the fluid molecules are squeezed out with ongoing contact time and the contact zone is essentially dry, the coefficient of friction is increased by the presence of a fluid compared to a dry case. This is attributed to an imprinting of individual fluid particles into the solid surface, which is energetically unfavorable. By studying the contact process in a wide range of gap height, the entire range of the Stribeck curve is obtained from the molecular simulations. Thereby, the three main lubrication regimes of the Stribeck curve and their transition regions are covered, namely boundary lubrication (significant elastic and plastic deformation of the substrate), mixed lubrication (adsorbed fluid layers dominate the process), and hydrodynamic lubrication (shear flow is set up between the surface and the asperity). The atomistic effects in the different lubrication regimes are elucidated. Notably, the formation of a tribofilm is observed, in which lubricant molecules are immersed into the metal surface. The formation of a tribofilm is found to have important consequences for the contact process. The work done by the relative motion is found to mainly dissipate and thereby heat up the system. Only a minor part of the work causes plastic deformation. Finally, the assumptions, simplifications, and approximations applied in the simulations are critically discussed, which highlights possible future work.
Microsystem technology has been a fast evolving field over the last few years. Its ability to handle volumes in the sub-microliter range makes it very interesting for potential application in fields such as biology, medicine and pharmaceutical research. However, the use of micro-fabricated devices for the analysis of liquid biological samples still has to prove its applicability for many particular demands of basic research. This is particularly true for samples consisting of complex protein mixtures. The presented study therefore aimed at evaluating if a commonly used glass-coating technique from the field of micro-fluidic technology can be used to fabricate an analysis system for molecular biology. It was ultimately motivated by the demand to develop a technique that allows the analysis of biological samples at the single-cell level. Gene expression at the transcription level is initiated and regulated by DNA-binding proteins. To fully understand these regulatory processes, it is necessary to monitor the interaction of specific transcription factors with other elements - proteins as well as DNA sites - in living cells. One well-established method to perform such analysis is the Chromatin Immunoprecipitation (CHIP) assay. To map protein-DNA interactions, living cells are treated with formaldehyde in vivo to cross-link DNA-binding proteins to their resident sites. The chromatin is then broken into small fragments, and specific antibodies against the protein of interest are used to immunopurify the chromatin fragments to which those factors are bound. After purification, the associated DNA can be detected and analyzed using Polymerase Chain Reaction (PCR). Current CHIP technology is limited as it needs a relatively large number of cells while there is increasing interest in monitoring DNA-protein interactions in very few, if not single cells. Most notably this is the case in research on early organism development (embryogenesis). To investigate if microsystem technology can be used to analyze DNA-protein complexes from samples containing chromatin from only few cells, a new setup for fluid transport in glass capillaries of 75 µm inner diameter has been developed, forming an array of micro-columns for parallel affinity chromatography. The inner capillary walls were antibody-coated using a silane-based protocol. The remaining surface was made chemically inert by saturating free binding sites with suitable biomolecules. Variations of this protocol have been tested. Furthermore, the sensitivity of the PCR method to detect immunoprecipitated protein-DNA complexes was improved, resulting in the reliable detection of about 100 DNA fragments from chromatin. The aim of the study was to successively decrease the amount of analyzed chromatin in order to investigate the lower limits of this technology in regard to sensitivity and specificity of detection. The Drosophila GAGA transcription factor was used as an established model system. The protein has already been analyzed in several large-scale CHIP experiments and antibodies of excellent specificity are available. The results of the study revealed that this approach is not easily applicable to "real-world" biological samples in regard to volume reduction and specificity. Particularly, material that non-specifically adsorbed to capillary surfaces outweighed the specific antibody-antigen interaction, the system was designed for. It became clear that complex biological structures, such as chromatin-protein compositions, are not as easily accessible by techniques based on chemically modified glass surfaces as pre-purified samples. In the case of the investigated system, it became evident that there is a need for more research that goes beyond the scope of this work. It is necessary to develop novel coatings and materials to prevent non-specific adsorption. In addition to improving existing techniques, fundamentally new concepts, such as microstructures in biocompatible polymers or liquid transport on hydrophobic stripes on planar substrates to minimize surface contact, may also help to advance the miniaturization of biological experiments.
In den letzten Jahren konnte ein beachtlicher Fortschritt bei der Entwicklung kostengünstiger, hoch effektiver Si-Solarzellen mit kristalliner Basis und einem Emitter aus amorphem Silizium (a-Si:H) beobachtet werden. Für die Herstellung dieser Emitter wird zur Zeit ausschliesslich die plasmaunterstützte chemische Gasphasenabscheidung (PECVD)verwendet, die jedoch aufgrund ihrer Hochfrequenztechnik sehr aufwendig ist. Die Hot-wire CVD, das heisst die Abscheidung durch Zersetzung eines Gases an einem heissen Draht, ist in dieser Hinsicht eine viel versprechende Alternative. Ziel dieser Arbeit ist es, das Hot-wire Wachstum auf Si-Wafern zu charakterisieren, um auf diese Weise eine systematische Optimierung von Solarzellen mit kristalliner Basis zu erreichen. Daher wurden sowohl grundlegende materialwissenschaftliche als auch bauelementspezifische Fragen diskutiert. Mittels kinetischer in-situ Ellipsometrie wurde erstmals die Hot-wire CVD von Silizium auf poliertem HF-geätztem (100)-Silizium untersucht und die zeitliche Entwicklung eines epitaktischen Wachstums beobachtet. Im Verlauf der Deposition kann die Epitaxie abbrechen und sich eine Mischphase aus kristallinem und amorphem Silizium bilden, wobei der c-Si-Volumenanteil nahezu linear mit der Zeit abnimmt und anschließend reines a-Si:H-Wachstum stattfindet. Die Dicken der rein epitaktischen Schicht als auch der Mischphase nehmen mit ansteigender Substrattemperatur Ts und sinkender Depositionsrate R zu. Bei Ts=300 °C und R=1.4 A/s konnte eine epitaktische Schichtdicke grösser 200 nm abgeschieden werden. Untersuchungen zur Hot-wire CVD von Germanium auf poliertem HF-geätztem (100)-Silizium zeigten erstmals, dass ein über 170 nm dickes heteroepitaktisches Wachstum bei Ts= 350°C und R=2.8 A/s möglich ist. Daher besitzt die Hot-wire CVD viel versprechende Perspektiven hinsichtlich der industriellen Herstellung (opto-)elektronischer Bauelemente auf der Nanometerskala. Verschiedenartige Si-Schichten (amorph/nanokristallin/einkristallin, n/p-dotiert) wurden mittels Hot-wire CVD hergestellt und als Emitter von Solarzellen mit kristalliner Si-Basis aufgebracht. Mit (n)a-Si:H-Emittern auf texturierten Wafer wurde ein intrinsischer Wirkungsgrad von 15.2% erreicht. Ausserdem ermöglicht die Hot-wire Deposition epitaktischer Emitter die Verwendung von SiO2 oder SiN als Antireflexionsschicht anstelle von transparenten leitfähigen Oxiden (TCO) und damit eine deutliche Reduzierung der Herstellungskosten. Die Leerlaufspannung und der Füllfaktor der hergestellten Solarzellen hängen stark von der Passivierung der Waferoberlfäche ab, wobei beide Hellkennlinienparameter durch eine optimierte Hot-wire Wasserstoffbehandlung des Substrats vor der Emitterdeposition hohe stabile Werte erreichen. Abschliessend wird festgestellt, dass die in-situ Ellipsometrie hervorragend zur zerstörungsfreien und oberflächensensitiven Untersuchung des Schichtwachstum mittels Hot-wire CVD geeignet ist. Ausserdem ist die Hot-wire CVD sehr gut für die Herstellung von Si-Solarzellen mit kristalliner Basis geeignet und besitzt viel versprechende Perspektiven bezüglich (opto-)elektronischer Bauelemente auf der Nanometerskala.
Untersuchungen zur Synthese von c-BN-Schichten mit ECWR-PACVD und Boran-Ammonia als Eduktmaterial
(2000)
Boron nitride films were deposited by controlled plasma assisted chemical vapor deposition (PACVD) on the basis of borane-ammonia (BH3NH3) as B- and N- supplier. Having a high vapor pressure, this white crystalline solid of less toxicity in comparision to generally used boron precursors can easily be transferred into the gas phase by moderate heating. Together with argon as working gas the BH3NH3-vapor is led into a two-circuit plasma source utilizing the electron cyclotron wave resonance technique (ECWR) for ionization and dissoziation of the gas mixture by electron impact in the low pressure range (~10 microbar). For a precise adjustment of the energy of the ionic plasma species arriving at the growing film, an r.f.-diode circuit is superimposed to the discharge. Since for a controlled film deposition by PACVD a stationary plasma composition is mandatory, the evaporation characteristics of the reactant source was determined primarily. Therefore the evolution of the plasma and the vapor composition in dependence of evaporation time and temperature was investigated by optical emission spectroscopy (OES) and by mass spectrometric measurements respectively. By these investigations it was shown that stationary plasma conditions are established in a temperature range of 120 - 160°C. This behavior can be explained by a change in the chemical composition of the reactant during the evaporation process. In the following thin boron nitride films were deposited onto Si(100)-substrates for fixed partial pressures of BH3NH3 (2,9 mbar) and argon (9,3 microbar, FAr=5 sccm). For all experiments the plasma power as well as the substrate temperature was kept at 200 W (B0=34 G) and 380°C, respectively. By a defined tuning of the r.f.-amplitude in the diode circuit it was demonstrated that the energy of the ionic species arriving at the growing film is an essential process parameter for c-BN growth. For these experiments c-BN growth took place in a small energy window with a width of about 25 eV. The maximum c-BN content was achieved at 107 eV. The fraction of h-BN and c-BN phases were determined by Fourier Transform Infrared Spectroscopy (FTIR). At a film thickness of 61 nm the volume fraction of c-BN, derived from the IR-absorption peak areas of h-BN at 1385 cm -1 and c-BN at 1081 cm -1 , already achieved 68 vol%. This is due to an early starting point of c-BN growth, which was confirmed by cross sectional high resolution transmission electron microscopy measurements (HRTEM). Furthermore these investigations confirmed the growth of a thin amorphous BN-layer followed by a (0002)-textured h-BN-film primarily to the c-BN-nucleation step as commonly observed in literature. After the c-BN-nucleation step has finished the growth of a nearly pure c-BN-phase is achieved. This was emphasized by auger electron spectroscopy. By means of secondary ion mass spectrometry in the MCs + -mode (MCs + -SIMS) it was shown that the c-BN-films contain a certain amount of hydrogen, which can be estimated to be around 10 - 15 at%. Since in FTIR no perceptible amount on B-H- or N-H-bindings in the c-BN- films could be detected, it must be concluded that the hydrogen is located as H2-molecules in the c-BN-network. Finally the elastic properties of a c-BN-film were estimated by calculations, based on Brillouin light scattering (BLS) results.
Bildung schwachgebundener atomarer negativer Ionen in Stößen mit zustandsselektierten Rydberg-Atomen
(2000)
Ziel der vorliegenden Arbeit war es, ein besseres Verständnis der Bildung atomarer negativer Ionen in Stößen mit zustandsselektierten Rydbergatomen zu schaffen. In einem Kreuzstrahlexperiment wurde mittels Massenspektrometrie die Bildung schwachgebundener atomarer negativer Ionen in thermischen Stößen (mittlere kinetische Energie 90*230 meV) von zustandsselektierten Ne(ns,J=2) und Ne(nd,J=4) Rydberg-Atomen mit Grundzustandsatomen untersucht. Der n-abhängige Ratenkoeffizient für die Prozesse Ne(nl) + CaNe + CaNe (nl) + SrNe + Sr wurde bei zwei verschiedenen mittleren Stoßenergien bestimmt. Die experimentellen Resultate wurden mit Modellrechnungen, basierend auf einem Kurvenkreuzungsmodell und einer modifizierten adiabatischen Theorie, verglichen. Im Experiment kreuzt ein kollimierter Strahl metastabiler Edelgasatome Ne, die in einer Gleichstromentladung erzeugt werden, einen kollimierten Strahl von Erdalkali-Atomen, der in einem Ofen unter effusiven Bedingungen produziert wird. Im Kreuzungsgebiet werden Ne(ns,J=2) oder Ne(nd,J=4) Rydberg-Zustände bevölkert; dies erfolgt in einer zweistufigen Laseranregung der Ne Atome über den Zwischenzustand Ne. Die beim Elektronentransfer entstandenen positiven und negativen Ionen wurden mit einem Quadrupol-Massenspektrometer an einem Channel-Plate-Detektor nachgewiesen. Zur Kalibrierung der Spektren wurde SF-Gas diffus in den Reaktionsraum eingelassen. Die bekannten n-abhängigen Ratenkoeffizienten für die Bildung von SF in Stößen mit Ne(nl) Rydberg-Atomen ermöglichte die Bestimmung des relativen Ratenkoeffizienten für die Bildung von Ca und Sr. Der n-abhängige Ratenkoeffizient für die Bildung von Ca oder Sr zeigt ein resonanzartiges Verhalten als Funktion der Bindungsenergie des Rydbergelektrons. Die Position des Maximums hängt dabei von der Elektronenaffinität und der mittleren kinetischen Energie ab. Die beobachteten Maxima liegen bei effektiven Hauptquantenzahlen im Bereich n = 9*11.5. Das Maximum für den Elektronentransfer aus Ne(ns) und Ne(nd) Zuständen tritt bei dem gleichen Wert von n auf; dabei ist der Ratenkoeffizient im Maximum für Ne(ns) Zustände etwa 20-60% höher als für Ne(nd)-Zustände. Zum Verständnis der experimentellen Daten wurden Modellrechnungen durchgeführt, wobei der Wirkungsquerschnitt für die Bildung negativer Ionen in Abhängigkeit von n i) anhand eines parameterfreien Kurvenkreuzungsmodells in Zusammenarbeit mit C. Desfrancóis und ii) basierend auf einer modifizierten adiabatischen Theorie von I. I. Fabrikant bestimmt wurde. Das parameterfreie Kurvenkreuzungsmodell wurde bereits erfolgreich zur Beschreibung der Bildung dipolgebundener Moleküle in Stößen mit zustandsselektierten Rydbergatomen eingesetzt. Im Kurvenkreuzungsmodell i) werden die beiden ionischen Zustände und eine hohe Anzahl kovalenter Potentialkurven in einem gekoppelten System (ohne Berücksichtigung von Interferenz- Effekten) betrachtet, wobei für die Wahrscheinlichkeit, von einer kovalenten zu einer ionischen Potentialkurve zu wechseln, die Landau-Zener- Übergangswahrscheinlichkeit eingesetzt wird. In Modell ii) wird nur jeweils eine ionische und kovalente Potentialkurve des Systems betrachtet. Nach der Bildung der Ionen wird der Zerfall des negativen Ions im Coulombfeld des positiven Ions berücksichtigt; dieser Zerfall entspricht dem Effekt der Mehrfachkurvenkreuzungen im Kurvenkreuzungsmodell. Zur Berücksichtigung der Feinstruktur wird in Modell ii) der Wirkungsquerschnitt entsprechend dem statistischen Mittel der negativen Ionen ermittelt. Die Ratenkoeffizienten wurden durch Mittelung über die Verteilung der Relativenergie bestimmt. Beide Modelle geben den experimentell bestimmten Verlauf des Ratenkoeffizienten für die Bildung von Ca- und Sr-Ionen gut wieder. Es hat sich gezeigt, daß unter den realisierbaren experimentellen Bedingungen die kinetische Energie einen entscheidenden Einfluß auf die Bildung der negativen Ionen hat, da das entstandene Ionenpaar genügend kinetische Energie zur Verfügung haben muß, um die Coulombanziehung zu überwinden. Die Untersuchung der Bildung von Yb*Ionen (erwartete Bindungsenergie 3 meV) in Stößen mit zustandsselektierten Ar(nd)-Rydbergatome zeigte im Bereich 21 n 3 keinen Hinweis auf die Existenz eines langlebigen Yb-Ions. In Kombination mit Abschätzungen zum Felddetachment negativer Ionen im elektrischen Feld des Quadrupolmassenspektrometers ergibt sich aus diesen Befunden die Aussage, daß die Bindungsenergie von Yb-Ionen * falls sie überhaupt existieren * geringer als 2 meV sein muß. Die Resultate dieser Arbeit konnten die scharfe Resonanz für Ca-Bildung bei n = 23.9, die von McLaughlin und Duquette beobachtet wurde, nicht reproduzieren. Die nach dem Resonanzmodell von I. I. Fabrikant vorhergesagte Bildung negativer Ca*Ionen bei EA(Ca) E!,(Ne(nl)) wurde nicht bestätigt. Das beobachtete resonanzartige Verhalten des Ratenkoeffizienten für die Bildung von Ca und Sr in Stößen mit zustandsselektierten Rydberg-Atomen ist ähnlich mit den Ergebnissen für die Bildung dipolgebundener molekularer Anionen. Dieses Verhalten kann durch ein Kurvenkreuzungsmodell oder eine modifizierte adiabatische Theorie beschrieben werden. Quantitativ ergibt sich aus KKM-Rechnungen folgende Relation zwischen der Bindungsenergie EA im Bereich 2-100 meV und der Position des Maximums n des Ratenkoeffizienten für die Bildung schwachgebundener atomarer negativer Ionen: n = (225738 meV/ EA) bzw. EA = 225738 meV/(n).