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Untersuchungen zu den Phasengleichgewichten der Systeme (CO2 + MDEA + PIPH2 + H2O), (CH4 + organische Lösungsmittel) und das LW-H-V-Gleichgewicht des Systems (CH4 + H2O)

  • In der vorliegenden Arbeit werden experimentelle und theoretische Untersuchungen für die Löslichkeiten von Methan in den organischen Lösungsmitteln Petroleumbenzin, 1-Oktanol, n-Hexan und n-Dodekan sowie Untersuchungen des LW-H-V-Gleichgewichts des Systems (CH4 + H2O) vorgestellt. Im Vergleich zu den Vorhersageergebnissen von Sloan sowie Parrish und Praus-nitz wurde mit dem in der vorliegenden Arbeit weiterentwickelten, thermodynamischen Modell für das Hydratgleichgewicht des Systems (CH4 + H2O) durch Berücksichtigung des Dampf-Flüssigkeits-Gleichgewichts gerade im Bereich erhöhter Drücke eine wesentlich bessere Übereinstimmung der berechneten Hydratgleichgewichtsdrücke mit den Messdaten der vorliegenden Arbeit sowie mit Literaturdaten erreicht. Die Untersuchungen zur physikalischen Löslichkeit von Methan in den organischen Lö-sungsmitteln und Wasser wurden in einem Temperaturbereich von 273,2 K bis 293 K bei Ge-samtdrücken bis maximal 10 MPa durchgeführt. Die Ergebnisse wurden mit Rechenwerten verglichen, die mit dem in der vorliegenden Arbeit entwickelten Modell erhalten wurden. Die maximale Konzentration von Methan in der organischen Lösemittelphase betrug im System (CH4 + n-Hexan) bei max. 8,7 Mol CH4 pro Kilogramm Hexan. Dieses entspricht einer Beladung des Lösungsmittels von 140 Gramm Methan pro Kilogramm Hexan. Die Untersuchungen zur Löslichkeit von Kohlendioxid (CO2) und Schwefelwasser-stoff (H2S) in wässrigen Aminlösungen (Amine A, B, C, D) waren Teil einer Industriekooperation mit der BASF AG, Ludwigshafen. Ziel des Gesamtprojekts war es, ein bestehendes Aminsystem zu ersetzen. Die experimentellen Ergebnisse für die Löslichkeit von Kohlendi-oxid in diesen Aminmischungen liefern fundierte Grundlagen zur Thermodynamik solcher Lösungen in einem industriellen Absorptionsprozess. Die Untersuchungen am System (CO2 + MDEA + PIPH2 + H2O) stellen eine Weiter-entwicklung des von Pérez-Salado Kamps entwickelten thermodynamischen Modells dar. Die experimentellen Untersuchungen der vorliegenden Arbeit und von Speyer erweitern den Konzentrationsbereich dieses Modells und führten zu einer Neuparametrisierung im Hoch- und Niederdruckbereich. Dabei wurden auch Wechselwirkungen zwischen den aus MDEA und Piperazin entstehenden Spezies berücksichtigt. Die Korrelations- und Vorhersa-geergebnisse werden im Vergleich zu den Vorhersagen von Ermatchkov deutlich verbessert. Die Messungen erfolgten in einer Phasengleichgewichtsapparatur, die nach der synthetischen, d.h. mit bekannter Zusammensetzung des Lösungsmittels/-gemisches und bekannter Gasmenge, Methode arbeitet. Bei der experimentellen Vorgehensweise wurde die evakuierte Hochdrucksichtzelle mit dem zu lösenden Gas bei gemessenem Druck und konstanter Temperatur und einem Teil des Lösungsmittels befüllt. Mit einem Hochdruckverdränger wird gerade soviel Lösungsmittel in die Zelle nachgepresst, bis sich gerade eine homogene Phase bildet, d.h. bis keine Gasphase mehr sichtbar ist. Damit ist die gesamte Menge an Gas in der flüssi-gen Phase gelöst, allerdings liegt der Druck deutlich über dem Löslichkeitsdruck. Durch Entnehmen geringer Menge der Lösung (Herausdrehen der Verdrängerspindel) wird der Druck schrittweise gesenkt. Bei Erreichen der Siedelinie beginnt das Gas aus dem Lösungsmittel auszugasen. Der sich einzustellende Gleichgewichtsdruck ist derjenige Druck, der notwendig ist, um die gesamte Menge an Gas in der in die Zelle eingebrachte Lösungsmittelmenge zu lösen. Die Modellierung der gemessenen Gaslöslichkeiten erfolgte für die flüssigen Phasen mit dem von Edwards, Maurer und Newman modifizierten GE-Ansatz von Pitzer zur Be-rücksichtigung der Nichtidealitäten und Berechnung der Aktivitätskoeffizienten. Die Abweichungen von dem idealen Gasverhalten in der Gasphase wurden durch die Berech-nung der Fugazitätskoeffizienten mit der nach dem zweiten Koeffizienten abgebrochenen Virialgleichung ausgedrückt.

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Metadaten
Author:Arne Böttger
URN (permanent link):urn:nbn:de:hbz:386-kluedo-23241
Advisor:Gerd Maurer
Document Type:Doctoral Thesis
Language of publication:German
Year of Completion:2009
Year of Publication:2009
Publishing Institute:Technische Universität Kaiserslautern
Granting Institute:Technische Universität Kaiserslautern
Acceptance Date of the Thesis:2009/03/20
Date of the Publication (Server):2009/04/07
Faculties / Organisational entities:Fachbereich Maschinenbau und Verfahrenstechnik
DDC-Cassification:6 Technik, Medizin, angewandte Wissenschaften / 620 Ingenieurwissenschaften und Maschinenbau
Licence (German):Standard gemäß KLUEDO-Leitlinien vor dem 27.05.2011