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Bispyrazolylpyridinhaltige Rutheniumkomplexe und deren Anwendung in Hydrierungs- und Dehydrierungsreaktionen

  • Im Rahmen dieser Arbeit wurden 2,6-Bis(pyrazol-3-yl)pyridinliganden dargestellt und die korrespondierenden Rutheniumkomplexe hinsichtlich ihrer Aktivität in homogenkatalytischen Hydrierungs- und Dehydrierungsreaktionen untersucht. Durch Anwendung des Prinzips von Le Chatelier konnte die katalytische Transferhydrierung verschiedener Substrate mit Isopropanol, dem gängigen Lösungsmittel und Wasserstoffdonor dieser Umsetzung, optimiert werden. Zusätzlich gelang die Substitution dieses sekundären Alkohols gegen preiswertes Ethanol, welches aus nachwachsenden Rohstoffen gewonnen werden kann. Dabei nahm die rasche Entfernung des gebildeten Acetaldehyds aus dem Gleichgewicht eine Schlüsselrolle zur Vermeidung unerwünschter Nebenreaktionen und zum Erzielen hoher Produktausbeuten ein. Selektive Funktionalisierungen der Katalysatorstruktur lieferten grundlegende Einblicke in die Struktur-Eigenschafts-Beziehungen des Systems und trugen somit zu dessen Verständnis bei. Unter Berücksichtigung ökonomischer Aspekte wurden darüber hinaus zwei praktische, sehr effiziente Varianten der Ley-Griffith-Oxidation zur Dehydrierung unterschiedlicher Alkohole und Amine erarbeitet. Der zugrundeliegende Reaktionsmechanismus wurde anhand von DFT-Rechnungen eingehend erforscht.

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Metadaten
Author:Pascal Weingart
URN (permanent link):urn:nbn:de:hbz:386-kluedo-59070
Advisor:Werner R. Thiel
Document Type:Doctoral Thesis
Language of publication:German
Publication Date:2020/02/25
Year of Publication:2020
Publishing Institute:Technische Universität Kaiserslautern
Granting Institute:Technische Universität Kaiserslautern
Acceptance Date of the Thesis:2020/02/13
Date of the Publication (Server):2020/02/26
Number of page:XXVI, 264
Faculties / Organisational entities:Fachbereich Chemie
DDC-Cassification:5 Naturwissenschaften und Mathematik / 540 Chemie
Licence (German):Creative Commons 4.0 - Namensnennung, nicht kommerziell, keine Bearbeitung (CC BY-NC-ND 4.0)