Modellierung von Phasengleichgewichten gas- und elektrolythaltiger, wässrig-organischer Lösungsmittelgemische

  • In der chemischen Industrie treten bei vielen Absorptions- und Desorptionsanlagen wässrige Lösungen flüchtiger schwacher Elektrolyte, d. h. chemisch gelöster saurer (z. B. Kohlendioxid, Schwefeldioxid) und basischer (z. B. Ammoniak) Gase auf, die oftmals auch Salze und organische Komponenten enthalten. Die dabei anfallenden Elektrolytlösungen müssen zur Rückgewinnung der beteiligten Einsatzstoffe sowie aus Umweltschutzgründen aufgearbeitet werden. Zur Auslegung und Optimierung solcher Verfahren sind Informationen zum Phasengleichgewicht erforderlich. Die Korrelation und Vorhersage solcher Phasengleichgewichte wird durch die in der flüssigen Phase ablaufenden chemischen Reaktionen und die dabei auftretenden ionischen Spezies maßgeblich beeinflusst. In früheren Arbeiten wurde ein thermodynamisches Modell für die Löslichkeit der Gase Kohlendioxid, Schwefeldioxid, Schwefelwasserstoff und Ammoniak in wässrigen, auch salzhaltigen Lösungen entwickelt, in dem die in der flüssigen Phase auftretenden chemischen Reaktionen zwischen Ammoniak und den sauren Gasen berücksichtigt werden. Der Einsatz dieses Modells ist jedoch auf das Lösungsmittel Wasser beschränkt. Um auch die Vorgänge in Lösungsmittelgemischen aus Wasser und organischen Komponenten (über den gesamten Konzentrationsbereich, d. h. vom reinen Wasser bis zum reinen organischen Lösungsmittel) beschreiben zu können, wurde von ein neues thermodynamisches Modell entwickelt. In der vorliegenden Arbeit wird dieses Modell weiter getestet und parametriert. Die hier vorliegende Arbeit behandelt Dampf – Flüssigkeit – Feststoff – Gleichgewichte (und die Gleichgewichte der benötigten Untersysteme) der Systeme (Wasser + Methanol + Ammoniak + Kohlendioxid + (Natriumchlorid / -sulfat)), (Wasser + Aceton + Kohlendioxid + (Natriumchlorid / -sulfat)) sowie (Wasser + 1–Propanol + 1–Methylimidazol + Natriumchlorid).
  • The aim of this doctoral thesis was the modeling of phase equilibria in electrolyte, aqueous-organic solvent mixtures with and without physically or chemically dissolved gases. The activities of the components in the liquid phases of such systems are calculated using a new thermodynamic model for the Gibbs excess energy. With this model, it is possible to calculate the activities of all solute and solvent components within the whole concentration range of the solvent (i.e. from pure water to the anhydrous organic solvent) As an example system for the simultaneous solubility of chemically reacting gases, the system (water + methanol) + carbon dioxide + ammonia + sodium chloride or sodium sulfate was used. Two systems were used for analyzing the modeling of liquid–liquid–equilibria: a) the system (water + acetone) + carbon dioxide + sodium chloride or sodium sulfate and b) the system used in a BASIL process (water + 1– propanol + 1–methylimidazole + sodium chloride). The experimental data base for the modeling was acquired by previous research done at the Institute of Technical Thermodynamics at the University of Kaiserslautern. This data base was complemented by new experimental studies. The present work provides a contribution to the thermodynamic principles in regard to the design and optimization of separation processes in energy technology, chemical engineering and environmental technology. It is part of a comprehensive project dealing with the investigation of the simultaneous solubility of ammonia and carbon dioxide in aqueous electrolyte solutions.

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Metadaten
Author:Mathias Vogt
URN (permanent link):urn:nbn:de:hbz:386-kluedo-25210
Advisor:Gerd Maurer
Document Type:Doctoral Thesis
Language of publication:German
Year of Completion:2009
Year of Publication:2009
Publishing Institute:Technische Universität Kaiserslautern
Granting Institute:Technische Universität Kaiserslautern
Acceptance Date of the Thesis:2009/10/30
Faculties / Organisational entities:Fachbereich Maschinenbau und Verfahrenstechnik
DDC-Cassification:620 Ingenieurwissenschaften und zugeordnete Tätigkeiten

$Rev: 12793 $