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Liquid composite moulding (LCM) is an efficient process for manufacturing polymer
composite structures. During LCM a liquid thermoset resin is injected into the mould
cavity containing a pre-placed dry fabric preform. In the last step of the process the
resin cures and afterwards the part can be removed from the mould. Due to relative
low injection pressure applied in processing this technique is expected to offer
potential for cost reduction in the fabrication of large parts of complex shape.
However, in practice, much time is spent for optimising processing parameters and
properly designing the mould in order to avoid problems such as void formation and
dry spots. The common trial and error tactic to determine optimised parameters
increases time and costs for an optimal process configuration. Thus simulation will
help to speed up the development process saving cost and time.
When producing double curved parts the angles between warp and weft fibres of the
fabrics change and influence the permeability of the fabric as well as the preferred
direction of flow through the fabric during the injection phase. Further on these
shearing effects increase the fibre volume fractions and therefore less resin is
available in the correspondent areas. This leads to different results of the curing
process in the sheared areas compared to the curing process in the unsheared
areas.
Opposite to the current LCM simulation technique where only the injection process is simulated, this work presents the simulation of the three single processes and
combines them in an appropriate way to improve the simulation results.
First draping simulations are performed. Therefore, the shear behaviour is
investigated. These results are used in the draping simulation in order to obtain the
fibre orientations of the warp and weft fibres. The draping results are verified by
comparing them with the corresponding parameters of parts formed.
In order to use the results of the draping simulation in the flow simulation an interface
is developed that transforms the result files obtained from the draping simulation into
a file format suitable for the flow simulation. The mode of operation of this interface is
illustrated. First a standard file format is generated to combine the shearing angles
and the node locations delivered by PamForm™. A programme is developed that reads the node locations, the shear angles and the fibre orientations at the end of the
draping simulation and creates a new file usable for the flow simulations. Further on
several features are implemented in the new model as for example the automatic
generation of a circular inlet with a defined diameter and the adjustment of the
draping model to the model for the flow simulation concerning the fitting of the
geometry model. In order to consider the changes of permeability and fibre volume
fraction in sheared areas, zones are defined which represent areas of the same fibre
volume fractions and the same permeability. Flow experiments on sheared fabrics
are performed to get information about the flow behaviour. The permeability values of
the sheared fabric are calculated by observing the position of the flow front over time
and the application of Darcy’s law. This material behaviour is implemented into a
commercially available LCM-simulation software which is verified first using a simple
plate with a sheared fabric, then using a double curved structure (hemisphere) with
draped fabric. After the verification based on the hemisphere another part is chosen
to show the ability of the interface to deal with more complicated geometries.
To obtain the input parameters for the cure kinetic model of Kamal-Sourour an epoxy
resin is characterised using DSC. The validity of this model is verified by comparing
the cure process of a flat sheet with a rib with the corresponding simulation results.
To determine the influence of the fibre volume fraction on the maximum temperature,
a cure simulation of the hemisphere with the zone distribution is performed. Cure
Simulation on a flat plate are done to quantify the influence of the thickness of the
part on the maximum temperature in the part.
In der vorliegenden Arbeit wird eine Simulation der Prozesskette der
Harzinjektionsverfahren vorgestellt. Dazu wird der Gesamtprozess in drei
unterschiedliche Einzelprozesse unterteilt: Drapierung, Injektion und Aushärtung.
Die für die gesamte Prozesskette grundlegende Simulation stellt die
Drapiersimulation dar. Diese liefert die Faserorientierungen des drapierten Bauteils,
die für die im Anschluss durchzuführende Injektionssimulation entscheidend sind.
Um die Ergebnisse der Drapiersimulation zur Simulation der Fließvorgänge zu
nutzen, wird eine Schnittstelle entwickelt. Diese wandelt die Ergebnisse der
Drapiersimulation in ein für die Injektionssimulation nutzbares Format um und
berücksichtigt deren spezielle Anforderungen an das Simulationsmodell.
Zur möglichst effizienten Durchführung der Harzinjektionssimulation wird das Modell
in einzelne Zonen mit gleichen Permeabilitätswerten und Faservolumengehalten
unterteilt. Um den Einfluss der Gewebescherung auf das Fließverhalten von Fluiden
zu ermitteln, werden Fließversuche mit gescherten Geweben durchgeführt und
verifiziert.
Die Funktionsweise der Schnittstelle und die Anwendbarkeit der gemessenen
Materialkennwerte werden an einer Kugelhalbschale demonstriert und durch
Versuche verifiziert. Anhand einer Armaturentafel wird der Nutzen der Schnittstelle
für die Fließsimulation komplexer Bauteile gezeigt.
Die Prozesskette wird mit der Simulation der Aushärtevorgänge abgeschlossen.
Dazu wird ein reaktionskinetisches Modell nach Kamal-Sourour für ein ausgewähltes
Epoxidharz erstellt. Anhand einer Rippenstruktur wird die Aushärtesimulation
verifiziert. Durch die Aushärtesimulationen kann der Einfluss des Faservolumengehalts
sowie der Bauteildicke auf die während des Aushärtevorgangs erreichbaren
Maximaltemperaturen ermittelt werden.
The work presented here supports the industrial use of natural fibre reinforced composite
materials under mass production circumstances. Potentials for optimising the
materials’ properties are offered and evaluated with regard to their effect on the
process chain material – coupling agent – processing. The possibility to use these
materials in mass production applications are improved by optimising each partial
stage.
Throughout the world there exists a great variety of suitable applications for this
group of composites affecting the raw materials choice. The Europe’s market is
stamped by the requirements of the automotive industry, the important markets of
Japan and the USA are dominated by civil engineering and landscaping applications.
A yearly increase of 18 % in Europe, 25 % in Japan and 14 % in the US is expected.
The US market offers the largest market volume of more than 480000 t exceeding
the European Market for nearly five times.
To enhance the fields of application for natural fibre reinforced thermoplastics the
common techniques of the film-stacking and the compression moulding process are
used to manufacture optimised composites based on polypropylene and bast (hemp,
flax) as well as leaf (sisal) and wood (spruce) fibres. Therefore new semi finished
parts for the compression moulding process had to be developed.
Within the manufacturing of natural fibre reinforced polypropylene using the filmstacking
process material and process parameters were identified to transfer the
gathered knowledge to the compression moulding process. It has been seen that
most problems are caused by the organic origin of the fibres. Especially the addiction
of the fibres to decompose when treated with higher temperatures under pressure
hampers their use in thermoplastic composites.
By investigating wood fibres as reinforcements, which differ from bast fibres in their
chemical composition the influence of the process parameters temperature and pressure
on the composite properties were evaluated and verified for hemp fibre reinforced
polypropylene. The minimum process time was observed and in order to enhance
the fibre-matrix-adhesion by using coupling agents the diffusion of the coupling
agent molecules was determined theoretically. Therefore a model was evaluated dealing with the maximum mass flow of coupling agent being transferred in the
fibre-matrix-interface because of mass transfer mechanisms.
In order to optimise the wetting of the fibres with the matrix different possibilities to
modify the fibres were investigated. Drying the fibres prior to the manufacturing of the
composite is an easy and effective way to improve the fibre-matrix-adhesion. The
tensile strength of all composites rose conspicuously. The removal of dust and water
soluble substances by washing led to a higher tensile strength only with the sisal fibre
reinforced composite. Washing the other fibres led to decreasing fibre wetting.
Fibre substances like lignin and pectin were removed using the mercerisation technique.
Composites made from these chemically retted fibres show the more disintegrated
fibre structure and a worse wet ability of the fibre surface with the polypropylene.
Hence the tensile and bending strength was not enhanced. The Charpy impact
strength of the composite raised distinctly.
The use of coupling agents based on maleic acid crafted polypropylene led to an increasing
tensile strength up to 58 % compared to the composite manufactured with
pre-dried fibres. The bending strength raised about 109 %. The Charpy decreased
about 60 to 80 %. Flax fibre reinforced composites showed the highest tensile
strength, sisal fibre reinforced composites offered the highest Charpy. No differences
between copolymeric and homopolymeric polypropylene when using PP-MAH as
coupling agents were determined.
The kind of application of the coupling agent in the compound has an major effect on
the amount of coupling agent to be added. The closer the coupling agent is brought
to the fibres surface at the beginning of the impregnation step the less amount has to
be used. If using an aqueous suspension the least amount had to be added as the
coupling agent remains directly on the fibre surface after drying. Mixing the coupling
agent with the polypropylene hinders the well dispersed PP-MAH to act in the fibrematrix-
interface effectively, so the amount of coupling agent has to be increased.
The comparison of coupling agent containing compounds which differ in the amount
of coupling agent and the molar mass distribution showed the amount of coupling
agent related to the mass of fibres to be the important parameter to dose the PPMAH.
The mean molar mass distribution had no effect on the compounds’ properties.Transferring the knowledge gained from the film-stacked composites to the compression
moulding process offered the possibility to use jute long fibre reinforced granules
(LFT) under optimised processing conditions. The composites gained from the molten
and pressed granules showed the highly dependency of the mechanical properties
to the fibre direction in the part. If the fibres are able to flow along the cavity and
direct themselves into parallelism the tensile and bending strength increases in the
main flow direction and decreases perpendicular to this direction. The impact
strength decreases with raising orientation of the fibres. The jute fibre surface presents
a better adhesion to the polypropylene as the surfaces of the hemp, flax and
sisal fibres, which could be improved by adding PP-MAH as coupling agent.
A newly developed pelletised semi finished part with sisal fibre reinforcement and the
development of a direct impregnation process using solely a horizontal plasticating
unit completes the work. Using an established plasticating extruder offers the possibility
for the compression moulding industry to process natural fibre reinforced polypropylene
with less investment. The compression moulded sisal fibre reinforced polypropylene showed varying fibre directions and disproportionate fibre-matrixadhesion.
As a result of the plasticating process in some parts bended fibres are still
visible after compression moulding. Hence the used single-screw plasticator is not
able to equalize the molten material. Increasing the compaction pressure was not
possible as some parts showed beginning fibre degradation. Adding PP-MAH improved
the fibre-matrix-adhesion but the positive effect of the materials’ strength was
not as clear as found for the film-stacked composites. Regarding the additional expenditures
for compounding and the coupling agent costs the use of PP-MAH in
compression moulded parts seems not to be useful.
Compared to the compression moulded glass fibre reinforced polypropylene from
GMT and LFT-materials the natural fibre reinforced composites cannot reach the
high level of material properties. Optimising the fibre-matrix-interface increases the
properties but they are still lower than the properties of the glass fibre reinforced composites. Therefore the natural fibre reinforced materials are not able to substitute
the traditional GMT and LFT, they rather should be used in new applications with
lower demands.
Gradientenwerkstoffe sind Werkstoffe, deren Zusammensetzung und/oder Mikrostruktur sich in einer oder mehreren räumlichen Richtungen ändert. Daraus ergibt sich die Möglichkeit, funktionelle Bauteile mit unterschiedlichen Materialeigenschaften auf verschiedenen Oberflächen oder Seiten speziell an einzelne Anwendungsfälle anzupassen. Bei der Herstellung der Gradientenwerkstoffe mit einer durchgängigen Matrix ergeben sich weitere besonderen Eigenschaften wie eine kontinuierliche Änderung der Materialeigenschaften. Solche Werkstoffe besitzen gegenüber beschichteten oder sandwichartig aufgebauten Materialien außerdem die Vorteile niedriger innerer Spannungen und sie neigen nicht zu Abplatzeffekten. Im Rahmen des Projekts konnte gezeigt werden, dass die Zentrifugation eine geeignete Methode zur Herstellung Epoxidharz-basierender Gradientenwerkstoffe ist. Bei einer entsprechenden Wahl der Zentrifugationsparameter wie Drehzahl, Dauer der Zentrifugation und Viskosität des Harzes ließen sich kontrolliert unterschiedlichste Füllstoffverteilungen einstellen. Diese umfassten Varianten von der homogenen Verteilung über eine kontinuierliche gradierte Änderung des Füllstoffgehalts bis hin zu einer vollständigen Separation der Probe in einen Reinharzbereich und einen maximal gefüllten Bereich. Es wurde ein Softwaretool entwickelt, das die Füllstoffverteilung in Abhängigkeit aller Zentrifugationsparameter berechnete. Dabei ergab sich eine gute Übereinstimmung der Experimente mit der Simulation. Durch die Zentrifugation ließen sich in den äußeren Probenbereichen wesentlich höhere Füllgrade erzielen, als dies durch reine Vakuummischtechnik möglich gewesen wäre. Bei einigen Füllstoffen und Füllstoffkombinationen zeigten die maximal gefüllten Zonen der Gradientenwerkstoffe eine deutlich höhere Verschleißfestigkeit als die maximal isotrop gefüllten Proben. Diese Verbesserung durch Gradierung ließ sich auch für trockengeschmierte, Graphit-gefüllte Werkstoffe zeigen. Die Verschleißraten der trockengeschmierten Gradientenwerkstoffe verringerten sich gegenüber den ungeschmierten Werkstoffen deutlich. Bei einer geeigneten Wahl der Füllstoffverteilung ließ sich sowohl eine Verbesserung der Verschleißfestigkeit auf der äußeren, verschleißbelasteten Zone der Materialien erzielen, als auch gleichzeitig eine höhere Schlagzähigkeit im Inneren der Probe. Die Verbesserung der Verschleißfestigkeit durch die Gradierung konnte auf eine Bauteilgeometrie übertragen werden. Gleitlager-Innenringe mit einer, durch Zentrifugation hoch gefüllten äußeren Zone, zeigten in Gleitverschleißexperimenten eine höhere Verschleißfestigkeit als vergleichbare isotrope Werkstoffe. Als weiter Demonstrator-Bauteile wurden Laufrollen mit der gleichen Geometrie wie kommerziell erhältliche Rollen hergestellt. Diese Rollen wurden mit einem kontinuierlichen Aramid Gradienten in der polymeren Zone um den Stahlkern gefertigt.
Die vorliegende Arbeit beschäftigt sich mit der Chemorheologie von Duromeren mit
hybrider und interpenetrierender Struktur. Als Duromere werden fünf verschiedene
Harze untersucht: ein Vinylester-Harz (VE-Harz), ein Vinylester-Urethan-Hybridharz
(VEUH-Harz), ein schlagzähmodifiziertes VEUH-Harz (VEUH/ETBN-Harz), ein Vinylester-
Epoxid-Harz (VE/EP-Harz) und das reine aminhärtende Epoxid (EP-Harz), das
kommerziell als Reinstoff nicht eingesetzt wird, sondern als Verdünnungsmittel dient.
Das Ziel dieser Arbeit besteht darin, die Chemorheologie der genannten Harze zu messen
und zu modellieren.
Einige der untersuchten Harze sind bekannt, aber ihre Kombination, besonders in der
Form des VE/EP-Harzes sind völlig neu, so dass die Harze im Rahmen dieser Arbeit
zunächst untersucht und charakterisiert werden. Im experimentellen Teil der Arbeit
werden zur in situ Messung der Vernetzung die Thermogravimetrie, die Differenz-
Kalorimetrie, die Infrarot-Spektroskopie, die Rheometrie und die Dielektrometrie angewendet.
Es wird nachgewiesen, dass das VE-Harz radikalisch polymerisiert, das
VEUH-Harz und auch das schlagzähmodifizierte VEUH/ETBN-Harz in einer Kombination
aus Polyaddition und radikalischer Polymerisation vernetzen, das VE/EP-Harz in
einer Polyaddition mit überlagerten geringen Anteilen der radikalischen Polymerisation
und das EP-Harz in einer Polyaddition mit einer autokatalytischen Komponente zu Beginn
der Reaktion vernetzt. Anschließend werden die Netzwerke mit Hilfe von Wasseraufnahme,
Dynamisch-Mechanischer Thermoanalyse (DMTA) und Dichtebestimmungen
charakterisiert. Die Wasseraufnahme gibt einen ersten Hinweis auf die Netzwerkstruktur
und zeigt, dass das VE-, das VEUH- und das VEUH/ETBN-Harz sehr ähnliche
Netzwerke zu haben scheinen. Aus den Ergebnissen kann man weiterhin schließen,
dass das VE/EP-Harz ein deutlich weitmaschigeres Netzwerk im Vergleich zu den anderen
untersuchten Harzen hat. Da das EP-Harz während des Versuchs hydrolytisch
degradiert, kann keine Aussage über das Netzwerk getroffen werden. Aus den DMTAMessungen
erkennt man, dass die Glasübergangstemperatur des VE/EP-Harzes wie
erwartet zwischen denen der beiden reinen Komponenten liegt. Der Peak des Verlusttangens
ist deutlich breiter als die Peaks der anderen Harze. Die Dichtemessungen
zeigen, dass die Dichte sowohl des flüssigen als auch des festen VE/EP-Harzes am geringsten ist, die prozentuale Dichtezunahme vom flüssigen zum festen Harz jedoch
am größten ist.
Da die Schrumpfmessung von Harzen während der Vernetzung eine für die Praxis
sehr interessante Größe darstellt, jedoch kein kommerzielles Messgerät zur Verfügung
steht, wird diese Messgröße gesondert behandelt und mit einem in dieser Arbeit entwickelten
Gerät bestimmt. Es wird erfolgreich die Änderung des chemischen Schrumpfes
der Harzproben wie auch ihre thermische Volumenausdehnung gemessen. Abschließend wird ein mathematisches Modell aufgestellt, das die Chemorheologie
des VE-, EP-, und VE/EP-Harzes erfolgreich vorhersagt. Die Entwicklung der Modellgleichungen
beruht auf einer einheitlichen, systematischen Strategie und setzt ausschließlich
bekannte Komponenten ein. Der systematische Einsatz der einzelnen Komponenten
ist neu. Insgesamt ist das Modell in der Lage, die Viskositätsänderung der
Harze, die sie während ihrer Härtung erfahren, sowohl unter isothermen als auch dynamischen
Temperaturbedingungen zu berechenen.
The thesis at hand deals with chemorheology of duromeric materials having hybrid and
interpenetrating structures. Five different resins are investigated: a vinylester resin (VEresin),
a vinylester-urethane resin (VEUH-resin), a toughness modified VEUH-resin
(VEUH/ETBN-resin), a vinylester-epoxy resin (VE/EP-resin) and the pure amin-curing
epoxy (EP-resin). Commercially, the latter is not used on its own but only as solvent.
The aim of this work is to measure the crosslinking behaviour of these resins experimentally
and to simulate it mathematically.
Some of the resins named above are known but their combination, especially in the
form of VE/EP-resin, is completely new. Therefore the resins have to be characterised
first. Thermogravimetry, differential calorimetry, infrared spectroscopy, rheometry and
dielectrometry are used in the experimental part for in situ measurements of the crosslinking.
It is seen that the VE-resin crosslinks by radical polymerisation, the VEUH-resin
and the toughness modified VEUH/ETBN-resin by a combination of polyaddition and
radical polymerisation, the VE/EP-resin by polyaddition with small overlapping effects
caused by radical polymerisation whereas the EP-resin crosslinks by polyaddition with
autocatalytic components in the beginning of the reaction. Thereafter the crosslinked
resins are characterised with the help of water penetration, dynamic mechanical thermoanalysis
(DMTA) and density measurements. Water penetration gives first information
about the network structure; the VE-, the VEUH- and the VEUH/ETBN-resin seem to
have very similar networks. Moreover, it can be concluded from these experiments that
the network of the VE/EP-resin is wider compared to the other resins. Since the EPresin
degradates hydrolytically during the experiment its network cannot be analysed
by this method. The DMTA-experiments show that the glass transition temperature of
the VE/EP-resin is inbetween the glass transition temperatures of its pure components.
The peak of the loss modulus tanδ is clearly wider compared to the other resins. Density
measurements show, that the density of the liquid as well as of the solid VE/EP-resin
is the lowest, whereas the percentage of the density increase during solidification is
highest.
Since shrinkage measurements during crosslinking are very interesting from the industrial
point of view and there is no commercially available instrument at hand, an
instrument is developed within this thesis and shrinkage measurements are discussed
separately. The chemical shrinkage of the resins is successfully measured with this
new method. Also their thermal volume expansion is measured.
Finally, a mathematical modell is presented that simulates the chemorheology of the
VE-, EP-, and VE/EP-resin. The modell for the chemorheology is based on a unified
and systematical approach and uses well known components only. The combination
of the components is new. The modell is able to predict the resins’ viscosity during isothermal and dynamic experiments at the same time. The target of modelling the viscosity
of a resin independent from the time-temperature-profile is still discussed in the
open literature and the results of this thesis provide a contribution to this discussion.
Furthermore the mathematical approach of the chemorheological modell is simple and
only a small number of isothermal experiments is needed to determine the modell’s
parameters. Thus its handling is easy, even in a commercial environment.
Die vorliegende Arbeit gliedert sich in die drei Themenschwerpunkte FICTION-Technik (Fluorescence-Immunophenotyping and Interphase Cytogenetic as a Tool for Investigation of Neoplasms), SKY-Technik (Spectral Karyotyping) und Kultivierungsverfahren. Mittels der FICTION-Technik konnte gezeigt werden, dass die Trisomie 12 bei 53 untersuchten B-CLL-Patienten mit etwa 11% deutlich seltener auftrat, als in der Literatur beschrieben. Es scheint eine Assoziation zwischen dem Auftreten einer Trisomie 12 und einer atypischen B-CLL vorzuliegen, da drei der sechs Fälle mit Trisomie 12 eine atypische B-CLL Variante darstellten. Bei einem Fall konnte der Trisomie 12 tragende Klon über 13 Monate beobachtet werden und zeigte in diesem Zeitraum keine signifikante Veränderung. Der Klon blieb weitestgehend stabil. Eine aus Vorversuchen von Doris Herrmann vermutete Existenz einer Monosomie 12 bei B-CLL-Patienten (persönliche Miteilung) hat sich nicht bestätigt. Bei allen untersuchten Proben lagen die Zellen mit Monosomie 12 unter dem ermittelten cut off level von 10,2% für die Hybridisierung. Als zweiter Schwerpunkt wurde die Einsatzfähigkeit der SKY-Technik in der Tumorzytogenetik durch die Analyse von 20 Tumorfällen ausgetestet. Unter den 20 untersuchten tumorzytogenetischen Fällen konnte bei 12 der durch G-Bänderung erhobene Befund verbessert und erweitert werden. Bei drei Fällen wurden neue, in der G-Bandenanalyse nicht gefundene Aberrationen identifiziert und in fünf Fällen bestätigte sich der G-Bandenbefund. Die SKY-Technik erwies sich als wertvolle Methode zur weiteren Charakterisierung von komplex aberranten Karyotypen oder zur Identifikation von Markerchromosomen, wobei nicht alle Aberrationen aufklärt werden konnten. Unter den 20 untersuchten Fällen wurde bei zwei myeloischen Erkrankungen neben einer Monosomie 7 die Translokation t(3;21)(q26;q22) gefunden. Möglicherweise kommt diese häufiger als bisher beschrieben in myeloischen Erkrankungen vor, weil sie durch die G-Bandenanalyse nicht sicher erkannt wird. Vorzugsweise scheint sie neben einer Monosomie 7 aufzutreten. In dem Schwerpunkt, der sich mit der Kultivierung von neoplastischen B-Zellen beschäftigte, konnte ein neues Kultivierungsverfahren für B-Zellen entwickelt werden. Eine Kultivierung mit MP-6 Zellen konditioniertem ISCOVE-Medium und dem Phorbolester TPA zeigte in 15 von 20 Proben einen synergistischen Effekt auf die Proliferationssteigerung (um das 1,5-21 fache) gegenüber dem TPA-Standardansatz in RPMI-Medium. Durch eine Metaphasenanalyse von fünf Fällen mit numerischen Mosaikbefunden konnte gezeigt werden, dass das Verhältnis zwischen aberranten und normalen Klonen bei beiden Kultivierungsarten etwa gleich blieb. Eine Lebend-Tot-Bestimmung vor und nach der Kultivierung zeigte, dass nach 72-stündiger Kultivierung in den Kulturen mit dem höchsten Mitoseindex die durchschnittlich Lebendzellzahl am geringsten (ca. 70%) war.
Im Rahmen dieser Arbeit wurde versucht verschiedene Aspekte der Wirkung von "nicht-dioxinartigen" PCBs in Hepatozyten in vitro aufzuklären und mit einer in vivo-Studie einen Beitrag zur Aufklärung der tumorpromovierenden Wirkung von zwei "nicht-dioxinartigen" PCB-Kongeneren zu leisten. Zur Untersuchung der Beeinflussung der intrazellulären Calcium-Homöostase wurden isolierte Membranfraktionen einer Rattenleber nach dem Einbau von spinmarkierten Fettsäuren mit zwei PCB-Kongeneren unterschiedlicher räumlicher Struktur behandelt und mit Hilfe der Elektronen Spin Resonanz vermessen. Weder das "dioxinartige" PCB 126 noch das "nicht-dioxinartige" PCB 153 zeigten einen direkte Störung der Membranintegrität. Die Bestimmung der intrazellulären Ca2+-Konzentration von Rattenhepatozyten in Primärkultur erfolgte mikrofluorimetrisch nach Beladung der Zellen mit einem Ca2+-sensitiven Farbstoff. Auch hier ergab sich keine Störung der Ca2+-Homöostase nach einer Behandlung mit PCB 153. Die Beeinflussung eines apoptotischen Signalweges, die Signaltransduktion über PI3K/PKB, wurde anhand der Phosphorylierung des proapoptotischen Proteins Bad in Rattenhepatozyten in Primärkultur überprüft. PCB 153 zeigte in niedrigen Konzentrationen eine Phosphorylierung von Bad an Serin 136. Der Gesamtproteinlevel war nach Behandlung mit PCB 153 in einigen Versuchen sehr stark reduziert. Diese Befunde stellen einen wichtigen Ansatzpunkt für eingehendere mechanistische Untersuchungen der tumorpromovierenden Wirkung dieser Substanzen dar, der im Rahmen dieser Arbeit nicht mehr verfolgt werden konnte. Mit einem Caspase-3-Assay konnte in vorliegender Arbeit ein biochemischer Apoptose-Nachweis in primären Hepatozyten etabliert werden. Die Topoisomerase-Inhibitoren Etoposid und Camptothecin zeigten sich zur Aktivierung der Caspase-3 als weniger gut geeignet. Der Einsatz von MNNG als apoptogenem Agens verlief erfolgreich, was durch fluoreszenzmikroskopische Detektion apoptotischer Zellkerne bestätigt werden konnte. Im weiteren Verlauf wurde die Beeinflussung der MNNG-induzierten Caspase-3-Aktivierung durch verschiedene Tumorpromotoren untersucht. Mit Phenobarbital und dem "nicht-dioxinartigen" PCB 153 konnte eine Hemmung der MNNG-induzierten Caspase-3-Aktivität gezeigt werden. Dieser Effekt wurde bei Behandlung mit TCDD und dem "dioxinartigen" PCB 126 jedoch nicht gesehen. Die Überprüfung dieser Ergebnisse in einem weiteren biochemischen Nachweis der Apoptose, der Freisetzung von Cytochrom c aus den Mitochondrien, konnte nicht mehr in ausreichendem Maße durchgeführt werden. In einer an weiblichen Wistar-Ratten durchgeführten Initiations-Promotions-Studie zeigte sich eine schwache tumorpromovierende Wirkung der beiden "nicht-dioxinartigen" PCB-Kongenere 28 und 101. Das promovierende Wachstum wurde anhand zweier charakteristischer Parameter für Präneoplasien der Leber, einer verringerten ATPase-Aktivität und einer erhöhten Expression der GSTP, nach vorangegangener Behandlung mit DEN untersucht. Es konnte für beide Kongenere eine signifikante Zunahme des ATPase-negativen Focusvolumens, nicht aber der Zahl der ATPase-negativen Foci gezeigt werden. GSTP-positive Foci zeigten kein signifikantes promovierendes Wachstum. Nach Behandlung mit PCB 28 war eine Zunahme des relativen Lebergewichts zu verzeichnen. Eine erhöhte DNA-Synthese in GSTP-positiven Zellen konnte nicht gezeigt werden. Eine Analyse der PCB-Gehalte im hepatischen Gewebe der Versuchstiere ergab eine 5-13-fach höhere Akkumulation von PCB 28, möglicherweise resultierend aus einer schnelleren Metabolisierung von PCB 101. Entstehende Metabolite wurden im Rahmen dieses Versuchs jedoch nicht analytisch erfasst. Es zeigte sich eine Induktion der PROD durch PCB 28 und 101, auch die EROD konnte durch beide Kongenere induziert werden, wobei die Induktion durch PCB 28 hier wesentlich höher lag. Da die Induktionshöhe der EROD jedoch sehr gering ist, können die Kongenere nicht als "mixed type inducer" angesehen werden.
Der Einsatz von Monotrimethylsilylcyclopentadien als Ligandensystem bei der Cothermolyse von [{(h5-Cpˉ)(CO)3Mo}2] mit weißem Phosphor liefert ein mit der bissilylierten Spezies vergleichbares Produktbild. Allerdings können bei der Aufarbeitung nur zwei neue phosphorhaltige Produkte isoliert werden. [{(h5-Cpˉ)Mo}2(m-h6:6-P6)] (3) zeichnet sich, wie für diese Art von Tripeldecker typisch, durch eine sowohl hohe thermische Stabilität als auch nur geringe Empfindlichkeit gegenüber Luftsauerstoff aus. Von Verbindung 3 konnte eine Röntgenstrukturanalyse angefertigt werden. [{(h5-Cpˉ)Mo}2(m-h6:6-P6)] (3) ist im Gegensatz zu dem bissilylierten Analogon nicht symmetrisch aufgebaut. Der Winkel zwischen Mo(1)-P6 Zent.-Mo(2) beträgt 149.8° und die drei Decks weichen von der Parallelität ab. Aufgrund der Eigenschaft von [{(h5-Cpˉ)(CO)2Mo}(h3-P3)] (2), sich unter thermischen und photolytischen Bedingungen in Komplex 3 umzuwandeln, eignete sich diese Verbindung nicht als Edukt für weitere Reaktionen. Eine Übertragung der Ergebnisse auf Wolfram gelang vermutlich aufgrund der geringen Reaktivität von W(CO)6 nicht. Die cothermolytische Umsetzung des pseudo-Tripeldecker-Komplexes [{CpRFe}2(µ-η4:4-P4)] (J) mit einer äquimolaren Menge an Alkin liefert, abhängig vom Substituentenmuster, ein mit dem des Butterfly-Komplexes [{CpRFe(CO)2}2(µ-η1:1-P4)] vergleichbares Produktbild an Polyphospholyl-Verbindungen, das sich allerdings in einigen Punkten signifikant unterscheidet. Bei der Verwendung von unsymmetrisch substituierten Alkinen werden im Gegensatz zu Verbindung [{CpRFe(CO)2}2(µ-η1:1-P4)] ausschließlich Sandwichkomplexe des Typs [{CpRFe}(η5-(P3(C2R´H))] mit einem η5-koordinierten 1,2,3-Triphospholylliganden in guten Ausbeuten gebildet.Wird dagegen ein symmetrisch substituiertes Alkin eingesetzt, so wird neben dem korrespondierenden Triphospholylkomplex auch das Monophosphaferrocen [Cp=Fe (η5-P(C2Ph2)2)] (8) gebildet. Da dieses Produktbild nur im Falle des Komplexes [{Cp=Fe}2(µ-η4:4-P4)] und des Alkins Tolan festzustellen ist, kann diese Tendenz nicht verallgemeinert werden. Das Produktbild der Cothermolyse von [Cpˉ´Fe(η5-P5)] (N) mit [Cpˉ´Co(CO)2] (O) ähnelt sehr stark dem der bissilylierten Analoga. So werden bei der thermischen Reaktion von [Cp=Fe(η5-P5)] mit [Cp=Co(CO)2] die zu den Verbindungen 11, 12, 13, 14 und 15 im Grundgerüst identischen mehrkernigen Bis(trimethylsilyl)cyclopentadienyl-Komplexe gebildet. Verbindung [{Cpˉ´Co}{{Cpˉ´Fe}2(µ-CO)}(µ3-P)2] (16) stellt allerdings einen neuen Vertreter der Reihe mehrkerniger phosphorhaltiger Eisen-Cobalt-Cluster dar. Die Röntgen-strukturanalyse von 16 zeigt einen trigonal bipyramidalen Aufbau des Komplexes, bei dem zwei Eisen- und ein Cobaltatom die Basis und zwei Phosphoratome die Spitzen über und unter der Dreiecksfläche bilden. Die Eisenkerne werden von einer Carbonylgruppe verbrückt und die 18 VE-Regel damit erfüllt. [{Cpˉ´Co}{{Cpˉ´Fe}2(µ-CO)}(µ3-P)2] (16) ist bisher der einzige bekannte hetero-bimetallische Phosphorkomplex mit einer solchen Struktur.
Die Bindung von F1 an FO in der ATP-Synthase erfolgt über zwei Stiele. Während man davon ausgeht, dass der erste Stiel direkt an der ATP-Synthese beteiligt ist, so ist die Funktion des zweiten Stiels, der u.a. aus der b-Untereinheit besteht, noch recht unklar. Ein erster Schritt die Funktion des zweiten Stiels aufzuklären ist das Verständnis der Struktur der als Dimer auftretenden Untereinheit b. Mit Hilfe der ESR-Spektroskopie sollten neue Erkenntnisse bezüglich der Quartärstruktur von b2 erhalten werden. Die Untersuchungen wurden an einer verkürzten, wasserlöslichen Form von b, die als bsyn oder b24-156 bezeichnet wird, durchgeführt. bsyn lag hierbei alleine bzw. im Komplex mit F1 vor. bsyn konnte so in einem Bereich von 14 Aminosäuren, d.h. von knapp vier Helixumdrehungen (3,6 Aminosäuren pro Umdrehung) untersucht werden. Die Proteine wurden mit IAAT modifiziert und bei 193 K vermessen. Durch Simulation der so erhaltenen Spektren war es möglich Spin-Spin-Abstände zu bestimmen. Desweiteren wurden die bsyn-Mutanten Crosslink-Experimenten unterzogen, bei denen es in Abhängigkeit der relativen Abstände und Orientierung der Cysteine zueinander zur Ausbildung von Disulfidbindungen kommt. So war es möglich, über die Stärke der Crosslinks Rückschlüsse auf die Cystein-Cystein-Abstände zu ziehen.
Ochratoxin A (OTA) ist ein nierentoxisches und -kanzerogenes Mykotoxin, das von verschiedenen Aspergillus- und Penicillium-Stämmen gebildet wird. Kontaminationen mit OTA sind vor allem in pflanzlichen Produkten wie Getreide und Getreideprodukte, Kaffee, Traubensaft und Wein, Bier, Nüsse, Gewürze aber auch in Fleisch nachweisbar. Verbraucher nehmen in Deutschland wöchentlich ca. 5 ng/kg KG OTA auf. In subakuten und subchronischen Studien wurde ausgeprägte Nierentoxizität gezeigt, zudem ist OTA als immunsuppressiv, teratogen, neurotoxisch und hepatokanzerogen beschrieben. Eine Beteiligung von OTA an der beim Menschen auftretenden endemischen Balkannephropathie (BEN) wird diskutiert. Der Mechanismus der kanzerogenen Wirkung von OTA ist noch immer unklar. Die in Studien zur Genotoxizität erhaltenen, widersprüchliche Resultate könnten möglicherweise auf sekundäre Mechanismen wie oxidativem Stress zurückzuführen sein. Die Generierung reaktiver Sauerstoffspezies und die Induktion von Lipidperoxidation wurde beobachtet, eine Reihe toxischer Effekte in vitro und in vivo war durch Gabe von Antioxidantien abgeschwächt. Mit verschiedenen Endpunkten (Nekrose, Wachstumshemmung, Apoptose) wurde in Zelllinien (V79, CV-1) und in primären proximalen Tubuluszellen der Ratte (PNZ) die Induktion von Zytotoxizität durch OTA untersucht. OTA zeigte in Kurzzeitinkubations-Experimenten (1 h) kein Potenzial, die Viabilität von Zelllinien und PNZ zu verringern. Nach 24stündiger Inkubation war nur in V79-Zellen die Membranintegrität (Trypanblauausschluss) beeinträchtigt. Eine starke Wachstumshemmung mit IC50-Werten um 2 µmol/L wurde in beiden verwendeten Zelllinien gemessen. Mittels eines immunchemischen Tests und der Durchflusszytometrie wurde bei Konzentrationen über 1 µmol/L OTA (24 h) die Induktion von Apoptose beobachtet. Die in CV-1-Zellen beobachteten Parameter für Zytotoxizität, insbesondere die durchflusszytometrischen Untersuchungen, zeigten, dass die Effekte in einem relativ eng begrenzten, µmolaren Konzentrationsbereich zu beobachten sind, also möglicherweise nicht spezifisch Nekrose oder Apoptose induziert wird. Zu den Mechanismen, über die unspezifisch Nekrose und Apoptose in Zellen induziert werden kann, gehören z.B. oxidativer Stress und DNA-Schädigung. Mit Hilfe des Comet-Assays wurde in den Zelllinien und PNZ die Induktion von (oxidativen) DNA-Schäden durch OTA untersucht. Die DNA-Basisschädigung war nur nach Kurzzeitinkubation (1h) mit sehr hohen OTA-Konzentrationen (> 500 µmol/L) in den Zelllinien bzw. nach 24 h in V79-Zellen erhöht. FPG-sensitive Stellen in der DNA wurden in allen verwendeten in vitro-Testsystemen nachgewiesen. Nach einstündiger Inkubation waren PNZ deutlich sensitiver gegenüber der Induktion von oxidativen DNA-Schäden (ca. Faktor 20) als die Zelllinien. Dies deutet darauf hin, dass die PNZ im Vergleich zu den Zelllinien stoffwechselbedingte Besonderheiten aufweisen, die die erhöhte Sensitivität bedingen. Nach 24stündiger Inkubation mit OTA lagen die Konzentrationen, die in den Zelllinien und den PNZ oxidative DNA-Schäden induzierten in einem vergleichbaren µmolaren Bereich. Der Verlust der erhöhten Sensitivität der PNZ könnte auf eine Umstellung des Stoffwechsels nach der insgesamt 48stündigen Kultivierung zurückzuführen sein. Das gemeinsame Auftreten von oxidativem Stress, Nierentoxizität und Zellproliferation könnten evtl. einen alternativen Mechanismus der Nierenkanzerogenität von OTA bilden. In Kooperation mit Dr. Turesky (NCTR, Jefferson, USA) wurde ein Tierversuch durchgeführt, in dem das DNA-schädigende Potenzial von OTA in Leber und Niere von Ratten, die über vier Wochen mit OTA behandelt worden waren, untersucht wurde. Die mit dem Comet-Assay in den Organen dieser Tiere gefundenen oxidativen DNA-Schäden, die grundsätzlich als prämutagenes Ereignis angesehen werden können, geben also möglicherweise einen ersten mechanistischen Hinweis auf die nierenkanzerogene Wirkung von OTA. Untermauert wird dies durch die beobachtete Abnahme des GSH-Gehaltes, die evtl. auf eine Depletion durch LPO-Produkte zurückzuführen ist. Nach 24stündiger Inkubation wurde eine Erhöhung des GSH-Gehaltes in den inkubierten CV-1-Zellen gemessen, die mit einer GSH-Neusynthese als Gegenreaktion zum oxidativen Stress begründet werden kann. Die in vitro Untersuchungen zeigen, dass die Konzentrationen, die in den Zellen oxidative DNA-Schäden verursachen, etwas niedriger sind (Faktor 5), als die Konzentrationen, die zytotoxische Effekte induzieren. Es kann also nicht ausgeschlossen werden, dass OTA über die Bildung oxidativer DNA-Schäden auch initiierendes Potenzial besitzt. In diesem Zusammenhang wäre zu klären, ob die in der Literatur beschriebene Proteinbiosynthesehemmung sich auf die antioxidative Abwehr in Zellen und Organismen auswirkt, so dass induzierte oxidative DNA-Schäden möglicherweise nicht mehr ausreichend repariert werden können und es so zur Tumorentstehung in vivo kommt.
Die obligat endocytisch in Paramecium lebenden bakteriellen Symbionten der Gattung Caedibacter können bislang weder außerhalb ihrer Wirtszellen kultiviert noch genetisch transformiert werden. Entsprechend limitiert sind unsere Möglichkeiten der Erforschung oder gar Nutzung dieser Bakterien. Im Rahmen der vorliegenden Arbeit wurden Methoden zur Isolierung der Endosymbionten aus Paramecien etabliert und Strategien zur genetischen Transformation von Paramecium-Endosymbionten getestet. Es zeigte sich, dass eine Transformation außerhalb der Wirtszellen nicht möglich ist, da die Bakterien nicht in vitro selektiert werden können und eine Reinfektion der Symbionten entsprechender aposymbiontischer Wirtszellen auf dem vermuteten Infektionsweg scheiterte. Die Transformation der Endosymbionten sollte daher direkt in den Paramecien erfolgen. Es wurden Verfahren entwickelt, mit deren Hilfe die Transformation der Endosymbionten mittels Elektroporation bzw. Partikelbombardement innerhalb der Wirtszellen getestet wurde. Die zu diesen Versuchen eingesetzten Plasmide verfügten über verschiedene Replika mit nachweislich weitem Wirtsspektrum. Als Markergene dienten zum einen ein Streptomycinresistenz-Gen und zum anderen zwei Varianten des Green Fluorescent Protein. Es zeigte sich, dass die Transformation von Caedibacter derzeit noch nicht möglich ist. Weiterhin wurde untersucht, ob der Promotor des RebC-Locus aus Caedibacter für eine Kontrolle einer heterologen Genexpression unter natürlichen Bedingungen in Frage kommt. Durch Studien mit Hilfe von Promotorsonden-Vektoren, in die die entsprechende Sequenz vor ein GFP-Gen kloniert wurde, konnte in E. coli gemessen werden, inwieweit unterschiedliche physiologische Stressbedingungen zu einer Aktivierung des RebC-Promotors führen. Die Promotorstudien erfolgten nach zwei unterschiedlichen Verfahren. Unter den getesteten Stressfaktoren bewirkten Hunger und Hitzeschock die stärkste Aktivierung des untersuchten Promotors. Die erhaltenen Ergebnisse liefern einen Hinweis darauf, dass die R-Körpersynthese in Caedibacter in der Natur unter Mangel- bzw. Stressbedingungen erfolgt.
Mineralische Dichtungen werden in Kombination mit Kunststoffdichtungsbahnen als Deponieabdichtungen verwendet, um eine umweltverträgliche Ablagerung der Abfälle sicherzustellen. Diese Abdichtungsfunktion kann durch Austrocknung beeinträchtigt werden. Im Rahmen der vorliegenden Arbeit werden Untersuchungen zur Entstehung von Austrocknungsrissen in mineralischen Deponiebasisabdichtungen durchgeführt. Diese Untersuchungen befassen sich einerseits mit dem Wassertransport in der mineralischen Dichtung und andererseits mit dem Zugverhalten des Bodens. Daraus wird ein Risskriterium entwickelt, das zusammen mit den Ergebnissen der numerischen Berechnungen für die Vorhersage der Rissentstehung infolge Austrocknung einer mineralischen Dichtung verwendet wird. Einer der ersten Untersuchungsschritte ist die experimentelle Ermittlung der pF-Kurve. Danach folgen experimentelle Untersuchungen zur Ermittlung der Transportkenngrößen. Der Einfluss einer Änderung der Porenzahl von \Delta e \approx 0.1, einer Temperatur von T=40°C sowie der Änderung des Einbauwassergehaltes auf die Transportkenngrößen wird untersucht. Für die experimentellen Untersuchungen zum Schrumpf- und Zugverhalten werden eigene, neu entwickelte Versuchsstände verwendet. In den Versuchen zum Schrumpfverhalten ergibt sich ein Zusammenhang zwischen den Schrumpfdehnungen der Bodenproben und deren Sättigungsgraden. In den Versuchen zum Zugverhalten werden die Zugeigenschaften des verwendeten bindigen Bodens untersucht. Einflussgrößen sind dabei der Wassergehalt, die Porenzahl, die Temperatur und der Spannungszustand. In den numerischen Berechnungen wird zuerst ein Versuch zur Ermittlung der ungesättigten Wasserleitfähigkeit simuliert. Die numerischen Ergebnisse werden mit den Versuchsergebnissen verglichen, um die Güte der verwendeten hydraulischen Beziehungen zu überprüfen. Danach wird beispielhaft eine numerische Berechnung für die Lösung eines Randwertproblems durchgeführt, in der die Rissentstehung infolge Verdunstung in einer mineralischen Dichtung vorausgesagt wird. Aus den berechneten Beispielen wird ersichtlich, dass die Voraussage der infolge Austrocknung entstehenden Risse numerisch möglich ist und die Risstiefen berechenbar sind.
Streptococcus pneumoniae ist ein human-pathogenes Bakterium, das den Nasopharnyx gesunder Menschen besiedeln kann. Das Bakterium kann sich lokal ausbreiten und zu schweren invasiven Erkrankungen führen, wie der Pneumonie, der Meningitis und der Sepsis. Zahlreiche, vor allem oberflächenlokalisierte Proteine ermöglichen die Kolonisierung und Invasion der Pneumokokken. Von Zysk et al. (2000) wurden über ein Genbankscreening neue Proteine von S. pneumoniae gefunden. Eines davon ist die Serinprotease PrtA, die 2001 von Bethe näher untersucht wurde. PrtA ist eine in der Zellwand der Pneumokokken verankerte Protease, die als Prä-Pro-Protein synthetisiert wird. Im Mausmodell zeigte sich die Virulenz der Protease. Aufgrund der immunogenen Eigenschaften wird PrtA als potentieller Vakzine-Kandidat beschrieben. In der vorliegenden Arbeit sollte die Serinprotease PrtA nativ aufgereinigt und Untersuchungen zur biologischen Funktion durchgeführt werden. Über eine durch ortsspezifische Mutagenese hergestellte Mutante konnte die Protease nativ aus dem Kulturüberstand als ein HisTag-Fusionsprotein aufgereinigt werden. Neben den zwei angenommenen Hauptformen von PrtA mit Molekulargewichten von 240 kDa und 215 kDa konnten weitere Formen des PrtA durch Westernblot-Analysen identifiziert werden. Mehrere PrtA-Fragmente sowie die Identifizierung mehrerer Proteinspots bei einer zweidimensionalen Auftrennung des aufgereinigten PrtA, legen den Schluss nahe, dass es sich bei der Protease um ein instabiles Protein handelt. Diese Autoprozessierung zeigte sich als konzentrationsabhängig. Die genauen Prozessierungsstellen konnten noch nicht geklärt werden. Die Expression der Protease unterliegt einer Regulation. Sowohl auf transkriptionaler wie auf translationaler Ebene zeigte sich eine Beeinflussung der Expression von PrtA durch atmosphärische Bedingungen, sowie durch Glukose. Eine Beteiligung von PrtA am Abbau der in der Arbeit erwähnten Substrate konnte mit den verwendeten Methoden nicht gezeigt werden. Bindungsversuche von Pneumokokken an Bestandteile der extrazellulären Matrix, wie Fibronektin, Kollagen I, III und IV, ließen keine Beteiligung des PrtA an der Bindung an die jeweiligen Proteine erkennen. Einen Hinweis auf die Modifikation eines bakterieneigenen Proteins durch PrtA, ergaben zweidimensionale Untersuchungen des Protein-Expressionsprofils. Das modifizierte Protein konnte bislang noch nicht analysiert werden. Die Identifizierung dieses Proteins würde neue Einblicke in den Aufgabenbereich der Protease liefern.
L1 ist ein neuronales Adhäsionsmolekül, das neben Zellen des Nervensystems auf vielen humanen Tumorlinien exprimiert wird. Zusätzlich zu seiner Funktion als Oberflächenmolekül wird L1 durch membranproximale Spaltung in eine lösliche Form überführt, die funktionell aktiv ist. Bei diesem Prozess ist die Metalloproteinase ADAM10 beteiligt. In Tumoren der Ovarien und des Uterus ist die Expression von L1 mit einem fortgeschrittenen Stadium der Erkrankung assoziiert. Das L1-Spaltfragment kann in Tumorlysaten detektiert werden, außerdem korreliert die Anwesenheit von ADAM10 im Tumorgewebe mit löslichem L1 im Serum der Patientinnen. L1 und ADAM10 sind teilweise mit Lipid Rafts assoziiert und kolokalisieren darüber hinaus im Golgi/TGN. Die Aktivierung der Proteinkinase C durch PMA erhöht die L1-Spaltung an der Plasmamembran, während der Entzug von Cholesterin mittels MCD die Spaltung innerhalb der Zelle verstärkt. Zudem führt die Senkung des zellulären Cholesteringehalts zur Freisetzung von Membranvesikeln, die sowohl L1 als auch ADAM10 enthalten. Die ADAM10-vermittelte Spaltung von L1 hält in isolierten Vesikeln an und generiert lösliches L1, welches die Migration von Tumorzellen verstärkt. In Ovarialkarzinomzellen wird die Abspaltung von L1 ebenfalls durch eine Metalloproteinase vermittelt, findet aber kaum an der Oberfläche statt. Durch Überexpression von L1, ADAM10 sowie einer katalytisch-inaktiven Form (ADAM10-DN) kann ein Zusammenhang zwischen ADAM10, der Abgabe von löslichem L1 und dem Migrationsverhalten von Karzinomzellen in vitro belegt werden. Ovarialkarzinomlinien setzen zudem konstitutiv hohe Mengen an Vesikeln frei, die proteolytisch aktiv sind und ebenfalls ADAM10 und L1 enthalten. In Asziten von Tumorpatientinnen kann sowohl vesikuläres als auch lösliches L1 nachgewiesen werden. Die funktionelle Bedeutung der ADAM10-vermittelten Spaltung von L1 für das Migrationsverhalten von Ovarialkarzinomzellen wird in Hinblick auf Tumorprogression sowie mögliche neue Therapieansätze diskutiert.
Der `aryl hydrocarbon´-Rezeptor (AhR) ist ein Ligand aktivierter Transkriptionsfaktor, der durch Bindung an spezifische DNA-Elemente (`xenobiotic responsive elements´ (XREs)) Einfluss auf die Expression einer Vielzahl von Genen u.a. Cytochrom P450 (CYP) 1A hat. Liganden des AhR sind unter anderem aromatische halogenierte Kohlenwasserstoffe (z.B: 2,3,7,8-Tetrachlordibenzo-p-dioxin (TCDD)), polyzyklische aromatische Kohlenwasserstoffe und Pharmazeutika. Natürliche Liganden wie Indolderivate sind ebenfalls bekannte AhR-Liganden. In dieser Arbeit sollte im ersten Teil geklärt werden, inwieweit die in pflanzlichen Lebensmitteln vorkommende Furocumarine Angelicin, Bergamottin, Isopimpinellin und 8-Methoxypsoralen (8-MOP) den AhR-Signaltransduktionsweg und das CYP1A Enzym in Abhänigkeit von den Lichtverhältnissen beeinflussen. Hierbei zeigen alle untersuchten Furocumarine einen Licht- und konzentrationsabhängigen inhibitorischen Effekt auf die CYP1A-vermittelte EROD-Aktivität sowohl in mit TCDD koinkubierten Rattenhepatozyten in Primarkultur als auch in Mikrosomen aus mit TCDD inkubierten primären Rattenhepatozyten, die mit dem Furocumarin präinkubiert wurden. Bergamottin ist der potenteste Inhibitor mit einem IC50-Wert von 0,01 µM in Mikrosomen bei Licht. Angelicin, Isopimpinellin und 8-MOP sind unter Lichtausschluss im XRE-gesteuerten Reportergen-Assay in der Lage, den AhR zu aktivieren. Western Blot Analysen zeigen eine Induktion der CYP1A1 Proteinexpression unter den gleichen Bedingungen. Bergamottin ist in keinem untersuchten System in der Lage, den AhR zu aktivieren, steigert aber die CYP1A1 Proteinexpression, was für einen unterschiedlichen mechanistischen Verlauf im Vergleich mit den anderen untersuchten Furocumarinen spricht. Die CYP1A1 mRNA korreliert nur teilweise mit diesen Daten, was unter anderem mit der Zeitabhängigkeit der durchgeführten Untersuchungen begründet werden kann. Die hier verwendeten Substanzen sind somit unter Lichtausschluss `Suizid´Inaktivatoren des CYP1A1, indem sie ihren eigenen Metabolimus durch Aktivierung des AhR-Signalweges katalysieren. Im zweiten Teil dieser Arbeit wurden Tryptophan-Metabolite durch Fermentation von Rattenfeces mit Tryptophan generiert und die Methodik zur Anreicherung und Charakterisierung optimiert. Trotz der Optimierung der einzelnen Verfahrensschritte konnte aufgrund der geringen zur Verfügung stehenden Menge und der starken Matrix-bedingten Verunreinigungen der EROD-aktiven Substanzen keine Charakterisierung vorgenommen werden. Die optimierte HPLC-Analyse ermöglicht die Abtrennung anteilsmäßig großer Verunreinigungen. Außerdem kann durch die hier entwickelte Selektion von Bakterienkulturen aus Rattenfeces auf den Einsatz frischer Feces verzichtet werden. Des Weiteren lässt sich die Ausbeute an dem gewünschten Produkten erhöhen, indem Kulturen eingesetzt werden, die zu einer Steigerung an gebildeten EROD-aktiven Verbindungen führte, was eine Charakterisierung vereinfachen könnte.
Untersuchung des Stoffübergangs bei der Trennung von Kobalt und Nickel durch Reaktivextraktion
(2004)
Die Trennung von Kobalt und Nickel in reine Komponenten ist schwierig auf Grund ihres ähnlichen physiko-chemischen Verhaltens. Die Reaktivextraktion bietet hierfür eine geeignete Prozessvariante. Im Rahmen dieser Arbeit wurde der Stoffübergang bei der Trennung von Kobalt und Nickel aus wässrigen Lösungen mit Hilfe der Reaktivextraktion untersucht. Die bei der Auslegung von Extraktoren wichtigen Kinetikdaten wurden in gängigen Standardapparaturen ermittelt. Neben den Gleichgewichten ? dem treibenden thermodynamischen Gefälle für den Stofftransport ? wurden in Tropfensäulen und Rührzellen kinetische Parameter ermittelt. Die Modellierung der experimentell ermittelten Gleichgewichtsdaten basiert auf einem thermodynamischen Modell, welches den Pitzer Ansatz, für Elektrolytlösungen, und den Ansatz von Hildebrand-Scott für organische Phasen berücksichtigt. Diese Modelle geben die Gleichgewichtsdaten zufriedenstellend wieder. Das Extraktionsverhalten wurde bis zu technisch relevanten Konzentrationen untersucht, der Maximalbeladung des organischen Ionentauschers. Auf Grund dieser eingesetzten Konzentrationen und der damit einhergehenden Vorkontaktierung des Ionentauschers mit Lauge, um einen pH-Wert Abfall bei der Extraktion abzupuffern, kam es zu Stabilitäts-phänomenen, die die Verwendung der Standardapparaturen nur eingeschränkt zulassen. Der Ionentauscher verhält sich bei hohen Vorkontaktierungsstärken als Tensid, bildet unterschiedliche Mizellformen in wässrigen und organischen Phasen, und zeigt einen Phasenzerfall, wie es von Winsor-Systemen bekannt ist. Daher wurde das Phasenverhalten in Abhängigkeit der Tensidkonzentration untersucht, es wurden vier Gebiete identifiziert, in denen das Stoffsystem 1 bis 4 phasig vorliegt. Eine Screening Apparatur wurde entworfen, mit der, bei technisch relevanten Vorkontaktierungen, unabhängig vom Phasenverhalten kinetische Aufschlüsse des Systems gewonnen werden können. Die Kontaktzeit zum Erreichen von 80 % des Gleichgewichtswertes schwankt je nach Konzentration von 20-60 s für Kobalt und Nickel. Über eine Einstellung der Verweilzeit ist es nicht möglich, eine zusätzliche Selektivität über das Gleichgewicht hinaus einzustellen, da bei niedrigen Kontaktzeiten ein Überschwingen der Nickelkonzentration über den Gleichgewichtswert hinaus in der organischen Phase auf Grund von Mizellbildung zu beobachten ist. Für die Kolonnenauslegung eines Reaktivextraktionsprozesses mit Phosphinsäuren ist der auftretende Phasenzerfall bei hohen Vorkontaktierungen unbedingt zu berücksichtigen, um Ablagerungen von Ionentauschersalz an Kolonneneinbauten zu vermeiden.
Im Rahmen dieser Diplomarbeit werden die Konzepte zur Unterstützung von datenbankorientierten Software-Produktlinien durch domänenspezifische Sprachen am Beispiel von Versionierungssystemen untersucht. Ziel dieser Arbeit ist es, die zeitlichen Kosten, die durch die Nutzung einer domänenspezifischen Sprache entstehen, zu bestimmen. Dabei werden unterschiedliche Datenbankschemata verwendet, um zu untersuchen, welcher Zusammenhang zwischen der Komplexität des Datenbankschemas und der Übersetzung einer domänenspezifischen Anweisung in eine Reihe von herkömmlichen SQL-Anweisungen besteht. Um die zeitlichen Kosten für die Reduktion zu bestimmen, werden Leistungsuntersuchungen durchgeführt. Grundlage für diese Leistungsuntersuchungen sind domänenspezifische Anweisungen, die von einem speziell für diesen Zweck entwickelten Generator erzeugt wurden. Diese generierten domänenspezifischen Anweisungen werden mit den unterschiedlichen Datenbanktreibern auf dem passenden Datenbankschema ausgeführt.
Es wurde ein fahrzeugtaugliches SCR-Gesamtsystem auf der Basis von trockenem Harnstoff dargestellt, bei dem die Reduktionsmittelaufbereitung in einem elektrisch beheizten Reaktor erfolgt. Trockener Harnstoff bietet gegenüber der wässrigen Harnstofflösung eine Gewichtsersparnis von 67,5% und eine uneingeschränkte Wintertauglichkeit. Im externen Reaktor wird der Harnstoff unter stets optimalen Reaktionsbedingungen zersetzt. Der Harnstoff wird in Form von runden Pellets in einem Größenspektrum von 1,8-2,0 mm eingesetzt. Die Dosierung erfolgt durch Vereinzeln der Pellets mit einem Zellenraddosierer. Der Harnstoffmengenstrom wird durch Veränderung der Pausenzeit zwischen zwei Einzelportionen angepasst. Mit dem Dosiersystem ist die Reduktionsmittelversorgung im gesamten Motorkennfeld gewährleistet. Der Transport der Pellets vom Dosierer zum Reaktor erfolgt sequenziell durch eine Leitung nach dem Blasrohrprinzip mittels Druckluft. Die Druckluft wird durch einen Kompressor bereitgestellt. Das Förderprinzip ermöglicht einen Pellettransport über mehrere Meter, wobei Krümmungsradien bis 40 mm und vertikale Förderung entgegen der Schwerkraft unproblematisch sind. Der Reaktor besteht aus einer Thermolysekammer mit elektrisch auf 400°C beheizten Wänden und einem nachgeschalteten Hydrolysekatalysator. Die Harnstoffpellets werden in die Kammer eingebracht und thermisch zersetzt. Das für die Hydrolyse benötigte Wasser wird durch einen Abgasteilstrom bereitgestellt, der in die Thermolysekammer eingekoppelt und dort ebenfalls aufgeheizt wird. Die Zersetzungsprodukte Ammoniak und Kohlendioxid werden in den Abgashauptstrom eingebracht. Mit dem Gesamtsystem werden unter optimalen Randbedingungen NOx-Konvertierungsraten über 99% erreicht. Die NOx - und NH3-Bilanz zeigt allerdings, dass der Reduktionsmittelnutzungsgrad lediglich bei etwa 85% liegt. Im Hydrolysekatalysator wird ein Anteil des Ammoniaks oxidiert. Ein weiterer Teil wird durch Nebenreaktionen am SCR-Katalysator verbraucht. Das Verhalten des SCR-Katalysators unter dynamischen Betriebsbedingungen wurde mit Hilfe eines mathematischen Modells diskutiert. Das NH3-Adsorptionsvermögen des SCR-Katalysators nimmt mit steigender Temperatur stark ab. Gleichzeitig wird bei niedrigen Temperaturen bis etwa 250°C ein vergleichsweise hohes NH3-Beladungsniveau benötigt, um maximale NOx-Konvertierung zu erzielen. Bei höheren Temperaturen verläuft die SCR-Reaktion hingegen spontan in einer kurzen Reaktionszone am Katalysatoreintritt. Bei einem Wechsel des Motorbetriebspunktes von niedriger auf hohe Last steigt die Katalysatortemperatur schnell an. Das Adsorptionsvermögen des Katalysators nimmt ab. Wenn die eingespeicherte Reduktionsmittelmenge nicht in der SCR-Reaktion verbraucht wird, kommt es zu NH3-Schlupf. Bei niedrigeren Temperaturen muss daher die NH3-Beladung begrenzt werden. Dies hat allerdings eine verminderte NOx-Konvertierung zur Folge. Der Einfluss verschiedener Parameter auf den NOx-Umsatz und den Reduktionsmittelverbrauch wurde anhand des MVEG-Zyklus diskutiert. Durch kurzzeitige Hochdosierung und anschließende Anpassung der Reduktionsmittelmenge an den momentanen Umsatz wird die beste Ausnutzung des eingebrachten Reduktionsmittels erzielt. Ein optimierter NO2-Anteil bewirkt insbesondere in der Startphase eine höhere NOx-Konvertierungsrate. Ein größerer SCR-Katalysator vermindert die NH3-Schlupfgefahr. Die Reduktionsmittelausnutzung nimmt jedoch ab, so dass ein größerer Reduktionsmittelanteil im Katalysator verbleibt. Durch motornahe Positionierung erfährt der SCR-Katalysator ein höheres Temperaturkollektiv. Der NOx-Umsatz steigt dadurch deutlich. Gleichzeitig ist die im Katalysator verbleibende Reduktionsmittelmenge geringer. Dies erlaubt eine einfache Dosierstrategie, bei der sich die Reduktionsmitteldosierung an der momentanen Stickoxidkonvertierung orientiert. Für das Gesamtsystem wurde eine Betriebsstrategie erarbeitet, die gezielt auf die funktionalen Grenzen der Systemkomponenten abgestimmt ist. Die zugrunde liegende Emissionsminderungsstrategie sieht eine konstante fahrstreckenbezogene NOx-Minderung in allen Betriebszuständen vor. Hierdurch ist es möglich, sowohl alle für die Zertifizierung erforderlichen Abgasgrenzwerte zu unterschreiten, als auch eine deutliche Emissionsminderung außerhalb der prüfrelevanten Fahrzyklen zu erzielen. Gleichzeitig kann für eine definierte Fahrstrecke die mitzuführende Reduktionsmittelmenge genau vorhergesagt werden. Das Gesamtsystem wurde in einem EURO III-Versuchsfahrzeug auf dem Rollenprüfstand sowie im Straßenverkehr betrieben. Im Rahmen der bisherigen Tests konnte die Systemfunktion nachgewiesen werden. Im MVEG-Zyklus wird der EURO IV-NOx-Grenzwert mit vorkonditioniertem SCR-Katalysator knapp unterschritten. Durch eine gezielte Abstimmung des Motors auf die Erfordernisse des Abgasnachbehandlungssystems und eine Optimierung des NO2-Anteils ist eine weitere Absenkung des Emissionsniveaus möglich.
Bei den "traditionellen" Reduktionsmittelaufbereitungssystemen, die die Abgaswärme zur Zersetzung des Harnstoffs ausnutzen, wird der Harnstoff entweder in Form einer wässrigen Lösung oder in Pulverform direkt vor dem SCR-Katalysator in das Abgassystem eingebracht. Der zudosierte Harnstoff wird im Abgas in zwei Reaktionsschritten (Thermolyse, Hydrolyse) thermisch zersetzt, wobei die Abgastemperatur einen entscheidenden Einfluss auf die Harnstoffzersetzungskinetik besitzt. Bei der Thermolyse entstehen aus dem Harnstoff die Produkte Ammoniak und Isocyansäure, wobei die Isocyansäure mit Wasser bei der Hydrolyse zu Ammoniak und Kohlendioxid reagiert. Wie Versuchsergebnisse demonstrieren, kann die Gesamtperformance von SCR-Katalysatorsystemen verbessert werden, wenn statt Harnstoff gasförmiges Ammoniak in das Abgassystem eingebracht wird, da so der komplette Harnstoffzersetzungsmechanismus entfällt. Dem in dieser Arbeit untersuchten Verfahren zur thermischen Trockenharnstoffzersetzung lag deshalb die Überlegung zu Grunde, den Harnstoffzersetzungsprozess vom Abgassystem zu entkoppeln und in einem externen elektrisch beheizten Reaktor zu realisieren. Ein solches System besitzt den entscheidenden Vorteil, dass die Zersetzungstemperatur und die Verweilzeit für die Reaktion so eingestellt werden können, dass unabhängig vom aktuellen Motorbetriebspunkt immer eine optimale Harnstoffzersetzung gewährleistet wird. Aus den Bruttoumsatzgleichungen für die beiden Reaktionen geht hervor, dass ohne eine Zufuhr von Wasser in den Reaktor nur die Thermolyse ablaufen kann, d.h. es entsteht ein Gemisch aus Ammoniak und Isocyansäure. Aus diesem Grund wird Wasser, das aus dem Verbrennungsprozess des Motors stammt, mit Hilfe eines Abgasteilstroms in den Reaktor eingeleitet. Eine Abschätzung zeigt, dass zu diesem Zweck ein Teilstrom in der Größenordnung von 1 % erforderlich ist. Da die Geschwindigkeit der Hydrolysereaktion in der Gasphase sehr gering ist, wurde der elektrisch beheizten Thermolysezone ein Hydrolysekatalysator nachgeschaltet. Die selektive Reaktion der Isocyansäure zu den Produktstoffen Ammoniak und Kohlendioxid ist für die Funktion des Harnstoffaufbereitungssystems von entscheidender Bedeutung, da ansonsten aus der sehr reaktiven Isocyansäure Polymerisationsprodukte gebildet werden, die zu festen Ablagerungen im System führen. Darüber hinaus hat sich im Rahmen des Entwicklungsprozesses gezeigt, dass die Thermolysezone so gestaltet sein muss, dass der Harnstoff in keinem Fall mit unbeheizten Flächen in Berührung kommen kann. Auf der Grundlage der Ergebnisse von thermogravimetrischen Versuchen wurde eine Heizflächentemperatur von 400 °C gewählt. Bei diesem System entstehen dann idealerweise ausschließlich die Produkte Ammoniak und Kohlendioxid, die mit Hilfe des Abgasteilstroms, der unter anderem auch als Trägergasstrom fungiert, in das Abgassystem eingeleitet werden. Von daher ist es mit einem System vergleichbar, bei dem gasförmiges Ammoniak dosiert wird. Der Harnstoff wird dem Reaktor in Form von Pellets in einem Größenspektrum von 1,8-2 mm zugeführt. Die Dosierung der Pellets erfolgt mit Hilfe eines Zellenraddosierers. Der Transport vom Dosierer zum Reaktor wird mittels Förderluft durch eine Leitung realisiert. Trockener Harnstoff bietet bezüglich der Masse und des Volumens Vorteile gegenüber der wässrigen Harnstofflösung. Darüber hinaus ist eine uneingeschränkte Wintertauglichkeit gewährleistet. Die Betriebsbereitschaft des Reaktors, die durch eine Heizflächentemperatur von 400 °C und eine Temperatur vor dem Hydrolysekatalysator oberhalb von 200 °C gekennzeichnet ist, wird nach 60-80 s erzielt. Im MVEG-Test liegt die mittlere gemessene Heizleistung im Bereich von 180 W. Anhand einer NOx-Umsatz- und NH3-Bilanz konnte gezeigt werden, dass der Harnstoff im Reaktor in die gewünschten Produkte NH3 und CO2 überführt wird. Mit dem Gesamtsystem werden sowohl bei kleinen als auch bei großen Dosiermengen gute Konvertierungsergebnisse erzielt. Unter optimalen Randbedingungen sind im Bereich der NH3-Schlupfgrenze NOx-Umsätze >95 % realisierbar. Insbesondere bei niedrigen Abgastemperaturen werden die Vorteile gegenüber der "klassischen" Flüssigdosierung deutlich. Die Betriebssicherheit des Gesamtsystems konnte durch einen 100 h-Dauertest nachgewiesen werden. Das Gesamtsystem wurde an einem Versuchsfahrzeug (Audi A8) appliziert. Im Rahmen des bisherigen Testprogramms konnte die Systemfunktion nachgewiesen werden. Der EURO IV Grenzwert wird erreicht. Zur Aktivitätssteigerung müssen vor allem die Abgastemperatur angehoben und der NO2-Verlauf im Zyklus optimiert werden. Zusätzlich muss die Dosierstrategie so optimiert werden, dass am Umsatz und Schlupfrisiko orientiert immer ein optimaler NH3-Füllstand im Katalysator vorliegt.
Zentrales Ziel dieser Arbeit ist die genaue theoretische Charakterisierung des Autoionisationsprozesses in Stößen metastabiler Argon-Atome mit Quecksilber- und Wasserstoff-Atomen, Ar*(4s 3P2,3P0) + Hg und Ar*(4s 3P2,3P0) + H(1s). Diese Untersuchungen wurden durch neue, in der Arbeitsgruppe von Prof. H. Hotop unter Verwendung zustandsselektierter Ar*-Atome durchgeführte elektronenspektrometrische Experimente an diesen Stoßsystemen motiviert. Zur Überprüfung der quantenchemischen Beschreibung des Quecksilber-Atoms und seiner van der Waals-Wechselwirkung wurden im Rahmen dieser Arbeit außerdem die Grundzustandspotentiale der Alkali-Quecksilber-Moleküle LiHg, NaHg und KHg im Detail untersucht. Dabei konnten die in der Literatur zu findenden Widersprüche zwischen den aus Rechnungen und verschiedenen Experimenten bestimmten Potentialen aufgeklärt werden, und es wurden verbesserte Wechselwirkungspotentiale erhalten, welche mit allen verfügbaren experimentellen Daten kompatibel sind.
Viele Städte stehen mittelfristig vor gravierenden Veränderungen. Die Liste der aktuellen
Herausforderungen ist lang: "Demographischer Wandel", "Pluralisierung der Lebensstile",
"Beschleunigung und Virtualisierung der Lebenswelten", "Globalisierung und Strukturwandel". Ebenso wie diese Trends tiefgreifende Anpassungen und neue Lösungsstrategien in
Gesellschaft und Wirtschaft erfordern, muss das Stadtgefüge diesen veränderten Rahmenbedingungen
gerecht werden. Die Stadt von gestern ist hinsichtlich der Ansprüche der Wissensgesellschaft
zu überprüfen. Insgesamt ist die Beschäftigung mit und die Reaktion auf eine
Vielzahl komplexer raumwirksamer Entwicklungen geboten.
Die Stadtentwicklungskonzeption StadtTechnopole hat zum Ziel, die räumlichen Konsequenzen
aus der Entwicklung einer Stadt zu einem leistungsfähigen Technologiestandort aufzuzeigen
und diese prototypisch in Teilkonzepten umzusetzen. Dazu ist es erforderlich, die
technologischen Entwicklungsansätze und Perspektiven zu erfassen und mit den Raumbezügen sowie den organisatorischen und personellen Teilkomponenten in einer Leitkonzeption
zusammenzuführen. Vor dem Hintergrund des fortschreitenden ökonomischtechnologischen
Wandels geht es vor allem um eine zukunftsfähige Wirtschafts- und Lebensstruktur.
Mit langfristig tragfähigen ökonomischen Strukturen kann es gelingen, dem
bundesweiten Trend zur Schrumpfung und Überalterung der Gesellschaft entgegenzuwirken,
die Bevölkerungsentwicklung am Standort zu stabilisieren sowie eine lebendige Stadt zu erhalten.
Kaiserslautern steht im Zuge des ökonomischen, demographischen, sozialen und technologischen
Wandels vor weitreichenden Umbrüchen und vielfältigen Herausforderungen. Die
Stadt befindet sich schon heute in einem Transformationsprozess: Im Rahmen der allgemeinen
wirtschaftsstrukturellen Veränderungen werden alteingesessene Betriebe im sekundären
Sektor aufgegeben. Damit verbunden ist ein starker Rückgang des Arbeitskräftebedarfs im
verarbeitenden Gewerbe. Einen Tiefpunkt erreichte die Stadt 1997 mit einer Arbeitslosenquote
von 14%.
Hinsichtlich einer möglichst souveränen Bewältigung der neuen Aufgaben sowie möglicherweise
sogar der Erzielung von Wettbewerbsvorteilen ist eine frühzeitige raumbezogene Planung
geboten. Für eine Stadt wie Kaiserslautern, bei der u.a. aufgrund ihrer Lage in einem
strukturschwachen Großraum im Bundesvergleich ein Entwicklungsrückstand zu konstatieren
ist, ergibt sich daraus ein akuter Handlungsbedarf. Die Stadt Kaiserslautern hat dies erkannt
und bereitet sich mit dem Stadtentwicklungskonzeption StadtTechnopole auf die vielfältigen Herausforderungen vor.
Die Stadtentwicklungskonzeption StadtTechnopole_Kaiserslautern bezieht die zentralen Erkenntnisse
des stadtsoziologischen Ergänzungsgutachtens "Lebensstile und Raumansprüche hochqualifizierter IKT-Beschäftigter" von Jun.-Prof. Dr. Annette Spellerberg (Fachgebiet
Stadtsoziologie) ein. Wesentliche Inhalte dieser Untersuchung betreffen die Raumansprüche
hochqualifizierter Wissensarbeiter und daraus abgeleitete praktische Hinweise für die Standortverbesserung.
Möglich wurde die vorliegende Veröffentlichung erst durch die sehr gute Zusammenarbeit im
Rahmen des interdisziplinären Forschungsvorhabens mit dem Ministerium des Innern und
für Sport, der Wirtschaftsförderungsgesellschaft Kaiserslautern, der Stadt Kaiserslautern und
zahlreichen Personen in Wissenschaft, Politik, Verwaltung und Wirtschaft.