Feststoff-SCR auf Basis von Ammoniumcarbamat

Solid-SCR-system based on ammonia-carbamate

  • Die Erfüllung zukünftiger länderspezifischer Emissionsgrenzwerte rein mittels motorischer Maßnahmen zu realisieren, stößt an die Grenze der Machbarkeit. Aus diesem Grunde bedarf es der Entwicklung neuartiger Abgasnachbehandlungssysteme. Im Falle der dieselmotorbetriebenen Kraftfahrzeuge stellt das SCR-Verfahren eine vielversprechende Technologie dar. Mit dieser katalytischen Abgasnachbehandlungsmethode werden sowohl die Stickoxid- als auch in geringem Maße die Partikelemissionen gemindert. Die Umwandlung der Stickoxide erfolgt durch Zugabe von Ammoniak als Reduktionsmittel, das an einem entsprechenden Katalysator die Stickoxide in Stickstoff und Wasser umwandelt. Hauptnachteil dieser SCR-Technologie ist jedoch das Mitführen eines zusätzlichen Betriebsstoffes, der für die selektive Reduktion der Stickoxide als Reduktionsmittel benötigt wird. Im Rahmen dieser Arbeit wurden verschiedenste potenzielle Reduktionsmittel aufgrund von Literaturstudien wie auch durch unter Praxisbedingungen gewonnenen Erkenntnisse analysiert und bewertet. Hierbei standen insbesondere die Feststoffreduktionsmittel im Vordergrund, da diese chemischen Verbindungen im Vergleich zur derzeit als Referenz geltenden 32,5%igen Harnstoffwasserlösung eine viel höhere massen- wie auch volumenbezogene NH3-Speicherdichte aufweisen (siehe Kapitel 3.1.1). Dieser Punkt ist im Hinblick auf einen späteren Fahrzeugeinsatz und der damit gleichzeitig auferlegten Prämisse der Inspektionsintervallabdeckung von großer Bedeutung. Unter Verwendung dieser sowie der in Kapitel 7 aufgelisteten und geforderten Eigenschaften an das optimale Reduktionsmittel, wurde Ammoniumcarbamat als eine aussichtsreiche Alternative favorisiert. Hierauf gestützt wurde mit der Entwicklung einer speziell für das Reduktionsmittel Ammoniumcarbamat zugeschnittenen Dosierapparatur begonnen. Kernidee dieser Apparatur ist die direkte Sublimation des Ammoniumcarbamats an einer beheizten Stempelfläche. Damit sich keine Wärmebrücke zwischen Heizfläche und Ammoniumcarbamatschüttgut ausbildet, wird der Stempel mit Bohrungen versehen, wodurch das Gasgemisch, bestehend aus NH3 und CO2 in einen definierten Gaspufferraum, abgeleitet wird. Des weiteren wird der Kontakt zur Heizfläche durch einen Vorschubmechanismus gewährleistet. Es wurde zusätzlich untersucht, welchen Einfluss die Anpresskraft des Vorschubmechanismus sowie die Heizflächentemperatur auf die Abdampfrate des Ammoniumcarbamats ausübt. Da das System unter dem Aspekt einer kritischen Drossel dimensioniert wird, können reproduzierbare Reduktionsmittelmassenströme aus dem System entnommen werden. Das Problem der Resublimierung des Ammoniumcarbamats an kalten Stellen wird umgangen, indem das System nach dem Prinzip der Thermophorese rechnerisch ausgelegt wird. Hierdurch wird genau definiert, welche Systembauteile nach Abschalten des Systems als erstes auskühlen. Die kälteste Stelle ist somit die Stelle, an der die Ablagerungen gezielt entstehen und durch dort existierende Heizvorrichtungen beseitigt werden können. Nachdem diese Problematik zufrieden stellend im Laborbetrieb gelöst war, wurde mit der Integration des Sublimierers in den Versuchswagen begonnen. Hierzu war es notwendig, die Ansteuerung und Regelung des Sublimierers mittels eines Programms, welches mit der Steuergerätesoftware ASCET-SD programmiert wurde, zu erstellen. Nach erfolgreicher Inbetriebnahme des Sublimierers im Fahrzeug, wurden während der Testzyklen sowie der Straßenerprobung folgende wichtige Ergebnisse gewonnen.
  • Evolutionary optimizations of diesel engines will not be sufficient to fulfil the future emission limit values beyond 2005, which are dispensed from the different worldwide legusies. In order to reach these limiting values, exhaust gas after-treatment systems will be required. The most promising technology to reduce nitrogen-oxide emissions (NOx) is the procedure of the selective catalytic reduction (SCR). In the SCR process, NOx reacts with ammonia (NH3), which is injected into the flue gas stream before the catalyst. On the catalyst the toxic NOx will be formed to elemental nitrogen (N2) and water (H2O). Due to the toxicity and handling problems with ammonia, there is a need for more convenient SCR reductants. From the technical point of view, an alternative reductant has easily and completely to decompose to ammonia. From the commercial perspective, the ideal reductant would be non-toxic, easy to transport and handle, inexpensive, commonly available, environmentally safe and chemically stable at environmental conditions. In this investigation the different potential SCR reductants will be analyzed by theoretical and practical investigations. The assessment will consider under different criteria, mainly the suitability for vehicle application. Under these assumptions, ammonia carbamate was found to be the most suitable reductant. A special SCR-dosing-system for the utilization of ammonia carbamate was developed to show the accordance with calculations and simulations. Basic idea of this sublimation-apparatus is the direct heating input with the heating-pillar in the ammonia-carbamate-granulate. In order to guarantee the direct heat input and the high sublimation-ratio, the heat-pillar has different bores. These bores avoid the formation of an insolating layer of the produced gaseous mixture between the heating surface and the granulate. The heat input of the pillar is realized by electrical glow-plugs. The control and feedback control was realized by ASCET (Advanced Simulation and Control Engineering Tool) After statisfactoring functional checks of the sublimation-equipment in the laboratory, the dosing-system was integrated and tested in a test vehicle. This testing-phase includes road-tests and certification-tests on the roller test bed. The sublimation-specific characteristics (heat-up-time, additional energy requirement in combination with the heating output, pressure-build-up-time of the dosing-system etc.) and the NOx-conversion were most important evaluation criteria. Finally and based on the vehicle tests we can state, that ammonia carbamate is equal to AdBlue suitable for the utilisation in the SCR-procedure.

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Metadaten
Author:Thorsten Mayer
URN (permanent link):urn:nbn:de:hbz:386-kluedo-19172
Advisor:Werner Müller
Document Type:Doctoral Thesis
Language of publication:German
Year of Completion:2005
Year of Publication:2005
Publishing Institute:Technische Universität Kaiserslautern
Granting Institute:Technische Universität Kaiserslautern
Acceptance Date of the Thesis:2005/11/11
Tag:Abgasnachbehandlung ; Ammoniumcarbamat ; Feststoff-Dosiersystem ; NOx ; Reduktion
NOx ; aftertreatment ; reduction; solid-dosing-system
GND-Keyword:Emissionsverringerung
Faculties / Organisational entities:Fachbereich Maschinenbau und Verfahrenstechnik
DDC-Cassification:620 Ingenieurwissenschaften und zugeordnete Tätigkeiten

$Rev: 12793 $