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Die Verwendung organischer Moleküle in der nichtlinearen Optik (NLO) ist seit mehr als 20 Jahren Gegenstand intensiver Forschung. Man verspricht sich davon wesentliche Vorteile gegenüber den in der Anwendung weit verbreiteten anorganischen Kristallen. Diese zeigen gegenüber organischen Materialien ein wesentlich langsameres Antwortverhalten und gerin-gere nichtlinear-optische Effizienz. Als Wirtssysteme für organische Farbstoffe dienen vor allem Polymere, die mit geeigneten Methoden gepolt werden müssen. Die Weiterverarbeitung solcher Polymere zu elektrooptischen- oder nichtlinear-optischen Bauteilen ist dabei beson-ders einfach. Man kann sie in jede gewünschte Form bringen und vor allem dünne Filme ho-her Effizienz herstellen. Dies eröffnet neue interessante Perspektiven für die Anwendung in der Optoelektronik. In dieser Arbeit wurden eine Reihe interessanter neuer Chromophore für die NLO un-tersucht. Es handelt sich dabei sowohl um einfache eindimensionale Strukturen, als auch um hoch effiziente mehrdimensionale Farbstoffe. Die untersuchten ionischen Chromophore bie-ten die Möglichkeit zur einfachen Herstellung kristalliner Phasen, welche direkt in optoe-lektronische Bauteile eingesetzt werden können. Als Abschluss wurden CT-Komplexe, als Systeme niedriger nichtlinear-optischer Effizienz untersucht. Der NLO-Effekt entsteht in die-sem Fall durch intermolekulare Wechselwirkungen und nicht durch den internen Ladungs-transfer von der Donor- zur Akzeptor-Einheit des Moleküls. Die Moleküle wurden mittels polarisationsabhängiger feldinduzierter Frequenzverdoppe-lung (EFISHG) und Hyper Rayleigh-Streuung (HRS) untersucht. Die Apparatur zur Beobach-tung dieser NLO-Prozesse wurde im Rahmen dieser Arbeit neu aufgebaut und mit Erfolg wieder in den Messbetrieb überführt. Grundlegende Synthesekonzepte zur Optimierung von NLO-Chromophoren (NLOphoren) konnten mit den vorliegenden Messungen bestätigt wer-den. Die Gültigkeit des Zwei-Niveau-Modells für eindimensionale NLOphore wurde bestätigt und der Einfluss der Donor/Akzeptor-Stärke, sowie der Konjugationslänge auf die NLO-Effizienz untersucht. Für den nichtdipolaren Chromophor mit größter Konjugationslänge zeigt eine der größten für diese Art von Chromophoren je ermittelten Polarisierbarkeiten zweiter Ordnung.
Die Optimierung organischer Moleküle für die nichtlineare Optik ist seit 15 bis 20 Jahren Gegenstand intensiver Forschung. Anfangs konzentrierten sich die Untersuchungen auf lineare donor-akzeptor-substituierte Chromophore, bei denen der Tensor der Polarisierbarkeit zweiter Ordnung beta lediglich eine signifikante Komponente aufweist. Dipolare und nichtdipolare Chromophore mit mehrdimensionalem Charakter der Polarisierbarkeit zweiter Ordnung weisen einige Vorteile gegenüber diesen herkömmlichen eindimensionalen Chromophoren auf. In der Literatur wird intensiv diskutiert, inwieweit die nichtlinear-optischen Eigenschaften dieser Chromophore, aus den Eigenschaften der sie aufbauenden dipolaren Untereinheiten ableitbar sind. Im Mittelpunkt steht dabei die Frage, ob Optimierungsstrategien dipolarer Chromophore auf nichtdipolare Chromophore übertragen werden können. Zur Klärung der Zusammenhänge werden in dieser Arbeit Messungen an mehreren systematischen Reihen einfach, zweifach und dreifach donor-substituierter 1,3,5-Triazin- und 1,3,5-Tricyanobenzol-Akzeptoreinheiten vorgestellt. Als Donoren werden Diethylaminophenyl-, Diethylaminophenylethinyl- und Diethylaminophenylethenyl-Einheiten eingesetzt. Neben optischen und elektrooptischen Absorptionsmessungen werden zur Untersuchung der nichtlinear-optischen Eigenschaften polarisationsabhängig durchgeführte feldinduzierte Frequenzverdopplung (EFISH) und Hyper-Rayleigh-Streuung (HRS) eingesetzt. Durch Kombination der Methoden gelingt die Ermittlung aller signifikanten Komponenten des Polarisierbarkeitstensors zweiter Ordnung. Grundvoraussetzung für die Bestimmung molekularer Größen aus der Kombination verschiedener Meßmethoden ist die konsistente Formulierung der Einflüsse lokaler Felder. Nur dann ist die Vergleichbarkeit der aus verschiedenen Methoden gewonnenen molekularen Daten gewährleistet. Die Moleküle zeigen mit Ausnahme der mit kurzen Donoreinheiten substituierten Tricyanobenzole geringe sterische Hinderungen und bieten daher gute Voraussetzungen für die systematische Untersuchung ihrer Struktur-Eigenschafts-Beziehungen. Für die in dieser Arbeit vorgestellten Substanzen wird eine ausgeprägte Korrelation zwischen den Polarisierbarkeiten zweiter Ordnung von dipolaren einfach und zweifach donor-substituierten Chromophoren und nichtdipolaren dreifach donor-substituierten Chromophoren experimentell belegt. Mit dem vorliegenden Strukturkonzept gelingt die Ausdehnung der sehr guten nichtlinear-optischen Eigenschaften der eindimensionalen Chromophore auf dipolare und nicht-dipolare Chromophore mit zweidimensionaler Struktur des Polarisierbarkeitstensors zweiter Ordnung. Das dreifach diethylaminophenylethinyl-substituierte Tricyanobenzolderivat zeigt eine der größten für nichtdipolare Chromophore je ermittelten Polarisierbarkeiten zweiter Ordnung.