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Untersuchungen zur Acrylamid- und Acrolein-Exposition mittels Lebensmittel- und Humanbiomonitoring

  • Die vorliegende Arbeit beschäftigt sich mit den hitzeinduzierten Lebensmittelkontaminanten Acrylamid und Acrolein. Acrylamid entsteht vorwiegend im Rahmen der Maillard-Reaktion beim Erhitzen von Lebensmitteln aus reduzierenden Zuckern und Aminosäuren (Mottram et al., 2002), wohingegen eine thermisch induzierte Acrolein-Bildung bisher vor allem in Fetten und Ölen beschrieben wurde (Ewert et al., 2014). Sowohl für Acrylamid als auch für Acrolein sind toxische Wirkungen nachgewiesen, sodass eine Expositionsabschätzung nötig ist, um eine Risikobewertung vornehmen zu können. Zur Abschätzung der Acrylamid-Exposition empfahl die European Food Safety Authority (EFSA) die Durchführung von Duplikatstudien, bei denen eine Bestimmung der Acrylamid-Gehalte in den verzehrfertigen Mahlzeiten (Duplikaten) erfolgen sollte, um genauere Informationen zu den Acrylamid-Gehalten von im Haushalt zubereiteten Lebensmitteln zu erhalten. Eine Analyse von Acrylamid-Metaboliten im Urin der Probanden der Duplikatstudien sollte zur Validierung der Biomarker erfolgen (EFSA, 2015). Eine entsprechend konzipierte neuntägige Humanstudie (I) wurde mit 14 Probanden unter Vorgabe eines Ernährungsplans in einer kontrollierten Umgebung durchgeführt. Die Auswertung dieser Studie erfolgte im Rahmen dieser Arbeit und ermöglichte es die Acrylamid-assoziierten Mercaptursäuren N-Acetyl-S-(2-carbamoylethyl)-L-cystein (AAMA) und N-Acetyl-S-(2-carbamoyl-2-hydroxyethyl)-L-cystein (GAMA) als Biomarker der alimentären Acrylamid-Exposition zu validieren. Zusätzlich gab die Humanstudie Hinweise auf das Vorliegen eines Basislevels der AAMA- und GAMA-Ausscheidung, welches möglicherweise auf einer endogenen Acrylamid-Bildung beruhte. Ein weiterer Schwerpunkt dieser Arbeit stellte die Bestimmung der Acrolein-assoziierten Mercaptursäuren N-Acetyl-S-(3-hydroxypropyl)-L-cystein (HPMA) und N-Acetyl-S-(2-carboxyethyl)-L-cystein (CEMA) im Urin der Probanden der Humanstudie I sowie im Urin der Probanden einer weiteren Humanstudie (II) dar. Die Ausscheidung dieser Biomarker der Acrolein-Exposition wurde im Zusammenhang mit der Aufnahme von hocherhitzten Lebensmitteln betrachtet. Bei Humanstudie II handelte es sich um eine Studie, die mit Gemischtköstlern (n = 10) und Veganern (n = 10) über einen Zeitraum von zehn Tagen durchgeführt wurde. Anders als in Humanstudie I behielten die Probanden während des Studienzeitraums ihre Lebens- und Ernährungsgewohnheiten bei. Es zeigte sich bei Humanstudie I sowie Humanstudie II kein Zusammenhang zwischen der Ausscheidung der Acrolein-assoziierten Mercaptursäuren HPMA und CEMA und der Aufnahme von hocherhitzten Lebensmitteln. Unter kontrollierten Bedingungen (Humanstudie I) wurde eine konstante HPMA- und CEMA-Ausscheidung (Basislevel) beobachtet, wohingegen unter free living Bedingungen (Humanstudie II) zum Teil eine deutlich höhere HPMA- und CEMA-Ausscheidung nachgewiesen wurde. Dies legte den Einfluss einer nicht-alimentären exogenen Acrolein-Exposition auf die HPMA- und CEMA-Ausscheidung nahe.
  • This work focuses on the heat-induced food contaminants acrylamide and acrolein. Acrylamide is mainly formed during the Maillard reaction from reducing sugars and amino acids (Mottram et al., 2002), whereas a thermally induced acrolein formation was primarily described in fats and oils (Ewert et al., 2014). Since toxicological effects are proven for acrylamide and acrolein, an exposure assessment is necessary to carry out a risk evaluation. For the exposure assessment of acrylamide, the European Food Safety Authority (EFSA) recommended to perform duplicate diet studies in which acrylamide contents in foods ready for consumption (duplicates) were determined to gather information on the acrylamide contents of home cooked food. The analysis of acrylamide metabolites in the urine of volunteers from the duplicate diet studies should be performed for the purpose of validation of the biomarkers (EFSA, 2015). Such a human intervention study (I) was performed with 14 volunteers in a controlled environment following a prescribed diet. The evaluation of this study was carried out in the present work and allowed to validate the acrylamide-associated mercapturic acids N-acetyl-S-(carbamoylethyl)-L-cysteine (AAMA) and N-acetyl-S-(1-carbamoyl-2-hydroxyethyl)-L-cysteine (GAMA) as biomarkers of an alimentary acrylamide exposure. In addition, the study indicated the presence of an AAMA and GAMA baseline level, which was probably caused by endogenous acrylamide formation. Another focus of this work was to determine the acrolein-associated mercapturic acids N-acetyl-S-(3-hydroxypropyl)-L-cysteine (HPMA) and N-acetyl-S-(2-carboxyethyl)-L-cysteine (CEMA) in the urine of volunteers of study I and in the urine of volunteers of a further human study (II). The excretion of those biomarkers of acrolein exposure was examined in the connection with the intake of highly heated food. The human study II was performed with omnivores (n = 10) and vegans (n = 10) and in contrast to study I the volunteers kept their lifestyle and eating habits during the ten-day study period. Neither in study I nor in study II a correlation between the excretion of the acrolein-associated mercapturic acids HPMA and CEMA and the intake of highly heated food was shown. Under controlled conditions (study I) a constant HPMA and CEMA excretion (baseline level) was observed. An in part considerably higher HPMA and CEMA excretion compared to study I was observed under free living conditions (study II). This indicated the impact of a non-alimentary exogenous acrolein exposure on the HPMA and CEMA excretion.

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Metadaten
Author:Meike Rünz
URN:urn:nbn:de:hbz:386-kluedo-51820
Advisor:Elke Richling
Document Type:Doctoral Thesis
Language of publication:German
Date of Publication (online):2018/03/20
Year of first Publication:2018
Publishing Institution:Technische Universität Kaiserslautern
Granting Institution:Technische Universität Kaiserslautern
Acceptance Date of the Thesis:2018/02/22
Date of the Publication (Server):2018/03/21
Page Number:XI, 293, vii
Faculties / Organisational entities:Kaiserslautern - Fachbereich Chemie
DDC-Cassification:5 Naturwissenschaften und Mathematik / 540 Chemie
Licence (German):Creative Commons 4.0 - Namensnennung (CC BY 4.0)