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Disproportionierung linearer gesättigter Kohlenwasserstoffe an heterogenen bifunktionellen Katalysatoren

  • Die Disproportionierung gesättigter Kohlenwasserstoffe, auch Chevron-Prozess genannt, basiert auf einem Vorschlag von Thomas Hughes aus dem Jahr 1964. Der im Phillipp’s Triolefin Process genutzte Metathesekatalysator wird hierbei durch eine weitere Komponente ergänzt, die zusätzlich Dehydrier- und Hydrierreaktionen katalysiert. Somit wird die Metathesereaktion durch eine vorgelagerte Dehydrier- und eine nachgelagerte Hydrierreaktion zu einem dreistufigen Reaktionssystem erweitert. 1973 wurde diese Reaktion erstmals von Burnett und Hughes als Alkandisproportionierung beschrieben. In Analogie zum Phillip’s Triolefin Process werden lineare gesättigte Kohlenwasserstoffe mit gleicher Kettenlänge zu unterschiedlichen Produkten mit höheren und niedrigeren Molekulargewichten umgesetzt. Bei der MA werden entgegengesetzt langkettige und kurzkettige Kohlenwasserstoffe als Edukte genutzt, aus welchen die Moleküle mit den dazwischen liegenden Kettenlängen gebildet werden. Im Rahmen dieser Arbeit wurde die Disproportionierung von Alkanen (MR) an heterogenen, bifunktionellen Katalysatoren untersucht, um ein besseres Verständnis des Einflusses verschiedener Komponenten auf die Wirkweise und Flexibilität des Gesamtsystems zu erlangen. Zusätzlich wurde ein quantifizierbarer Bezug zwischen den verschiedenen Katalysatorkombinationen hergestellt. Um die in der Literatur beschriebenen Ergebnisse zu reproduzieren, wurde zunächst eine Strömungsapparatur geplant, ausgelegt und konstruiert. In einer ersten Laufzeitmessung wurde das aus der Literatur bekannte Katalysatorsystem (Pt/Li/γ-Al2O3 & WOX/SiO2) untersucht. Dadurch konnten die weiteren Laufzeitmessungen mit modifizierten Materialien in Relation zu den ursprünglichen Ergebnissen der Literatur gesetzt werden. Mit dem Ziel die katalytische Aktivität des Pt-basierten Katalysatorsystems zu verbessern, wurde der Li-Promotor der Pt-Teilkomponente variiert und durch Na, K und Sn ersetzt, bzw. ersatzlos entfernt. Bei einem zweiten Ansatz zur Untersuchung des katalytischen Verhaltens des Pt-Systems wurden die Trägermaterialen variiert. Hierzu wurde das γ-Al2O3 durch verschiedene mikroporöse und mesoporöse Materialien ersetzt. Als Alternative zu dem in der Literatur ausführlich beschriebenen Pt-basierten Katalysatorsystem wurde in dieser Arbeit CrOx untersucht. In einer ersten Versuchsreihe wurde die katalytische Aktivität des Systems in Abhängigkeit von der Cr-Beladung der Dehydrier-/Hydrierkomponente untersucht. In einer zweiten Versuchsreihe wurde, wie schon bei dem Pt-Katalysator, der Promotor der Dehydrier-/Hydrierkomponente evaluiert. Eine weitere Variation stellte die Untersuchung der mesoporösen Materialien MCM-41 und SBA-15 als Trägermaterial der Metathesekomponente dar. Da, anders als bei Pt, für das Cr-basierte Katalysatorsystem vor dieser Arbeit keine Informationen zu dem katalytischen Verhalten in Abhängigkeit von den Betriebsparametern vorlagen, wurden in einer letzten Versuchsreihe die Betriebsbedingungen evaluiert. Die Ergebnisse der durchgeführten Versuchsreihen mit zahlreichen Variationen in der Katalysatorzusammensetzung weisen auf eine hohe Flexibilität des bestehenden Systems im Hinblick auf den Austausch der Katalysatorkomponenten hin. In diesem Rahmen konnte gezeigt werden, dass die in dieser Arbeit untersuchten CrOx-basierten Katalysatoren eine realistische Alternative mit vielseitigen Optimierungsmöglichkeiten zu den bisher bekannten, Pt-basierten Systemen darstellt.

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Metadaten
Author:Daniel Kahsnitz
URN (permanent link):urn:nbn:de:hbz:386-kluedo-59361
Advisor:Stefan Ernst
Document Type:Doctoral Thesis
Language of publication:German
Publication Date:2020/03/29
Year of Publication:2020
Publishing Institute:Technische Universität Kaiserslautern
Granting Institute:Technische Universität Kaiserslautern
Acceptance Date of the Thesis:2020/03/12
Date of the Publication (Server):2020/04/06
GND-Keyword:Bifunktioneller Katalysator; Chevron-Prozess; Disproportionierung; Molecular Redistribution
Number of page:III, 182
Faculties / Organisational entities:Fachbereich Chemie
DDC-Cassification:5 Naturwissenschaften und Mathematik / 540 Chemie
Licence (German):Creative Commons 4.0 - Namensnennung, nicht kommerziell, keine Bearbeitung (CC BY-NC-ND 4.0)